摘要: 本文在先前得到公式的基础上,对单原子层薄膜晶格的声子线宽、声子自由程和声子对热传导系数贡献与其波矢的关系进行了计算,并计算了薄膜热膨胀系数随尺寸的变化规律。计算结果表明,短波矢声子即低频声子具有较长的自由程,对热传导系数的贡献较大。当薄膜尺寸增加时,声子自由程分布越往低波矢区域集中,并且低波矢区域的声子自由程越大,短波矢声子即低频声子对薄膜热传导系数的贡献越大。薄膜尺寸越大,热传导系数越大,并且当尺度N超过40个晶格常数时,其热传导系数与尺寸的对数logN之间存在线性关系,当尺寸趋于无穷时,热传导系数趋于发散,因此大尺寸单原子层薄膜有卓越的散热性能。
1. 引言
学术界已经有许多用分子动力学方法模拟热传导性质的报导 [1] [2] [3] [4],该方法建立在牛顿力学的基础上,通过对多原子的运动方程进行求解来计算热传导性质。但在参考文献 [5] 中,我们已经分析过分子动力学存在一些局限性,并通过晶格动力学和和Green函数等理论,推导得到了以下的单原子层薄膜的声子频率、群速度、声子线宽和热传导系数公式
(1)
(2)
(3)
(4)
本文将用以上公式,对声子频率
、群速度
、线宽
、自由程
以及单原子层薄膜沿x方向的热传导系数
进行计算,探究其热传导的性质及其规律。由于符合M-P模型的材料实际并不存在,它的意义在于结构简单,在这个模型上可以较为方便地研究材料的一些性质,因此这里综合、借鉴了其它一些材料的参数,准备用以下参数进行模拟:a为0.5432 nm,原子质量m为6.63 × 10−26 kg,线性力常数k为0.1206 N/m,非线性常数
为1.767 × 1010 N/m。
2. 声子色散关系与群速度
波矢在单原子层薄膜平面内的
方向波矢分量为
,其中
为x、y,
为
,
。根据(1)式分别计算尺寸为
和80的单原子层薄膜的各个不同波矢的声子频率,并在频率–波矢坐标系中,由这些离散的点连接而成频率–波矢关系曲面,如图1所示。由该图可知,在低频段即短波矢区域,声子频率与波矢
大小成正比。由声子频率公式可计算其比例系数为
,该比例系数即为低频声子的传播速度。由该图及(1)式还可知,当单原子层薄膜尺寸不同时,由于声子的色散关系并没有发生变化,因此声子频率与波矢关系曲面形状相同,只是曲面上的格点疏密不同。
根据(2)式分别计算尺寸为
和80的单原子薄膜的各个不同波矢的声子在x方向的群速度
,并在群速–波矢坐标系中,将这些离散的点连接而构成群速–波矢关系曲面,如图2所示。由图可知,群速为正或负,分别对应于沿x方向的正向或反向传播,低频声子即短波矢声子的群速度较大。当单原子层薄膜尺寸不同时,由于由(2)式所决定的群速与波矢的关系并没有发生变化,因此声子群速与波矢关系曲面形状相同,只是曲面上的格点疏密不同。
(a) N = 40(b) N = 80
Figure 1. The phonon’s frequency vs. its wave vector
图1. 声子频率与波矢关系
(a) N = 40(b) N = 80
Figure 2. The phonon’s group velocity vs. its wave vector
图2. 声子群速度与波矢关系
3. 声子寿命与平均自由程
由声子线宽公式(2)式可以分别计算得到在100 K温度下尺寸为
和80的单原子层薄膜的声子线宽
与波矢
间的关系,结果如图3所示。由图可知,波矢较小即声子频率较小时,声子线宽较小,并且随着波矢的减小,声子线宽继续减小,一直趋近于0,同时声子寿命
持续增加,趋近于无穷。由图还可知,不同尺寸的单原子层薄膜,其声子线宽与波矢间的关系曲面具有相同形状,只是曲面上格点的疏密不同。
根据声子自由程公式
,计算在100 K温度下尺寸为
和80的单原子层薄膜的声子自由程与波矢间的关系,结果如图4所示。由图可知,短波矢声子即低频声子具有较长的自由程,并随着波矢的减小,其自由程增加,当声子的波矢接近0时,且声子线宽接近于0,其自由程接近于无穷。由图还可知,当单原子层薄膜尺寸增加时,声子自由程分布越往低波矢区域集中,并且低波矢区域的声子自由程越大。
(a) N = 40(b) N = 80
Figure 3. The phonon’s linewidth vs. its wave vector at T = 100 K
图3. 100 K温度下声子线宽与波矢之间的关系
(a) N = 40(b) N = 80
Figure 4. The phonon’s freepath vs. its wave vector at T = 100 K
图4. 100 K温度下声子自由程与波矢之间的关系
我们计算了在100 K温度下尺寸为
和80的单原子薄膜,
的声子线宽收敛情况,结果如图5所示,可知,在迭代次数Ncount达5次时,声子线宽基本收敛。
(a) N = 40(b) N = 80
Figure 5. The Convergence of phonon’s linewidth at T = 100 K
图5. 100 K温度下声子线宽收敛情况
4. 单原子层薄膜热传导及尺寸效应
根据单原子层薄膜的热传导系数公式(3)式分别计算在100 K温度下尺寸为
和80的单原子层薄膜不同波矢的声子对热传导系数的贡献,如图6所示。由图可知,波矢较小的声子即低频声子对热传导系数的贡献较大,并且波矢越小即声子频率越低,其对热传导系数的贡献越大;由图还可知,当单原子层薄膜尺寸增加时,短波矢声子即低频声子对薄膜热传导系数的贡献越大,并且相比于长波矢声子即高频声子,逐渐占据主导地位。
(a) N = 40(b) N = 80
Figure 6. The phonon’s thermal conductivity vs. its wave vector at T = 100 K
图6. 100 K温度下声子热传导系数与波矢之间的关系
为了要检验热传导系数的迭代计算收敛情况,我们分别计算了在100 K温度下尺寸为
和80单原子层薄膜的热传导系数收敛情况,结果如图7所示。由图可知,在迭代次数Ncount达5次时,热传导系数已经收敛。
(a) N = 40(b) N = 80
Figure 7. The Convergence of phonon’s thermal conductivity at T = 100 K
图7. 100 K温度下声子热传导系数收敛情况
为了研究单原子层薄膜热传导性质的尺寸效应,分别在100 K温度下对尺寸N为10、20、40、80、160、320和640的单原子层薄膜热传导系数进行计算,得热传导系数随尺寸N变化的规律,如图8图所示。由图可知,单原子层薄膜尺寸越大,热传导系数越大,并且当N超过40时,其热传导系数与尺寸满足线性关系
,其中
,
,残差模为0.0010979。当尺寸趋于无穷时,热传导系数趋于发散。本文得到的单原子层薄膜热传导系数尺寸效应的规律与Xu等人 [4] 的实验结果描述的规律是一致的。综合以前我们对分子机器中链状分子热传导性质的理论研究的结论 [6],我们发现,与块体晶体不同,一维和二维结构的热传导系数都随其尺寸增加而增加,当尺寸趋于无穷时,其热传导系数也趋于无穷,该结论对纳米机电系统和集成电路的散热设计有重要的指导意义。

Figure 8. The thermal conductivity vs. size of single atomic layer film at T = 100 K
图8. 100 K温度下热传导系数与尺寸的关系
5. 总结与讨论
本文利用先前得到的公式的基础上,对单原子层薄膜晶格振动声子线宽、声子自由程、声子对热传导系数贡献与其波矢的关系,以及薄膜热传导系数的尺寸效应进行了计算,并解释了其物理机制。计算结果表明,短波矢声子即低频声子具有较长的自由程,对热传导系数的贡献较大。当单原子层薄膜尺寸增加时,声子自由程分布越往低波矢区域集中,并且低波矢区域的声子自由程越大,短波矢声子即低频声子对薄膜热传导系数的贡献越大,逐渐占据主导地位。单原子层薄膜尺寸越大,热传导系数越大,并且当尺度N超过40个晶格常数时,其热传导系数与尺寸
满足线性关系,当尺寸趋于无穷时,热传导系数趋于发散,即大尺寸单原子层薄膜有卓越的散热性能,该结论对纳米机电系统和集成电路的散热设计有重要的指导意义。