1. 引言
臭氧是导致全球气候变暖的重要温室气体之一[1]。对流层臭氧(ground-level O3)是由臭氧前体物在光照的条件下生成的二次大气污染物[2],它对生态系统、人类健康和植物等都会产生一系列的负面影响[3]。
武汉城市圈的发展是实现“中部崛起”战略的重要环节。然而,经济发展的同时也带来了一系列环境问题。近年来,随着国家大气污染防治攻坚战的深入,武汉城市圈PM2.5逐年降低,空气质量有所好转。但随着工业和机动车数量的增加,氮氧化物(NOx)和挥发性有机化合物(VOCs)等臭氧前体物有所增长,近地面臭氧浓度快速上升。臭氧在大气层上部是一种环境友好物质,而在人口集中的城市地表却是不折不扣的大气污染物。
在臭氧的生成过程中,气象因子发挥着重要作用,各气象因子在O3的形成过程中发挥着独特的作用。近年来,随着全国范围内的臭氧监测站点的增多,国内学者对于气象因素对臭氧的影响方面的研究越来越多,但是上述分析得知,研究多集中在单个城市,尤其是京津冀、长三角和珠江三角洲等发达地区和重点城市,对全国范围内不同城市臭氧和气象因子之间的关系的研究较少[4]-[6]。
综上,臭氧的时空分布主要受气象因素的影响,但是目前对于此研究还存在以下不足:气象因素对臭氧的影响的研究多采用普通线性模型和相关性等方法探讨两者关系,以描述某些城市或者小规模区域臭氧与气象因子之间的特征关系为主,对于不同气象因素组合对臭氧时空分布规律的影响缺乏系统阐释,且普通线性模型在以气象因子为变量拟合臭氧的过程中存在不符合线性模型假设前提和拟合精度偏低的现象。因此,气象因素作为臭氧控制因素如何影响城市臭氧时空分布格局的问题还有待进一步研究。
2. 数据与方法
2.1. 研究区域及数据来源
本文研究对象为武汉城市圈,选取国家设置大气污染监测站点且有近地面臭氧监测数据的武汉市、黄石市、鄂州市、黄冈市、孝感市与咸宁市六城市为具体的研究区域。
本文臭氧浓度(MDA8 O3)数据来源于中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/),剔除异常值和错误数据。本文所涉及的气象数据来源于NCEP/NCAR全球再分析气象数据集(https://www.esrl.noaa.gov/psd/data/timeseries/daily/)。
2.2. 研究方法与相关模型理论
本文以气象因子为变量运用GAM对武汉城市圈6城市MDA8 O3进行拟合。
2.2.1. 相关性分析
由于城市近地面臭氧是臭氧前体物在气象因素作用下生成的二次大气污染物,气象因子对近地面臭氧有着重要的影响,因此利用城市近地面臭氧浓度与单个气象因子之间进行相关性分析作为因素筛选,作为后续建模的重要依据。
2.2.2. 广义相加模型
(一) 模型理论
广义相加模型(Generalized Additive Model, GAM)为非参数函数估计模型,它可以灵活地探测数据间的复杂关系,不需要满足线性回归模型的假设前提,模型中每一个加性项使用单个光滑函数来估计,每一加性项可以解释因变量如何随自变量变化而变化[7]。GAM模型的建立需使用统计软件R语言中“mgcv”安装包,其基本方程式为:
(1)
在以气象因子为变量拟合臭氧浓度的模型中,式中i代表第i天观测气象值。fj(x)代表因变量和气象因子之间线性或非线性的光滑函数拟合[8]。Xiθ表示线性回归,例如普通的一次线性回归或者是矢量两元参数。g(μi)是连接函数,表示公式右端的自变量与公式左端的因变量之间的预期响应μi。
(二) 建模过程
1) 参数选取
通过相关性分析发现温度、湿度、风速、风向等气象因子和时间因子对城市臭氧浓度较大,为了使不同城市之间的模型具有可比性,决定采用对6个城市臭氧浓度都具有重要影响的同一组气象参数组合来对不同的城市进行拟合。本文最终建模所用的自变量如表1所示。
Table 1. List of meteorological parameters for building GAM
表1. GAM建模气象参数列表
No. |
变量名称 |
数据类型 |
1 |
500 mb位势高度 |
数值型 |
2 |
700 mb纬向平均风速 |
数值型 |
3 |
1000 mb相对湿度 |
数值型 |
4 |
地表气压 |
数值型 |
5 |
地表2米最高温 |
数值型 |
6 |
DOY (Day of Year) |
数值型 |
7 |
DOW (Day of Week) |
二分类 |
8 |
传输距离(12小时) |
数值型 |
9 |
传输方向(12小时) |
二分类 |
2) 建模参数优化
① 赤池信息准则:R软件中的“mgcv”安装包提供了模型变量的多种选择方式,采用更为系统性的选择方法,赤池信息准则AIC的方法来让所有城市使用统一的气象参数组合[9]。
(2)
② 应该删去的自变量:在模型初步建好之后,做自变量相对于fj(x)的散点图,若图中自变量X (某气象因素)对应的fj(x)值总是在0附近徘徊,且95%置信区间全部在0附近徘徊,表明此自变量X对fj(x)未起到任何解释作用,则应该删去此类自变量。
3) 模型控制
① 处罚立方回归样条函数(CRS):公式(1)介绍了广义相加模型的基本公式。处罚立方回归样条函数(CRS)用作函数fj(x)与各个气象因素之间的非线性响应。
② 自由度:各个函数f的光滑拟合程度由自由度(edf)的节点个数决定。
4) 模型验证
图1是以武汉市为例,运用gam.check代码运行生成的模型验证结果。在图1中,图的左上方是样本分位点相对于理论分位点的QQ检验图,从图中可以看出QQ散点与对角线非常接近,这表明假设分布是合理的;右上方为残差相对于模型拟合值的散点图,随着自变量值的增大,残差始终处于近乎恒定的0附近徘徊;左下方是模型残差频数图,残差近乎恒定,始终在0附近且呈正态分布;右下方是观测值相对于拟合值的散点图,随着观测值的增大,拟合值也随之增大,变量响应之间呈现出积极的线性关系。
注:左上角为QQ检验(样本分位点相对于理论分位点);右上角为散点图(模型残差相对于模型拟合值散点图);左下方为模型残差频数分布图;右下方为散点图(观测值相对于模型拟合值散点图)。
Figure 1. Model validation results for Wuhan
图1. 武汉市模型验证结果
本文武汉城市圈6城市以气象参数拟合臭氧浓度的所有GAM模型中,运用gam.check命令生成的模型检验图均未见异常且表现良好。
2.2.3. F统计值
采用GAM模型中的F统计值(F-statistic)来确定每个城市的主导气象因子,F统计值是确定模型中主导变量的有效工具[10]。GAM模型中的F统计值越大,表明该变量在模型中的地位越重要。
2.2.4. 样条拟合曲线
样条拟合曲线(Spline fit plot)是f(x)对x的样条拟合图,即以模型中的任意参数x为横坐标,f(x)为纵坐标,以K − 1为结点控制f(x)对x的拟合。
2.2.5. 后向轨迹模型
本文采用后向轨迹模型(HYSPLIT V4.9) GDAS 1˚ × 1˚分辨率数据计算北京时间下午3点监测点向前推12小时的后向轨迹数据信息加入到GAM模型中。
3. 武汉城市圈近地面臭氧时空分布特征
3.1. 臭氧空气质量超标分析
表2显示了武汉城市圈6城市2015~2020年间MDA8 O3浓度值的统计结果。从表中可以看出MDA8 O3浓度最大值排名前三位的城市为黄冈(262 µg/m3) > 孝感(259 µg/m3) > 鄂州(242 µg/m3)。在这6个城市中,MDA8 O3浓度均值排名前三位的城市为黄冈(102.77 µg/m3) > 孝感(98.12 µg/m3) > 咸宁(97.33 µg/m3)。6个城市3年间均未全部达到环境空气质量标准(GB 3095-2012)的臭氧II级浓度限值(日最大8小时平均值160 µg/m3),黄冈、武汉和咸宁超标天数最多,分别为250、226和204天,全年超标天数占有效数据比为11.47%、10.37%和9.36%。
Table 2. Statistics of ozone concentration (MDA8 O3 value) for 6 cities in Wuhan city group (2015~2020)
表2. 武汉城市圈6城市臭氧浓度(日最大八小时平均值)统计(2015~2020)
No. |
城市 |
最大值 |
最小值 |
平均值 |
标准偏差 |
未达标天数* |
1 |
武汉 |
239 |
4 |
93.65 |
48.70 |
226 |
2 |
黄石 |
220 |
3 |
90.08 |
45.64 |
155 |
3 |
鄂州 |
242 |
2 |
96.24 |
46.03 |
202 |
4 |
黄冈 |
262 |
3 |
102.77 |
45.21 |
250 |
5 |
孝感 |
259 |
3 |
98.12 |
44.05 |
197 |
6 |
咸宁 |
226 |
3 |
97.33 |
44.96 |
204 |
注:*臭氧浓度单位:µg/m3。未达标天数:超过环境空气质量标准(GB 3095-2012)中臭氧II级浓度限值(日最大8小时平均值160 µg/m3)的天数(2015~2020)。
3.2. 臭氧浓度时间分布特征
3.2.1. 年均值分布特征
图2与表3为武汉城市圈6城市2015~2020年MDA8 O3浓度年均值时间序列分析结果。图2横坐标为年份,纵坐标为MDA8 O3浓度值(单位µg/m3)。从图中可以看出,2015~2020年间武汉城市圈6个主要城市近地面臭氧浓度变化幅度不大,处于80 µg/m3~110 µg/m3之间,黄冈市6年间臭氧浓度年均值处于很高的水平。
Figure 2. Time series analysis of yearly mean ozone concentration (MDA8 O3 value) for 6 cities in Wuhan city group (2015~2020)
图2. 武汉城市圈6城市年均臭氧浓度(日最大八小时平均值)时间序列分析(2015~2020)
表3为此6城市臭氧年均浓度值数据,从表中可以看出2019年孝感市臭氧年均浓度值略高于黄冈市。
Table 3. Statistics of annual average concentration values of ozone concentration (MDA8 O3 value) for 6 cities in Wuhan city group (2015~2020)
表3. 武汉城市圈6城市臭氧浓度(日最大八小时平均值)年均浓度值统计(2015~2020)
年份/城市 |
武汉 |
黄石 |
鄂州 |
黄冈 |
孝感 |
咸宁 |
2015 |
95.33 |
82.19 |
98.23 |
102.97 |
92.61 |
99.22 |
2016 |
89.77 |
83.88 |
101.85 |
104.57 |
94.87 |
94.72 |
2017 |
88.96 |
86.57 |
87.66 |
104.31 |
99.71 |
100.54 |
2018 |
88.01 |
90.09 |
92.58 |
99.40 |
98.66 |
93.25 |
2019 |
99.84 |
98.54 |
97.32 |
102.20 |
102.27 |
100.88 |
2020 |
92.59 |
92.74 |
91.95 |
95.58 |
93.98 |
88.16 |
综上,结合图2与表3分析得知黄冈市臭氧污染在武汉城市圈6城市中污染最为严重,且在武汉城市圈6城市臭氧污染中一直未有缓解趋势。
3.2.2. 季节均值分布特征
表4为武汉城市圈6城市季均臭氧浓度统计表。从表中可以看出,武汉城市圈6城市臭氧夏季均值均高于其他季节的臭氧均值,且冬季为臭氧均值最低的季节。
武汉城市圈6城市均属于“臭氧夏季高峰型”。这种类型比较常见。臭氧低值常年处于冬季,臭氧浓度随着气温的增高而上升,特别是夏季,臭氧达到峰值。武汉城市圈6城市臭氧呈现出明显的夏季 > 春季 > 秋季 > 冬季的特征,这与安俊琳等的研究结论一致[11]。
Table 4. Statistics of seasonal mean ozone concentration (MDA8 O3 value) for 6 cities in Wuhan city group (2015~2020)
表4. 武汉城市圈6城市季均臭氧浓度(日最大八小时平均值)统计(2015~2020)
城市/季节 |
春季 |
夏季 |
秋季 |
冬季 |
武汉 |
103.45 |
122.89 |
92.14 |
50.32 |
黄石 |
100.51 |
112.79 |
93.21 |
48.83 |
鄂州 |
105.56 |
121.64 |
97.57 |
54.45 |
黄冈 |
114.27 |
124.78 |
104.69 |
61.70 |
孝感 |
111.22 |
117.57 |
100.40 |
58.21 |
咸宁 |
109.83 |
110.16 |
103.77 |
60.48 |
3.2.3. 臭氧浓度空间分布特征
本文研究对象为武汉城市圈的武汉市、黄石市、鄂州市、黄冈市、孝感市和咸宁市六城市。根据上文此6城市年均臭氧与季均臭氧浓度分布来看,位于武汉城市圈东部区域的黄冈是污染最为严重的,而位于东南部的黄石市污染较轻。总体来说,武汉城市圈6城市臭氧污染属于具备区域性,但臭氧污染值波动无较大的变化,这可能与武汉市属于中国中部地区,东南西北方向未有一个相对较为清洁即大气污染背景值较低而对区域臭氧污染造成稀释的结果[12]。
4. 气象因素对武汉城市圈臭氧时空分布规律的影响
4.1. 武汉城市圈臭氧GAM拟合结果
每个城市都用表1中的气象数据单独建立GAM模型,调整R2用来评估GAM模型的拟合程度,表5显示了武汉城市圈6城市的调整R2和模型残差的标准偏差。从表中可以看出,GAM模型能很好地拟合MDA8 O3的日变化。在这6个城市中,调整R2从0.84 (孝感)到0.9 (咸宁/黄石)不等,模型残差的标准偏差从18.41 (咸宁)到23.87 (孝感)不等,每个城市模型的残差都呈现出正态分布且围绕0附近徘徊。图3是以武汉市MDA8 O3观测值相对于拟合值散点图。以上结果表明,GAM模型能很好地以气象因素为变量拟合MDA8 O3。
Table 5. Adjusted R2 results of GAM model for 6 cities in Wuhan city group (2015~2020)
表5. 武汉城市圈6城市GAM模型调整R2结果(2015~2020)
NO. |
城市 |
调整R2 |
模型残差标准偏差 |
1 |
武汉 |
0.88 |
22.27 |
2 |
黄石 |
0.90 |
19.03 |
3 |
鄂州 |
0.87 |
21.65 |
4 |
黄冈 |
0.88 |
19.94 |
5 |
孝感 |
0.84 |
23.87 |
6 |
咸宁 |
0.90 |
18.41 |
Figure 3. Scatterplot of model fit MDA8 O3 values versus observed MDA8 O3 values for Wuhan (2015~2020)
图3. 武汉市模型拟合臭氧值与观测臭氧值散点图(2015~2020)
4.2. 影响城市臭氧时空分布规律的主导气象因子
4.2.1. 城市臭氧主导气象因子识别
表6是根据F统计值计算得出的武汉城市圈6个城市前3位对臭氧最具影响力的因素,F统计值越大,表明该因素对模型的贡献越大。从表中可以看出,所有的城市在全年数据分析中,DOY因素都处于非常重要的地位(前三位),武汉和鄂州的DOY的F统计值分别高达37.3和13.68,这表明季节/时段因素在这两个城市中的影响远远高于其他气象因素。从表6中可以看出,DOY和4个气象因素1000 mb相对湿度、地表2米最高温、700 mb纬向平均风速和地表气压是这6个城市中最为敏感和对模型起主导作用的影响因素。武汉城市圈6城市前三位主导气象因素的重要性顺序各不相同,体现了在此区域内部不同的主导气象因素组合会对近地面臭氧产生不同的影响。
Table 6. Leading impact factors of ozone for 6 cities in Wuhan city group
表6. 武汉城市圈6城市臭氧主导影响因子
城市 |
重要性排名 |
1 |
2 |
3 |
变量名称 |
F统计值 |
变量名称 |
F统计值 |
变量名称 |
F统计值 |
武汉 |
DOY |
37.30 |
1000 mb相对湿度 |
33.25 |
地表2米最高温 |
6.10 |
黄石 |
1000 mb相对湿度 |
18.62 |
DOY |
14.75 |
地表2米最高温 |
5.73 |
鄂州 |
DOY |
13.68 |
地表2米最高温 |
8.22 |
700 mb纬向平均风速 |
3.62 |
黄冈 |
DOY |
13.94 |
地表2米最高温 |
7.92 |
地表气压 |
5.10 |
孝感 |
1000 mb相对湿度 |
18.59 |
地表2米最高温 |
10.30 |
DOY |
6.63 |
咸宁 |
1000 mb相对湿度 |
24.10 |
DOY |
10.99 |
地表气压 |
3.15 |
4.2.2. 主要气象因素对臭氧浓度的影响
通过4.2.1的分析,得出了6个城市臭氧影响因素重要性排名前三名。
1) DOY:Day of Year
由F统计值结果可知,在6个城市中有3个城市的DOY (Day of Year)为臭氧的最重要的影响因素,分别为武汉、鄂州和黄冈市,由表6可知,DOY的F统计值分别为37.3、13.68和13.94。图4是根据表6选取了武汉、鄂州和黄冈市DOY因素的样条拟合曲线图,图中虚线是95%置信区间,沿X轴的线段为气象因子频率。X轴为各个自变量的值,Y轴为f(x)值,图4的X轴为DOY (Day of Year),Y轴则为f(DOY),此处设置控制节点默认值K = 10,即最多9个节点对数据进行样条拟合,武汉、鄂州与黄冈市DOY样条拟合图中95%的置信区间非常小,这说明武汉、鄂州与黄冈市DOY的样条拟合程度很好。
注:图中虚线为变量响应的95%置信区间。
Figure 4. Spline fit curves of MDA8 O3 to DOY for Wuhan (a), Ezhou (b), and Huanggang (c)
图4. 武汉(a)、鄂州(b)、黄冈(c)臭氧浓度(日最大八小时平均值)与DOY样条拟合曲线
2) 1000 mb相对湿度
由F统计值结果可知,1000 mb相对湿度为黄石、孝感和咸宁最重要的主导气象因素,从图5(a)黄石、图5(b)孝感和图5(c)咸宁看出,这3个城市f(x)与1000 mb相对湿度都为反比例关系,随着相对湿度的增加,f(x)下降,且拟合效果非常好,95%置信区间非常小。这充分印证了表6中的结果即1000 mb相对湿度是这3个城市影响臭氧最为重要的气象因素,且f(x)黄石、孝感和咸宁的自由度(edf)分别为7.79、7.13和8.78,样条拟合曲线非常平滑,这说明1000 mb相对湿度是这两个城市臭氧最直接的气象影响因子。
注:图中虚线为变量响应的95%置信区间。
Figure 5. Spline fit curves of MDA8 O3 to 1000 mb relative humidity samples for for Huangshi (a), Xiaogan (b) and Xianning (c)
图5. 黄石(a)、孝感(b)和咸宁(c)臭氧浓度(日最大八小时平均值)与1000 mb相对湿度样条拟合曲线
3) 地表2米最高温
从表6可以看出,地表2米最高温为武汉城市圈控制近地面臭氧浓度的主导气象因素的现象。图6是以鄂州市为例,f(x)与地表2米最高温的样条拟合曲线图,从图中可以看出,在290 K (17℃)之后,随着气温的升高,f(x)升高,两者呈现出明显的正比例关系。这个结果和Pearce等的研究结果一致,他们发现当温度高达17℃和22℃的时候,臭氧会随着温度的升高而增加[9]。虽然当温度高于305 K (32℃)时,响应函数值相对较低,但是温度对臭氧的影响依然具有很强的统计学意义,因为从图中可以看出f(x)的95%置信区间不在0附近徘徊。
注:图中虚线为变量响应的95%置信区间。
Figure 6. Spline fit curves of MDA8 O3 to 2-meter maximum temperature samples for Ezhou
图6. 鄂州市臭氧浓度(日最大八小时平均值)与地表2米最高温样条拟合曲线
4.3. 社会因素对武汉城市圈臭氧时空分布规律的影响
4.3.1. 城市下垫面的影响
结合上文分析发现,武汉城市圈处于高臭氧浓度水平,与其所处亚热带季风气候区有着直接的关系,其气候特点为夏季高温多雨,冬季温和少雨,由于受到海洋气流的影响,降水是这一区域最为明显的特征。位于亚热带季风气候区的高臭氧浓度城市均是由于气温较高、年/日温差较小引起的。亚热带季风气候区属于湿润型,1000 mb相对湿度、地表2米最高温是该区域除DOY外影响臭氧最重要的气象因子。由主导气象因子与气候带之间的关系结果可知,城市臭氧的主导气象因素在相同的气候条件下(水热组合)具有一定的相似性,即控制城市臭氧的主导气象因素有一定的地域性特征。
下垫面同样会对城市臭氧浓度产生影响。通过对高臭氧浓度水平的城市的下垫面特征分析发现,武汉城市圈6城市均位于内陆地区,从四个方向来的气团都容易使武汉市臭氧浓度升高,由于武汉处于长江中下游平原地区,四周均为较发达的工业区,所以,没有任何一个方向的气团可以减弱武汉的臭氧浓度水平,从而使武汉城市圈臭氧浓度过高。
4.3.2. 社会经济发展水平的影响
以武汉为首的武汉城市圈在中部经济发展中处于重要地位,武汉为超大城市,人口超1000万,武汉城市圈区域城市化明显,人口较多,拥有相当数量的机动车和工业企业。
综上,高臭氧浓度城市主要受温度和下垫面等多方面综合因素的影响,具有气温较高、内陆地区、城市化水平高等特征。
5. 结论
本文以近地面臭氧为研究对象,在分析城市臭氧时空分布规律的基础上,通过对气象因子优选后利用统计模型GAM以当地气象因子为变量对城市MDA8 O3进行拟合,分析影响武汉城市圈近地面臭氧时空分布的主导气象因素。主要研究结论如下:
1) 武汉城市圈城市臭氧浓度时空变化规律
2015~2020年间,武汉城市圈均未全部达到环境空气质量标准(GB 3095-2012)的臭氧II级浓度限值(日最大8小时平均值160 µg/m3),超标天数城市排名为黄冈(250天) > 武汉(226天) > 咸宁(204天),MDA8 O3最大值排名为黄冈(262 µg/m3) > 孝感(259 µg/m3) > 鄂州(242 µg/m3),MDA8 O3均值排名为黄冈(102.77 µg/m3) > 孝感(98.12 µg/m3) > 咸宁(97.33 µg/m3)。年均臭氧浓度武汉城市圈6个主要城市近地面臭氧浓度变化幅度不大,处于80 µg/m3~110 µg/m3之间,黄冈市6年间臭氧浓度年均值处于很高的水平。此结果表明,武汉城市圈6城市臭氧污染一直未有缓解的趋势;季均臭氧浓度武汉城市圈6城市均属于“臭氧夏季高峰型”。这种类型比较常见。臭氧低值常年处于冬季,臭氧浓度随着气温的增高而上升,特别是夏季,臭氧达到峰值。从臭氧浓度空间分布来看,位于武汉城市圈东部区域的黄冈市污染最为严重,而位于东南部的黄石市污染较轻。总体来说,武汉城市圈6城市臭氧污染属于具备区域性,但臭氧污染值波动无较大的变化。
2) 气象因素对武汉城市圈城市臭氧时空分布规律的影响
武汉城市圈城市在全年数据分析中,DOY和4个气象因素1000 mb相对湿度、地表2米最高温、700 mb纬向平均风速和地表气压是这6个城市中最为敏感和对模型起主导作用的影响因素。其中,DOY因素都处于非常重要的地位(前三位),武汉和鄂州的DOY的F统计值分别高达37.3和13.68,这表明季节/时段因素在这两个城市中的影响远远高于其他气象因素。
3) 社会因素对武汉城市圈臭氧时空分布规律的影响
武汉城市圈6城市均位于内陆地区,从四个方向来的气团都容易使武汉市臭氧浓度升高,由于武汉处于长江中下游平原地区,四周均为较发达的工业区,所以,没有任何一个方向的气团可以减弱武汉的臭氧浓度水平,从而使武汉城市圈臭氧浓度过高。且以武汉为首的武汉城市圈在中部经济发展中处于重要地位,武汉为超大城市,人口超1000万,武汉城市圈区域城市化明显,人口较多,拥有相当数量的机动车和工业企业。
综上,武汉城市圈高浓度臭氧在相同的气候条件下(水热组合)具有一定的相似性,即控制城市臭氧的主导气象因素有一定的地域性特征且主要受温度和下垫面等多方面综合因素的影响,具有气温较高、内陆地区、城市化水平高等特征。
NOTES
*通讯作者。