1. 引言
环境污染已经成为我国经济和社会可持续发展的一个重要问题，尤其是以煤炭为主要燃料的火力发电已经成为大气污染的主要来源，严重制约着国民经济的可持续发展。发展新能源与可再生能源已刻不容缓，目前，我国已经大力提高能源构成中的水利发电、风力发电、太阳能发电、核电等可再生能源及清洁能源的份额。本文主要研究了核能的发展，其中乏燃料处理已经成为了重要问题，加速器驱动次临界系统(ADS)是处理乏燃料的有效手段，受到国内外的广泛重视。
2. 核能是我国可持续发展的保障
2.1. 核能是清洁能源
能源是一个国家经济发展的保障，也是制约社会可持续发展的重要因素 [1] 。目前，我国以化石燃料包括煤、石油、天然气等作为主要能源，然而化石燃料消费所带来大量温室气体等有害物质的排放已经成为环境污染的主要来源 [2] ，单一的化石燃料消费结构必然面临能源供应的危机，为了解决这些问题，我国已经大力发展新型的清洁能源——核能 [3] - [6] 。2005年我国明确提出了积极发展核电的战略方针，根据2007年国务院颁布的《核电中长期发展规划》，到2020年，核电运行装机容量将达到58 GW，在建核电容量约30 GW，核电在总发电量中所占比重将提高到4%左右 [7] [8] 。根据对国家中长期能源发展和前景的分析，中国工程院在《2050年我国的能源需求》咨询报告中指出，到2050年，我国核电占一次能源的比重要求提高至12.5% (占电力装机容量的20%)，作为中国经济发展能源的必然选择，核能发展必将迎来蓬勃发展的新局面 [9] - [11] 。
2.2. 核废料处理面临考验
人们在享受核电带来的巨大好处的同时，也不得不面对核电产生的核废料尤其是长寿命核废料的处理及处置难题 [12] - [14] ，这将成为我国核电事业能否持续发展不可缺少的一环。以一座百万千瓦的反应堆估算，每年卸出乏燃料约25吨，其中包括可循环利用的235U和238U约23.75吨、钚约200公斤、中短寿命的裂变产物约1吨、次锕系核素(MA，Minor Actinides)约20公斤、长寿命裂变产物(LLFP, Long-Lived Fission Product)约30公斤。随着我国压水堆核电站装机容量的增长，核废料的积累将快速增加，如果2030年核电站装机容量达到8000~10,000万千瓦，届时乏燃料累计存量将达到2万~2.5万吨，其中所含钚160~200吨，MA 16~20吨，LLFP 24~30吨。对乏燃料的潜在生物危害性分析表明，乏燃料的远期风险主要决定于其中的镎、镅、锔等次锕系元素和长寿命裂变产物，其衰变达几十万年，才能将放射毒素降低到天然铀矿的水平。如果不对这些乏燃料进行处理，不但不利于我国核能可持续发展，而且会为环境带来极大的安全隐患，因此，必须对乏燃料进行处理，降低其放射性，减少对环境的危害 [4] [8] - [10] [15] 。
目前国际上对乏燃料的处理主要有两种方式，即“一次通过”方式和“闭式循环”方式 [4] 。“一次通过”方式也叫“直接处理”方式，是指反应堆卸出的乏燃料经过适当的冷却、包装和固化处理后，直接进行地质埋藏处置。其优点是简单、廉价和安全；缺点是核资源利用率低(小于1%)、核废料体积大和安全处置的时间长，例如美国死亡谷的尤卡山。“闭式循环”方式也叫“后处理”方式，是指对适当冷却的乏燃料进行后处理，回收可利用的铀和钚返回到反应堆中进行核燃料的再循环，提高核资源利用率；对分离出来的裂变产物和次锕系元素进行适当的固化处理和地质埋藏处理 [9] [10] [16] - [18] 。核废料中的中短寿命的裂变产物(如：137Cs、90Sr)的衰变时间较短，而长寿命的裂变产物(如：99Tc、129I)和放射性毒性大的次锕系元素(如：237Np、243Am、245Cm)的衰变时间较长，可达几百年甚至上万年。显然，上面提到的两种核废料处理方法不能完全杜绝由于长时间的地质变化而造成核泄漏给人类带来危害，因此，非常需要开发一种可利用的技术来实现高放废物的嬗变，使其成为短寿命的核素或者变成没有放射性的稳定物质 [19] [20] 。
随着加速器技术的快速发展，核物理学家提出分离-嬗变(Partition-Transmutation)战略来处理核废料，其核心是在闭式循环的后处理分离基础上，进一步利用核嬗变反应将长寿命、高放射性核素转化为中短寿命、低放射性的核素 [21] - [23] 。经过嬗变处理后的长寿命高放射性核废料可在大约700年内降低到普通铀矿的放射性水平，与闭式循环模式相比，经过嬗变后仍需地质深埋处理的核废料体积可再减小五倍以上。可以发现中子嬗变方法不仅可以快速降低核废料的放射性，而且可以提高燃料的利用率，因此目前国际已经倾向于使用中子嬗变来处理核废料 [4] 。
3. 有效处理核废料的装置ADS
加速器驱动次临界系统(ADS)最早由Rubbia [24] 等人在上世纪90年代以“能量放大器”的概念提出，由强流质子加速器、散裂靶和次临界反应堆构成，由加速器产生质子束轰击设在次临界堆中的重金属散裂靶，通过散裂反应持续产生次级中子，为次临界堆提供外源中子以驱动反应堆内的裂变反应，ADS原理如图1所示 [25] - [30] 。散裂中子能谱比快堆更硬、更宽(从热中子到GeV量级)，可使几乎所有的有阈裂变核素进行焚烧；通过慢化可达1016 cm−2∙s−1热中子通量(或更高)，基本上所有的放射性裂变产物都可以进行嬗变。ADS系统中，加速器和散裂靶提供的可控外部中子源使次临界堆更有效、安全的运行 [4] [5] [31] - [35] 。
ADS系统由4个重要的特点 [4] ：1) 优良的系统安全性。一旦切断外缘中子的驱动，次临界系统内的核反应随即停止，具有固有安全性；2) 强大的嬗变能力。能量1GeV的质子在重金属靶上产生约数十个中子加上次临界堆数十倍的放大效应，因此ADS系统在原理上具有强大的核废料嬗变能力；3) 好的中子经济性。加速器打靶直接产生的散裂中子能谱分布很宽，中子经济性明显好于其他已知的临界堆；4) 高的支持比。由于能谱更硬、中子余额更多，一个优化设计的ADS系统其支持比可达10左右(即一个约80万千瓦的ADS系统可以嬗变10个左右百万千瓦规模的压水堆核电站产生的长寿命放射性废料)，
而快堆由于受到运行稳定性的要求只能嬗变约2~5个压水堆的核废料。
由上述几点可见，在各种嬗变系统中，ADS是强有力的核废料嬗变器，是我国核裂变能可持续发展值得探索的新科技途径，其研究成果将明显提高核能系统的资源效益和环境效益。
4. 国内外ADS研究进展
4.1. 国外对ADS的研究计划
自上世纪90年代初以来，ADS开始成为国际核科技研究的热点。国际核科技界认为ADS是一个有前途的新一代核能开发的技术路线。国际原子能机构把它列入新型核能系统中，称为“新出现的核废物嬗变及能量产生的核能系统”，目前已把它纳入国际原子能机构的快堆与ADS技术工作组的年会内容。国际上关于ADS的学术交流、研讨会及科技合作日益活跃与频繁。欧盟各国、美、日、俄等核能科技发达国家均规划了ADS中长期发展路线 [4] [7] 。
欧盟把ADS作为核废料处理处置的核心，以1986年诺贝尔物理学奖获得者Rubbia C教授为首的顾问组提出和制定了EUROTRANS计划，其中有超过40个大学和研究所参与，扩展了原来的XADS计划。按2000年统计，投入人力约400人/年，研究范围涉及强流加速器技术、中高能核数据、中子学设计程序研究、热工水力设计程序研究、散裂靶物理，以及工业规模验证装置设计等 [8] 。法国的MUSE计划是建设大型快中子零功率实验装置并开展ADS中子学研究 [9] ；瑞士保罗谢勒研究所提出MEGAPIE计划是利用强流质子加速器开展MW量级液态LBE散裂靶的研究 [10] [11] ；法国的IPH和意大利的TRASCO研究了强流质子加速器 [16] ；比利时核能研究中心的MYRRHA计划建造以LBE为靶 [17] ，同时作为冷却剂的快中子次临界系统，其目标为建设50~100 MWt反应堆、600 MeV/3 mA强流加速器 [18] ；德国卡尔斯鲁厄铅研究室实施的KALLA计划是要建造一个大型的铅铋回路系统来研究铅铋特性 [19] ；欧盟的SPIRE计划研究在中子和质子的混合能谱中，马氏体钢的散裂和辐照效应该项目由欧洲的10个科学机构紧密配合开展 [20] ；CONFIRM计划是由欧洲七个研究机构组成，在2000年通过欧盟的批准，该计划持续了4年的时间，这个项目主要研究针对于ADS项目中所使用的氮化铀的辐照性能 [20] ；欧盟的FUTURE计划主要目的在于研究次锕系元素氧化物混合燃料制成适用于ADS均匀或者复合燃料用于辐照实验的可行性 [23] 。欧盟各国ADS研究开发工作的特点是充分利用现有的核设施，共同合作开展实验研究，其中比较突出的是利用法国的大型快中子零功率实验装置开展ADS中子学研究的MUSE计划、利用瑞士PSI的强流质子加速器开展MW级液态Pb-Bi冷却的散裂靶研究的MEGAPIE计划，利用法国凤凰快中子反应堆开展含MA或LLFP的燃料元件在中子辐照条件下行为研究等 [20] 。
美国在1999年率先制订了加速器嬗变核废料的ATW计划 [23] ，由于美国早先致力于加速器生产氚的APT计划，在强流质子加速器方面有较多的技术储备，有利ATW计划的实施。次临界堆芯研究设计过多种热中子和快中子系统方案，最后选中快中子次临界堆芯。从2001年开始实施先进加速器技术应用的AAA计划，全面开展ADS相关的研究，并计划在2010年左右建成一座加速器驱动的实验装置ADTF，用于证实ADS安全性、加速器与散裂靶及次临界增殖系统之间耦合的有效性、嬗变性能和可运行性。费米实验室计划建造的高能强流质子加速器Project-X，也将做部分ADS相关研究。橡树岭阿拉莫斯国家实验室同时提出了SMART计划，也将研究核废物的嬗变方案。此外，美国与俄罗斯合作已建成了实用规模的LBE液态合金回路，并在结构材料腐蚀控制问题上取得进展，同时还开展了工业规模的ADS工程概念设计，公开发表钠冷、LBE冷和气冷3个设计研究。
俄罗斯理论与实验物理研究所和美国LANL在上世纪90年代合作开展ADS开发工作。1998年俄联邦原子能工业部决定启动ADS开发计划。以理论实验物理研究所(ITEP)和物理与动力工程研究所(IPPE)为代表，有10多个单位参加的工作组，拟订研究计划，在ISTC的支持下，协同开展工作。工作内容涉及ADS相关核参数的实验研究；理论研究与计算机软件开发；ADS实验模拟试验装置的优化设计；1 GeV、30 mA质子直线加速器的发展；先进核燃料循环的理论与实验研究等。俄罗斯比较重视ADS系统的新概念研究，典型的有快–热耦合固体燃料ADS次临界装置概念设计和快-热熔盐次临界装置概念设计等 [36] 。
白俄罗斯的YALINA计划是一个次临界的快热耦合堆，初步实现了为ADS系统内部中子学研究提供了实验的平台，并取得了一些数据，从而提供了技术方面的支持。该计划分析了强的空间不均匀性对中子学通量流强分布的影响，以及ADS源位置差异对中子通量的影响，为进一步ADS项目的的开展提供了必要的参考性依据 [19] 。
日本1988年启动了处置核废料的OMEGA计划，该计划由日本原子能研究所(JAERI)、日本燃料循环发展研究所(JNC前身称为PNC)和中央电力工业研究所(CRIEPI)这三个核能科学工程研究设计单位为主负责实施。除了广泛开展ADS相关的基础研究外，主要以工程概念设计研究带动相关的以工程实现为目标的技术开发研究。在研究比较了临界焚烧炉ABR和ADS的性能之后，认为ADS是MA嬗变的最佳选择，因此OMEGA计划后期的研究工作集中在ADS的开发研究上，先后完成了钠冷却固体钨靶和LBE冷却液体靶两个工业规模级、820 MW热功率的概念设计。日本同时还开展了具有工业规模的散裂靶和次临界堆融为一体的熔盐ADS概念设计研究。围绕这些工业概念设计还开展了分离流程、燃料加工和后处理、LBE工艺和专用核数据库及计算程序研究开发工作。此外，日本已经实施中子科学计划J-PARC，由日本原子能所和高能所(JAERI-KEK)联合建造强流质子加速器，用以驱动全尺寸的ADS系统，使用Pb-Bi液态合金靶，分三个阶段实施：第一阶段束功率200 kW，次临界堆芯用20%235U氧化物为燃料，裂变功率可达50 kW，用强迫空气冷却；第二阶段束功率提高到2 MW，次临界堆芯功率拟提高到500 kW，用自然循环LBE液态合金冷却；第三阶段以实证ADS工艺安全和嬗变性能为目的，束功率拟提高到50 MW，次临界第一个堆芯仍用20%235U的氧化物燃料，第二个堆芯拟用专用于工业实用ADS系统的氮化物燃料 [36] 。
除此之外，韩国和印度等国也有相应的ADS研究计划。国际上部分ASD装置的设计参数见表1。
总的来看，国际上ADS是很活跃的核能研究开发领域，不仅列入国家级中长期发展计划，而且差不多整个核能研究机构和有关的工业部门都参与开发研究，其共同特点是：充分利用已有核能研究开发设施开展实验工作，其中以欧盟和俄罗斯最为明显；重视国际合作，以欧盟、美国、日本和韩国共同参加的中子学研究的MUSE计划和散裂靶的MEGAPIE计划最具代表性；各国都有建设ADS集成实验装置的计划，如欧盟的XADS和MYRRHA，俄罗斯的SAD和美国的ADTF等；各国都结合本国核能发展的实际情况，开展工业规模实用化的ADS系统设计研究，而且都设想在2030年左右建成原型装置。
Table 1. Parameters design of the partial ADS devices [9] - [11] [16] - [20] [23] [36]
表1. 部分ASD装置的设计参数 [9] - [11] [16] - [20] [23] [36]
4.2. 我国对ADS的研究进展 [4] [7] - [9] [11] [18] - [20]
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我国在1996~1999年间在中国核工业集团公司和国家自然科学基金会的支持下开展了ADS研究概念研究和物理可行性研究。1999年在科技部的国家重点基础研究发展规划项目(“973计划”)中立项，开展为期5年的“ADS物理和技术基础研究”，由中国原子能科学研究院和中国科学院高能物理研究所共同承担。
“ADS嬗变系统”的最终目标是建成可用于工业推广的核废料ADS嬗变示范装置，如图2所示，计划分为三步：1) 围绕ADS系统技术路线的选择开展研究，包括建成加速器、散裂靶、反应堆系统各自集成的子系统装置。2) 完成ADS实验装置，指标为质子束流功率(0.6~1.0) GeV/10 mA、堆功率约100 MWt。3) 完成示范装置建设，指标为质子束流功率约1.5 GeV/10 mA、堆功率1000 MWt。
与先进核能国家比较，我国的ADS研究起步较晚，投入较少，研究资源缺少。但由于充分利用了承担单位的技术积累、很好地借鉴了国外的先进经验并且充分发挥了科研人员的积极性和创造性，目前我国的ADS研究已经有了长足进步。国内研究工作的主要进展包括：建立了快-热耦合的ADS次临界实验平台——“启明星”1号；建成了输出能量为3.5 MeV、输出脉冲流强为43 mA的强流质子RFQ加速器；建成了输出能量为75 keV、输出流强大于65 mA的强流ECR离子源；建立和配套了ADS中子学研究专用计算机软件系统并开展了ADS工程概念优化方案计算；建成了ADS专用中子和质子微观数据评价库；创造性地进行了专用材料的辐照效应研究及其与液态金属冷却剂(钠和Pb-Bi合金)的相容性研究；在核废料核素的中子学价值、ADS特有的辐射防护问题、ADS系统的热工水力问题等方面，也开展了一系列的探索性的研究，取得了积极成果。
5. 散裂靶是ADS的重要组成部分
散裂靶是ADS系统中最为重要的一部分，起着将散裂反应中产生的中子耦合到反应堆的重要作用，因此，在ADS系统的研究中，中子散裂靶的研究是一个重要的课题 [4] [6] [15] [37] 。
Figure 2. Technology roadmap of ADS
图2. ADS系统的发展路线图
5.1. 散裂靶的分类 [16] [38] - [40]
目前ADS散裂靶的形式主要分为以下三大类：第一、固态散裂靶件。最早期的散裂中子源概念在20世纪80年代就己经出现了，那时候最先被尝试使用的是以固态材料作为散裂中子源的散裂靶。运用高能质子束轰击散裂靶材料产生中子的研究最早开始于20世纪80年代的德国散裂中子源项目(SNQ)，其主要目的为建造一个高通量的中子源，用于热中子相关的散射性能测试。在SNQ项目的支持下，研究人员设计了一种能够接5.5 MW中子水平射入的旋转靶件，其产生中子的散射材料为固体材料。在德国的SNQ项目之后，瑞士继续开展了固态散裂中子源的研究，并启动了研宄计划SING。此项目的主要目的在于在完成相关设计的基础上，建造一个能够投入运行，实际产生散裂中子的外中子源。实验中产生的中子将会用于热中子及快中子的能谱测量，于此同时，SING亦用于为液态靶的建造积累工程经验。按照初期的设计，SINQ的额定功率为1 MW，但在实际运行中考虑到要面对安全等诸多因素，运行功率只达到了0.7 MW。
第二、液态无窗散裂件。液态无窗散裂靶是近年来新提出的一种高功率ADS系统散裂靶解决方案，由于其采用了无靶窗的设计方案，使得靶系统能够承受较高能量的质子束轰击，可以使中子的产额大大增加。但无窗散裂靶的缺点也同样明显：1) 设计和建造的难度较高。在设计无窗靶时要求其在运行过程中能够长时间在真空质子束管和靶系统冷却剂之间形成非常稳定的自由界面，这需要设计人员在工程设计阶段要对靶系统内冷却剂的流动情况进行充分的模拟和论证，进行非常精细的设计和铸造。2) 运行非常不稳定。即使在自由液面形成之后，一个微小的扰动就可以将其完全破坏，使得ADS系统的运转发生中断。基于以上两点原因，目前世界上尚无已建成的液态无窗散裂靶实验装置。
第三、液态有窗散裂靶件。针对固态散裂把中结构材料的能量移出、散裂材料损伤和靶体结构复杂、庞大等问题和液态无窗散裂靶的不稳定性、无法保证加速器安全运行问题，液态有窗散裂靶作为一种可行的替代方案逐渐进入了ADS系统研究人员的视野。典型的兆瓦级液态散裂把系统(MEGAPIE)于1996年被提出。2001年欧盟加入后，推动并资助了长达五年的MEGAPIE-TEST项目。MEGAPIE项目的目的在于建造当时世界上第一个兆瓦级的液态散裂中子源，验证液态散裂靶的可行性、安全特性以及为将来在ADS中的应用积累工程经验。MEGIAPIE散裂靶的成功运行说明了液态金属散裂靶的工程可行性，也证明了液态有窗散裂靶在高能量质子束束流轰击下的安全性。此项目从设计、验证、校验到最后的顺利运转，在ADS的设计和建造史上具有里程碑意义。
5.2. 基于颗粒流的新型散裂靶 [37] [41]
中科院近代物理研究所从未来先进核裂变能可持续发展的根本需求出发，面向未来ADS商业化和未来先进核燃料循环过程优化需要解决的关键科学问题，开展了具有前瞻性的ADS设计程序以及新原理新
Figure 3. Schematic diagram of granular flow spallation target
图3. 颗粒流散裂靶示意图
概念装置相关探索。在目前国内外高功率散裂中子源、第四代反应堆以及ADS研究成果的基础上，原创性地提出了一种颗粒流散裂靶设计(如图3所示)开展了ADS系统的设计研究。
对于颗粒流散裂靶设计，颗粒通常选择为中子产额高、熔点高、热容大的钨基材料。其基本工作原理是：流动的颗粒既是散裂靶材料又是冷却介质，颗粒经过高能质子束流轰击产生宽能谱中子，并通过流动将束流沉积热带出靶区。我们知道目前在PSI的SINQ上运行的固体靶可以承受1.2 MW的束流功率、MEGAPIE的LBE靶达0.8 MW，美国SNS的液态汞靶最高运行功率1.4 MW，未来欧洲散裂中子源ESS旋转固体靶设计功率5 MW、处于工程设计建设阶段的MYRRHA液态靶2.4 MW。与这些靶相比，理论上颗粒流散裂靶可以承载更大的束流功率(~100 mA/cm2)，同时颗粒流本身也易于抑制普通流体中存在的各种流体力学不稳定性。因此，流化固体颗粒靶具有承受未来ADS商业化装置需要耦合束流功率数十MW的能力。颗粒流散裂靶设计结合了固态靶和液态靶的优点，通过固体小球的流动实现了靶区外的冷却，规避了液态铅铋合金靶放射产物毒害性高、温度–材料腐蚀效应严重以及固态靶热移除难等缺点，受到同领域专家积极评价和关注。
6. 结论
ADS作为核废料的嬗变器已经成为国际核科技研究的热点，是核裂变能可持续发展值得探索的新科技途径，其研究成果将明显提高核能系统的资源效益和环境效益。散裂靶是ADS系统中最为重要的一部分，起着将散裂反应中产生的中子耦合到反应堆的重要作用，随着束流功率不断增高，靶材的选取变得尤为重要，目前中科院近代物理研究所原创性地提出了颗粒流散裂靶，其结合了固态靶和液态靶的优点，具有承受未来ADS商业化装置需要耦合束流功率数十MW的能力。