坡莫合金纳米环微磁学特性研究

Micromagnetic Properties of Permalloy Nanorings

摘要: 基于微磁学软件MuMax3，我们研究了外磁场下不同几何形状的磁性纳米环(Ni₈₀Fe₂₀)的磁化翻转过程，除了预期的洋葱态和漩涡磁化状态外，在磁化过程中还观察到其它亚稳态。通过磁矩翻转相图和能量密度关系，分析了不同磁化状态的形成和跃迁，以及磁矩翻转过程中畴壁的传播和湮灭。我们进一步研究了极化电流驱动Ni₈₀Fe₂₀/Cu/Ni₈₀Fe₂₀磁性隧道结中磁矩翻转的过程，研究发现，纳米环隧道结磁矩翻转的电流密度为3.4 × 10⁷ A/cm²，临界电流密度大小为传统隧道结的0.63倍，两者的磁矩翻转时间大致相同，约为1000 ps。

Abstract: Based on the micromagnetic software MuMax3, we studied the magnetization reversal process of different geometric shapes of magnetic nanorings (Ni₈₀Fe₂₀) in an external magnetic field. In addition to the expected onion state and vortex magnetization state, other metastable states were observed in the magnetization process. The formation and transition of different magnetization states, as well as the propagation and annihilation of domain walls in the process of magnetic moment reversal are analyzed through the phase diagram and energy density relationship. Furthermore, we studied the process of magnetic moment reversal in Ni₈₀Fe₂₀/Cu/Ni₈₀Fe₂₀ magnetic tunnel junctions driven by polarization current. The results show that the current density of magnetic moment reversal in nanoring tunnel junctions is 3.4 × 10⁷ A/cm², and the critical current density is 0.63 times of that in traditional tunnel junctions. The time of magnetic moment reversal is about 1000 ps.

1. 引言

微观铁磁结构由于其在各个领域拥有巨大技术应用潜力，以及展示出丰富的物理学特性，近年来引起了人们的广泛关注 [1] [2] [3]。由于磁电子的潜在稳定性和高存储密度，目前对磁通闭合状态的研究非常活跃，铁磁性纳米环非常有趣，因为它们显示出非常稳定的磁通闭合状态“涡旋态”，在这一状态下，磁化强度M沿着环的边缘顺时针或逆时针方向排列 [4]。但是在一个外磁场作用过程中，铁磁纳米环具有两种磁化状态，第一种是涡旋态，即磁矩沿纳米环旋转排列，另外一种为洋葱态，具有两个相对的头对头畴壁铁磁性纳米环。在单个纳米环中，洋葱态在剩磁下是稳定的 [5]。结构对于纳米环磁矩的翻转及磁畴运动有着显著的影响，在这里，我们更为细致地研究了不同尺寸下洋葱态–涡旋态–洋葱态这一中间过程。

本文通过MuMax3微磁，模拟研究了不同宽度和厚度下的Ni₈₀Fe₂₀磁性纳米环的磁化过程，在磁矩翻转的过程中，我们发现了一种新的亚稳态，并且从交换能、退磁能和塞曼能的相互关系间解释了这一现象。我们的工作更细致地描述了这一过程，填补了磁性纳米环翻转过程的中间空白。同时我们研究了电流驱动Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)/Cu (0.5 nm)/Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)磁性隧道结磁矩翻转，对比了纳米环隧道结与圆盘状纳米薄膜的翻转电流密度和时间，并且提出了奥斯特场辅助磁矩翻转的概念，对磁性纳米环状磁性隧道结的发展有重要意义。

2. 微磁学模拟

在模拟中，MuMax3使用二维或三维正交网格对空间进行有限差分离散化，进而求解Landau-Lifshitz-Gilbert (LLG)方程 [6]。我们利用微磁学软件MuMax3研究了Ni₈₀Fe₂₀合金磁性纳米环的磁矩翻转过程。该程序可以有效地模拟磁性纳米材料的动态磁化过程，即所有自旋从初始构型开始，总能量呈下降趋势。根据初始状态的不同，系统会演化成顺时针或逆时针磁化构型的稳定或亚稳态。微磁仿真模型环的环厚t (10/30/50/70 nm和2.5 nm)，环宽d (25/50/100/125/150 nm)，外径D (300 nm)。在模拟中，微磁平衡方程在正方形网格中求解，网格尺寸为1 nm，自旋可在三维中自由旋转，磁场沿着纳米环面内从−0.2T过渡到+0.2T。

3. 模拟结果与讨论

3.1. Ni₈₀Fe₂₀纳米环的磁化过程

用于微磁模拟的Ni₈₀Fe₂₀纳米材料的物理参数为标准坡莫合金参数：饱和磁化强度Ms = 5 × 105 A/m，交换常数A = 13 × 10⁻¹² J/m，阻尼系数α = 0.015和磁晶各向异性常数K1 = K2 = 0。图1(a)中展示了微磁学模拟所用的纳米环模型，纳米环外径D为300 nm，模拟中纳米环宽度d分别为25 nm、50 nm、100 nm、125 nm和150 nm，厚度h分别为10 nm、30 nm、50 nm和70 nm。在这里我们需要注意，当d = 150 nm时，纳米环消失，模型为圆形纳米薄膜。

在图1(b)中，我们可以观测到，当D = 300 nm、d = 150 nm、h = 10 nm时，磁滞回线为典型的坡莫合金构型，拥有较小的矫顽力，表现出良好的软磁特性。当D = 300 nm、h = 10 nm、d = 125/100/50/25 nm时，磁滞回线展示出多重磁化状态，并且随着宽度d的减小，纳米环矫顽力逐渐增大，亚稳态更易成型，且低场下磁矩不易饱和。图1(c)中，我们模拟了D = 300 nm、d = 100 nm、h = 10/30/50/70 nm时，Ni₈₀Fe₂₀纳米环的磁滞回线。随着厚度d的增加，纳米环矫顽力逐渐增大，亚稳态更易形成且更加的稳定，不易受外磁场的影响。

Figure 1. (a) Micromagnetic simulation nanoring model. (b) D = 300 nm, d = 25/50/100/125/150 nm, h = 10 nm, the hysteresis loops of Ni₈₀Fe₂₀ nanorings. (c) D = 300 nm, d = 100 nm, h = 10/30/50/70 nm, the hysteresis loops of Ni₈₀Fe₂₀ nanorings

图1. (a) 微磁模拟纳米环模型。(b) D = 300 nm、d = 25/50/100/125/150 nm、h = 10 nm时，Ni₈₀Fe₂₀纳米环的磁滞回线。(c) D = 300 nm、d = 100 nm、h = 10/30/50/70 nm时，Ni₈₀Fe₂₀纳米环的磁滞回线

为了进一步明确纳米环在外磁场下，畴壁的位移、产生及湮灭的过程，我们分别对D = 300 nm、d = 100 nm、h = 10 nm的纳米环与D = 300 nm、d = 150 nm、h = 10 nm的圆形纳米薄膜进行磁滞回线模拟及磁化翻转相图的动态观测。模拟结果分别表示在图2(a)和图2(b)。图2(b)磁滞回线中罗马数字(I、II、III和IV)对应的磁矩状态表示在图2(b)右侧，可以明显观测到，随着磁场方向的反转，圆形坡莫合金纳米薄膜由一个单畴态直接突变为另一个单畴态。然而对于D = 300 nm、d = 100 nm、h = 10 nm的纳米环，磁矩翻转过程中存在多种稳定状态，磁滞回线及磁矩翻转相图微磁学模拟结果表示在图2(a)。为了获得磁化翻转过程的精确信息，我们选择了磁矩翻转过程中具有代表性的中间时刻。当磁矩达到饱和后，纳米环呈现洋葱态(onion state)，对应于图2(a)中的过程①和⑥。过程③对应为另外一种稳态–涡旋态(vortex state)，在涡旋态下，纳米环的的磁化强度沿着环排列，可以是顺时针方向，也可以是逆时针方向，并且呈现出磁通量闭合的状态。由洋葱态变为涡旋态的这一过程，并不是通过畴壁运动形成的，而是通过直接反转洋葱态的磁畴来实现的，图2(a)中过程②表示了洋葱态磁畴反转的中间过程，纳米环上方畴壁先产生，而后下方畴壁产生。除了洋葱型和涡旋型两种稳态外，我们还可以观察到从一种稳态转变为另一种稳态时出现的亚稳态，图2(a)中过程④表示，在磁场的驱动下，涡旋态转变为洋葱态的过程中，纳米环上下两侧头对头的磁畴壁在同时出现，然后沿着纳米环逆时针旋转，并逐步沿外磁场排列，最终形成洋葱态。

我们通过分析不同尺寸下Ni₈₀Fe₂₀纳米环退磁能密度和交换能密度与外磁场的关系，解释了由洋葱态–涡旋态–洋葱态这一过程中亚稳态出现的原因及畴壁的产生、移动和湮灭。如图3(a)，模拟结果表明，当外磁场由正向最大减小时，不同尺寸的Ni₈₀Fe₂₀纳米环塞曼能密度减小，退磁能密度减小，交换能密度增大。同样大小的外场下，纳米环宽度d增大，所对应的塞曼能密度和交换能密度增大，这就解释了图1(b)中，随着纳米环宽度减小，矫顽力增大，但磁化强度却减小。如图3(b)和图3(c)，当磁场为−168 Oe时，交换能密度与退磁能密度瞬间增大，且单调递增直到外磁场为−773 Oe，对应于图2(a)中过程③，由洋葱态变为涡旋态。交换能有利于在纳米材料中形成旋涡态，且切换过程不是通过畴壁运动，而是通过直接反转洋葱态的畴来实现。在图3中，外磁场为−774 Oe直到−877 Oe，交换能减小，而塞曼能与退磁能增加，磁矩倾向于沿外磁场排列，头对头磁畴壁形成，表现为涡旋态转换为洋葱态中间亚稳态出现，对应于图2(a)中过程④。随着外磁场继续增大，交换能密度趋向于0 J/cm³，塞曼能与退磁能增加，但塞曼能增加速率远大于退磁能增加速率，磁矩几乎全部沿外磁场排列，完成由涡旋态到洋葱态的转换。

Figure 2. (a) Hysteresis loop and magnetic moment reversal phase diagram of Ni₈₀Fe₂₀ nanoring with D = 300 nm, d = 100 nm, h = 50 nm. (b) Hysteresis loop and magnetic moment reversal phase diagram of Ni₈₀Fe₂₀ circular nano films with D = 300 nm, d = 150nm, h = 50 nm

图2. (a) D = 300 nm、d = 100 nm、h = 50 nm Ni₈₀Fe₂₀纳米环磁滞回线及磁矩翻转相图。(b) D = 300 nm、d = 150 nm、h = 50 nm Ni₈₀Fe₂₀圆形纳米薄膜磁滞回线及磁矩翻转相图

Figure 3. (a) The relationship between Zeeman energy density and external field of nanorings with different widths. (b) The relationship between demagnetization energy density and external field of nanorings with different widths. (c) The relationship between exchange energy density and external field of nanorings with different widths

图3. (a) 不同宽度纳米环塞曼能密度与外场的关系。(b) 不同宽度纳米环退磁能密度与外场的关系。(c) 不同宽度纳米环交换能密度与外场的关系

3.2. Ni₈₀Fe₂₀/Cu/Ni₈₀Fe₂₀纳米环隧道结

对于传统矩形和椭圆形结构的磁性隧道结，磁体边缘更易形成磁畴，且具有杂散场，不同存储单元之间相互影响，不利于高密度存储器的制备 [7] [8]。虽然圆形结构隧道结可以形成涡旋态，解决了边缘磁畴的出现及杂散场这一问题，但是圆形结构存在一个高能且磁矩不平行于面内的涡旋核，在加外磁场时，翻转过程就会受到涡旋核的影响，从而变得复杂 [9] [10]。相对而言，纳米环结构隧道结具有以下优点：① 纳米环结构隧道结无杂散场且没有涡旋核出现，翻转过程简单且存储密度高；② 纳米环结构具有涡旋态和洋葱态两种构型，拥有更为丰富的磁学特性；③ 环形器件在输入电流时，可以产生奥斯场，辅助磁矩翻转，拥有更小的翻转电流密度。

进一步研究磁性纳米环在磁存储器件中的应用，我们模拟了Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)/Cu (0.5 nm)/Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)隧道结在极化电流下磁矩的翻转过程。隧道结的构型为纳米环和圆盘形纳米薄膜，外径D = 300 nm、d = 100 nm，底层Ni₈₀Fe₂₀磁矩设定为与+X轴夹角为270˚，顶层Ni₈₀Fe₂₀磁矩方向与+X方向平行。输入电流沿+Z方向，经过底层Ni₈₀Fe₂₀后，电流变为极化电流，极化方向与+X轴夹角为270˚，经过Cu层后转矩作用在顶层Ni₈₀Fe₂₀。模拟结果表示在图4，对比图4(a)与图4(b)，纳米环中输入电流达到95 mA时，对应的电流密度为3.4 × 10⁷ A/cm²，磁矩完成翻转；而对于同样规格的圆盘形纳米薄膜，电流需要达到135 mA才可以翻转磁矩，对应的电流密度为5.4 × 10⁷ A/cm²。纳米环实现磁矩翻转所需的临界电流密度为圆盘形纳米薄膜的0.63倍，产生这一现象的原因是，当环形器件在输入电流时，可以产生奥斯场，辅助磁矩翻转，拥有更小的翻转电流密度。同时我们对比了磁矩翻转所需的时间，两者无明显差别，大约为1000 ps，如图4(c)与图4(d)，这主要是由于对于同一种材质样品，磁矩的进动频率相同。

Figure 4. (a) The phase diagrams of D = 300 nm, d = 150 nm, h = Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)/Cu (0.5 nm)/Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm) tunnel junctions are flipped by magnetic moment under different polarization currents. (b) The magnetic moment reversal phase diagram of D = 300 nm, d = 100 nm, h = Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)/Cu (0.5 nm)/Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm) tunnel junctions under different polarization currents are studied. (c) The magnetic moment states of D = 300 nm, d = 150 nm, h = Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)/Cu (0.5 nm)/Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm) tunnel junctions at different time under 135 Ma polarization current. (d) The magnetic moment states of D = 300 nm, d = 100 nm, h = Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)/Cu (0.5 nm)/Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm) tunnel junctions with 95 mA polarization current have different magnetic moments

图4. (a) D = 300 nm、d = 150 nm、h = Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)/Cu (0.5 nm)/Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)隧道结在不同极化电流下磁矩翻转相图。(b) D = 300 nm、d = 100 nm、h = Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)/Cu (0.5 nm)/Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)隧道结在不同极化电流下磁矩翻转相图。(c) D = 300 nm、d = 150 nm、h = Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)/Cu (0.5 nm)/Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)隧道结在135 mA极化电流下，不同时间磁矩的状态。(d) D = 300 nm、d = 100 nm、h = Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)/Cu (0.5 nm)/Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)隧道结在95 mA极化电流下，不同时间磁矩的状态

4. 结论

综上所述，通过MuMax3微磁模拟研究了Ni₈₀Fe₂₀磁性纳米环的磁化过程。通过大量的计算，说明了Ni₈₀Fe₂₀磁性纳米环的磁矩翻转与纳米环物理尺寸的关系，包括宽度和厚度。在磁矩由涡旋态变为洋葱态的过程中，Ni₈₀Fe₂₀磁性纳米环出现了一种新的亚稳态，这一现象的出现是由于交换能的减小，而退磁能与塞曼能的陡增，磁畴壁逆时针运动到纳米环左右两侧。同时我们研究了电流驱动Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)/Cu (0.5 nm)/Ni₈₀Fe₂₀ (2.5 nm)磁性隧道结磁矩翻转，发现纳米环隧道结磁矩翻转所需的电流密度是圆盘状纳米薄膜的0.63倍，这一结果归因为奥斯场辅助磁矩翻转和纳米环避免了漩涡核的出现，磁矩翻转所需的时间，两者无明显差别，大约为1000 ps。

致谢

感谢国家自然科学基金资助项目(项目编号：50902110)。