1. 引言
近年来城市雾霾天气已经成为社会所关注的热点话题，位于四川盆地西部的成都地区，是我国雾霾污染最严重的的城市之一。特殊的盆地气候特点，使成都地区大气层结稳定，容易出现逆温和静风等气象特征，不利于大气污染物的扩散 [1] 。邓利群 [2] 等指出气象条件在很大程度上影响着重度污染事件的发生、发展及消亡，同时大气化学过程也参与到了大气物理过程中。从使用WRF模式开展数值模拟的研究中来看，多数研究集中在WRF模式的物理过程参数化优化选取的方面，如张颖 [3] 等人进行了四川盆地一次污染过程的WRF模式物理参数化方案最优配置的研究，姚琳 [4] 等人进行了成都市空气质量预报中WRF的本地化物理参数选取的研究。在众多使用WRF-Chem模式研究污染事件的数值模拟中，将化学过程有针对性地加入到模式过程中，已经获得了较为理想的模拟结果。马欣 [5] 等人基于WRF-Chem模式探究了气溶胶污染对区域气象要素的影响一文中指出，模式对华北和华南地区的2米温度模拟效果较好，对PM10质量浓度分布情况在夏季和秋季的模拟效果最好。但对特殊地区的适用性方面的研究还不够完善，所以有必要根据研究区域的差异性，选择合适的排放源清单、物理参数化方案和化学机理方案，从而得到更加符合区域特征的模拟参数配置。在此基础之上，对比分析各特征气象要素的差异，为进一步探究大气化学过程对区域性的大气污染事件的发生和发展的影响的研究打下基础。
本文使用NOAA预报系统实验室(FSL)的新一代区域空气质量预报模式WRF-Chem (V3.9)进行模拟，选取的污染事件为2017年1月中的重度污染周，分别开展了包含和不包含化学过程的雾霾过程数值模拟的试验，探讨大气化学过程对雾霾过程的影响。
2. 模式介绍及参数选取
2.1. WRF-Chem模式介绍
WRF-Chem模式是由美国国家大气研究中心(NCAR)等机构联合开发的新一代大气预报模式，真正实现了气象模式(WRF)与化学模式(Chem)在线完全耦合。它的化学过程和所设计的气象过程使用相同的水平和垂直坐标系，以及相同的物理参数化方案，没有时间插值，避免了时间插值带来的误差。并且使得化学对气象过程的反馈作用也能有机地考虑在模式过程中。能够模拟出更加贴近真实大气环境的输出结果。本文研究选用的是WRF-Chem 3.9.1版本，模拟区域的中心点位于温江站(30.7˚N, 103.97˚E)，使用27 km × 9 km × 3 km的3层嵌套模式及27层垂直σ层，如图1所示。
Figure 1. WRF-Chem simulation area grid nesting schematic
图1. WRF-Chem模拟区域网格嵌套示意图
气象模式初始场资料使用FNL 1˚ × 1˚的6小时再分析数据。为了减小气象初始场的驱动误差，模拟时间选取2017年1月20日到1月29日，对比时间为连续重度雾霾事件发生周2017年1月22日到1月29日。
2.2. 物理过程方案
WRF-Chem模式中可以任意组合多个物理选项，其主要的参数化方案有：微物理方案、短波和长波辐射方案、积云对流参数化方案、陆面过程方案、边界层方案和近地面层方案。张颖 [3] 等通过对四川盆地的一次污染过程进行模拟，得到了从2 m气温评估最优的一组方案，其中微物理方案、陆面过程方案、边界层方案和积云对流参数化方案分别是：Purdue Lin方案、热扩散方案SLAB、Mellor-Yamada-Janjic (MYJ)方案和Grell-Devenyi (GD)集合方案。姚琳 [4] 等通过对成都市一次空气质量较严重的一周进行模拟，得到最合适成都本地化的参数方案，其中微物理方案、陆面过程方案、边界层方案和积云对流参数化方案分别是：WRF Single-Moment3-class (WSM3)方案、Rapid Update Cycle (RUC)方案,、Mellor-Yamada-Janjic (MYJ)方案和Grell-Devenyi (GD)集合方案方案。本文参考以上研究方案，采用的物理过程方案(表1)及介绍如下：
1) 微物理方案选取Lin [6] [7] 等方案：该方案是WRF模式中一个成熟的微物理方案，在CHEM化学过程中也得到广泛的运用和研究，有水汽、云水、云冰、雨水、雪和霰等水成物，适合真实数据的高分辨率模拟。
2) 陆面过程方案选取RUC陆面过程模式：该方案对多层积雪和冻土进行计算，并考虑植被效应和冠层水分。
3) 边界层方案选取MYJ方案：该方案用局部的垂直混合理论做一维的断流动能预测，并调用SLAB薄层模式计算地面温度，用隐式扩散方案计算垂直通量。
4) 积云对流参数化方案选取Grell-Devenyi方案：该方案主要考虑云水和云冰的水分趋势，使用多闭包、多参数的集合方法，从而调用不同的上升、下沉、卷入、卷出和降水率等参数过程。
Table 1. Physical process parameter scheme
表1. 物理过程参数方案
2.3. 化学机理方案
化学方案的设计主要分为两部分，第一部分是排放源资料的选取，第二部分为化学方案的配置。
WRF-Chem模式中排放源的加入是有无化学过程参与的主要区别。而排放源又分为：人为排放源和生物排放源。目前国内的排放清单数据较少，所以本文采用的人为排放源为包含近40年的对流层化学RETRO (0.5˚ × 0.5˚)的全球排放数据。通过将其分别水平插值到27 km × 27 km、9 km × 9 km、3 km × 3 km的网格上，得到转换过的化学排放源数据。
Table 2. Ensemble prediction test group
表2. 集合预报试验组
WRF-Chem模式的化学方案主要包括：干沉降、气相化学反应机制、气溶胶、光解作用等。本文研究选取的方案为化学过程中的第11套方案，其中气相化学反应机制采用的是目前较为成熟的RADM2方案。气溶胶方案则是采用的MADE/SORGAM方案，该方案中的气溶胶按埃根核模态、积聚模态和粗模态三种分布来划分，并且包含气溶胶液相反应。扬尘和海盐均选择GOCART方案。同时，开启progn选项，能够有效的对云滴数进行预测。使模式能综合考虑化学过程中的各种机制。
本文结合集合预报的思路，开展了包含化学过程和不包含化学过程的模拟试验，详细试验分组情况见表2。
Table 3. Air pollution index and corresponding pollution levels
表3. 各污染物浓度指数对应表
Table 4. Categories of AQI and health concerns
表4. AQI值对应污染水平和对健康影响程度
3. 资料概况与方法介绍
3.1. 资料介绍
用于2米气温对比的观测数据为温江站(站号56,187) 5分钟的观测数据。用于PM颗粒物以及AQI指数对比的观测数据为中华人民共和国环境保护部的中国国家环境监测信息中心对外公布的空气污染数据，其中包括日常AQI的评分和主要污染物SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和PM10的每小时质量浓度指数，24小时平均浓度以及O3 8小时平均浓度。本文研究选取的是成都地区的6个测站(金泉两河、十里店、三瓦窑、沙河铺、梁家巷、君平街) 2017年1月AQI指数的评分以及影响AQI评分的大气污染物SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和PM10每小时质量浓度指数数据。
3.2. AQI指数
空气质量以污染物浓度和空气污染指数(AQI)的形式报告。AQI通过一组分段线性变换将六种标准空气污染物(PM2.5, PM10, SO2, NO2, CO, O3)的浓度转换为单一指标。对于一个浓度为R的污染物的指数I被定义为两个指数类之间的线性内插：
(1)
在这种形式下，Ru和Rl是每个空气质量水平的浓度的上限和下限，Iu和Il是相应的上限和下限指数类别，表3列出了对应阈值值。每种污染物的标准化指数是根据其日均浓度计算的。指定日期的AQI由具有最高指数的污染物指数决定。相应的空气污染物被称为主要污染物。
(2)
AQI指数在0和500之间变化，数值越大表示空气质量越差。不同的AQI值对应有不同的污染水平和对健康的影响程度(见表4)。
模式输出结果的各污染物均以每小时为时间间隔，所以AQI指数的计算大致可分四步实施：首先，计算每个站点的逐小时平均污染物浓度(3.3中将介绍插值处理方法)。其次，计算各污染物对应指数I，根据公式(1)。最后，取相同时刻各污染物中指数最大的污染物指数作为AQI指数，根据公式(2)。
3.3. 插值处理方法
本文对模拟结果中的2米气温数据使用线性插值到站点进行对比分析。
对于包含化学过程输出结果中的PM2.5，使用与2米气温相同的插值函数处理，将其分别插值到本文研究选取的成都地区的6个测站(金泉两河、十里店、三瓦窑、沙河铺、梁家巷、君平街)，来进行时间序列的对比分析。
对于空间分布对比分析的2米气温和边界层高度，将统一使用时间平均的方法来进行降维处理。得到包含化学过程的输出结果和不包含化学过程的输出结果，从而进行对其空间分布变化的对比分析。
3.4. 天气形势概况
从2017年1月21日至29日的天气形势中可发现，在21日到23日，500 hPa高空图显示，四川盆地受高原脊前西北气流控制，天气形势较好；在23日夜间至24日白天，伴随高原波动发展的小槽迅速东移，影响四川盆地，但影响时间短，强度弱；24日夜间之后，盆地受平直西风气流控制，天气形势较为稳定；27日夜间，受蒙古北部的低压系统影响，冷空气从西北路径大范围入侵我国，四川盆地受高原小槽东移和寒潮入侵影响，28日夜间，天气形势转坏。850 hPa低空图显示，盆地22日到23日处于高压辐散区；在23日到24日，受小槽东移影响，低空由辐散转为辐合，但24日白天转为高压控制。从27日开始，逐渐由高压脊控制转为低压影响，低空受偏南气流控制，28日夜间受寒潮影响(图2)，成都地区出现大风降温，盆地有弱降水。
根据成都市6个监测站(金泉两河、十里店、三瓦窑、沙河铺、梁家巷、君平街)数据显示，从1月10日起，各项污染物浓度逐渐上升(图3)。空气质量指数(AQI)显示，在14日达到了轻度污染等级，维持一周后，在23日达到了重度污染等级，AQI值为234，在24日有小幅下降但仍为重度污染，之后再次连续上升，在26日AQI值达到了277。在29日AQI值回到较低水平，空气质量等级为良。22日到28日期间，每日AQI都处于重度污染范围内，平均值达到了246。
Figure 2. (a) 20:00 on January 28, 2017 (Beijing time) 500 hPa weather map; (b) At 20:00 on January 28, 2017 (Beijing time) 850 hPa weather map
图2. (a) 2017年1月28日20时(北京时) 500 hPa天气图；(b) 2017年1月28日20时(北京时) 850 hPa天气图
4. 模拟值与实测值对比
4.1. 气温对比
图4(a)显示的分别是2米气温观测值(obs)、包含化学过程的集合模拟结果和集合模拟结果的平均值的时间序列对比。从对比图可看出集合模拟结果变化幅度小于观测值，集合模拟平均值的日变化稳定，无明显波动变化。
Figure 3. January 2017 AQI trends
图3. 2017年1月AQI变化趋势
Figure 4. (a) Comparison of daily variation of simulated value and measured value of 2 meters. (b) Comparison of daily average change of simulated and measured values of 2 meters
图4. (a) 2米气温模拟值与实测值日变化对比图。(b) 2米气温模拟值与实测值日均变化对比图
图4(b)为集合模拟与观测值2米气温的日均值对比，可明显看到模式输出值日均温度整体变化平稳且偏低。对低温日模拟效果较好，对高温日模拟效果较差，集合模拟日均值随模拟的时间变化，趋于收敛。
结合2米气温日变化和日均变化的对比，可发现集合模拟的气温日变化幅度较实测值小3℃左右，这与模拟区域下垫面属性有关；集合模拟的气温日均值较实测值偏低，对低温日模拟效果较好，对高温日模拟效果较差。
4.2. 颗粒物对比
通过对含化学过程集合模拟结果中PM2.5浓度按照公式(1)进行指数化处理后，得到6个测站的PM2.5的模拟浓度指数，将其与实测值进行时间序列的对比。
图5中6个站的PM2.5时间序列图显示，观测值浓度指数出现在100到300之间，并且在22日开始就处于一个高值，从23日到25日之前有所下降，但仍处于100以上。从25日开始指数又呈现上升状态，除金泉两河监测站外，其他5站均在该时段出现了新一轮较高峰值。同时观测值浓度指数大致呈现每两天一周期的变化，在污染周内出现3个周期波动。集合模拟均值的浓度指数，除了三瓦窑监测站处于50到100，其他5站均处于50到200范围内。并且呈现日周期的变化，日峰值出现在凌晨至中午时段。对比观测值与模拟值，可明显看出集合模拟值整体偏低观测值80指数，集合模拟值日变化幅度均匀，大部分处于轻度污染范围，个别处于重度污染范围。在24日夜间，6个站的集合模拟值中均出现超过观测值的情况，其余时段模拟值均偏低于观测值。在26日之后，集合模拟值峰值均无出现上升趋势。集合模拟的结果在变化情况与实测值无明显相关性，但质量浓度指数变化量级在可以对模式优化改进的范围之内。
Figure 5. The simulated values of PM2.5 mass concentration index of each monitoring station are compared with the measured values. In the figure, (a), (b), (c), (d), (e), and (f) respectively represent the monitoring stations Jinquan Lianghe, Shilidian, Sanwa Kiln, Shahepu, Liangjiaxiang, Junping Street
图5. 各监测站PM2.5质量浓度指数模拟值与实测值对比。图中(a)、(b)、(c)、(d)、(e)、(f)分别表示监测站金泉两河、十里店、三瓦窑、沙河铺、梁家巷、君平街
4.3. AQI对比
图6中显示，AQI观测值除君平街监测站出现了440的高峰值外，其余5个站均处于在180到350之间，并且从22日开始就出现较高峰值，分别为350、340、300、310和360。从24日开始持续到29日峰值呈现上升状态，均在该时段出现了峰值逐步升高趋势。集合模式输出的AQI均值显示，6个站在每日18时(北京时)左右均出现了极大峰值，其中超过对应时刻实测值的个数6个站分别为3、2、3、5、2、3。查阅文献可推测，冬季该时刻处于傍晚时段，污染物浓度的增大与边界层高度的变化有相关关系 [8] 。说明WRF-Chem模式对污染物扩散与边界层变化有较大敏感性。对比观测值与模拟值，可看出集合模拟值是整体偏低于观测值50指数，预报模拟更明显反应日变化特征，与实测值的相关性偏低。
Figure 6. Curve: The AQI analog values of each monitoring station are compared with the measured values. In the figure, (a), (b), (c), (d), (e), and (f) respectively represent the monitoring stations Jinquan Lianghe, Shilidian, Sanwa Kiln, Shahepu, Liangjiaxiang, Junping Street
图6. 各监测站AQI模拟值与实测值对比。图中(a)、(b)、(c)、(d)、(e)、(f)分别表示监测站金泉两河、十里店、三瓦窑、沙河铺、梁家巷、君平街
5. 有无化学过程对比
5.1. 气温空间分布对比
图7为4个时次开启化学过程和无化学过程2米气温差值的空间分布图((a), (b), (c), (d))以及4个时次差值平均的空间分布图(e)，图中红色点为模式区域中心温江站(30.7˚N, 103.97˚E)，差值为有化学过程值减去无化学过程值。集合模拟差值平均图显示，开启化学过程的集合模拟值普遍偏低于无化学过程参与的集合模拟值，二者差值在±1℃范围之内。在温江站以南和东南分布小范围不连续负高值区，在温江站东北区域负值较小，而在西北区域，出现了明显的东北-西南走向的0差值分界线，分界线以西，大部分差值在+0.15℃之内，有个别小部分区域存在±0.5℃左右的正负高值区，这可能与青藏高原的地形作用对模拟影响的情况有关。从4个时次的集合预报图中可看出06时图中负值较小，均处于−0.5℃以内，在温江站附近差值分布均匀，为−0.15℃左右。00时、12时和18时都不同程度地出现了超过−0.6℃的负高值区，其中12时分布范围最大，00时其次，18时最小。
Figure 7. 2m temperature (T2) difference distribution map with chemical process and no chemical process
图7. 含化学过程与不含化学过程2米温度(T2)差值分布图
综上所述，包含化学过程的模拟有使模式2米气温值普遍偏低实测值，但偏低程度较小，在1℃范围内，温江站偏低0.5℃。其中06时为驱动场初始时刻的模式结果偏差最小。
5.2. 边界层高度空间分布对比对比
图8为开启化学过程和无化学过程边界层高度差值的空间分布图((a), (b), (c), (d))以及4个时次差值平均的空间分布图(e)，图中红色点为模式区域中心温江站(30.7˚N, 103.97˚E)，差值为有化学过程值减去无化学过程值。图中显示，在温江站附近，开启化学过程的集合模拟值偏低于无化学过程参与的集合模拟值，二者差值在±80 m之内，并且负值呈现东北–西南走向的分布，这可能与温江站地形情况有关，川西高原地形阻挡，使边界层差值在测站西面出现明显0差值分界。在温江站东南区域，大部分为正值，且值较小，多集中于+10 m以内。从4个时次的集合预报图中可看出，在温江站附近，06时图中负值较
Figure 8. Difference map of chemical layer and chemical process boundary layer height (PBLH)
图8. 含化学过程与不含化学过程边界层高度(PBLH)差值分布图
小，且分布较均匀，主要集中在温江站以南；00时、12时和18时的负值分布范围较06时大，且负值分布范围不同，分别集中于温江站以北、东北和本站附近。
综上所述，包含化学过程的模拟有使模式边界层高度在模拟中心附近偏低于实测值，偏低程度在80 m范围内，温江站偏低55 m。其中以06时为驱动场初始时刻的模式结果偏差最小。
对于出现模拟值偏低的情况，周广强 [9] 等人在对华东地区PM2.5的数值预报和偏差原因分析后指出，数值预报有一定的偏低预报趋势，约3/4呈现负偏差，平均偏低20%~30%。对于边界层高度的变化情况，朱育雷 [10] 等人在对成都市污染边界层高度的演变特征一文中指出，污染时段内的污染边界层高度偏低。杜川利 [8] 等人在对城市边界层高度变化特征与颗粒物浓度影响分析中指出，边界层日变化与颗粒物浓度呈显著负相关关系，即冬季边界层顶高度低，三中粒径颗粒物质量浓度高。本文模式结果也进一步验证了这一观点。同时污染物浓度的升高，一定程度上气溶胶导致大气顶太阳辐射强迫下降，从而导致地表入射太阳辐射减弱且大气加热增强，这将导致大气稳定度增加 [11] 。这使得处于静稳气象条件下的区域的污染事件继续加重，反映出污染物浓度与边界层高度的正反馈关系，污染物浓度增加，导致大气稳定度增加，边界层高度下降，又促使污染物浓度进一步增加。
6. 结论
采用WRF-Chem模式，针对2017年1月22至28日发生在成都地区的重度雾霾过程，开展了包含化学过程和不含化学过程的集合模拟，将模拟结果与观测资料进行对比验证，同时对有无化学过程的2米气温和边界层高度值进行了空间分布对比分析，得出如下结论：
1) 含化学过程的集合模拟中：2米气温模拟值日变化幅度小于观测值3℃，模拟平均值的日变化稳定，无明显波动变化。2米气温模拟值的日均值比实测值低2.5℃，对低温日模拟效果较好，对高温日模拟效果较差。
2) 含化学过程的集合模拟中：PM2.5浓度指数的模拟值整体偏低于观测值80指数。呈日周期变化，变化幅度均匀，无明显周期波动。AQI模拟值整体偏低于观测值50指数，模拟值可明显反映日变化特征，但与实测值的相关性偏低。
3) 包含化学过程2米气温模拟值较不含化学过程普遍偏低，但偏低程度较小，在1℃范围内，模式中心站偏低0.5℃。包含化学过程边界层高度值较不含化学过程有部分降低的作用，且降低区域集中于模式中心附近，降低程度不大，在80 m范围内，模式中心站降低55 m。
4) 大气化学过程可以降低2米气温和边界层高度，增加了大气稳定度，促使污染物浓度进一步增加，反映了大气化学过程与污染物浓度的正反馈关系。
本文仅对WRF-Chem模式输出的2米气温、边界层高度以及主要大气污染物的时空分布规律进行了一些对比验证分析，但这些特征的形成机理以及造成化学过程模拟值偏低的原因还有待进一步分析和探索。同时，为了使成都地区污染事件的预报更精准，还需更多依赖于对排放源清单的选取，以及对污染和气象二者之间相互作用的进一步研究。
基金项目
四川省教育厅重点项目(18ZA0095)，成都信息工程大学引进人才启动项目(KYTZ201737)的共同资助。
参考文献