摘要: 本研究通过粉末粒度的控制制备出了A、B两种不同晶粒尺的烧结钕铁硼样品，并对比分析了他们的磁性能、晶粒尺寸分布及力学特性。结果发现，晶粒细化使磁体的矫顽力从1115.7 kA/m提升至1339.3 kA/m，而剩磁几乎没有变化，烧结磁体的平均晶粒尺寸从8.57 μm减小至4.76 μm。晶粒细化使磁体的抗弯强度从422.98 Mpa提升至546.70 MPa，维氏硬度从577.30 HV增加至642.49 HV。晶粒细化使样品中晶界分布均匀密集，裂纹扩展途径发生改变，提高了磁体力学性能。
Abstract:
In the present work, A and B two types of Nd-Fe-B sintered magnet samples with different grain sizes were prepared by differentiating particle sizes, and the corresponding magnetic properties, grain size distributions and mechanical properties were compared. As a result, due to the grain refinement, the coercivity increased from 1115.7k A/m to 1339.3 kA/m while remanence almost unchanged, the average grain size decreased from 8.57 μm to 4.76 μm. Besides, bending strength and Vicker’s hardness of the magnet increased from 422.98 MPa and 577.30 HV to 546.70 MPa and 642.49 HV, respectively. Grain refinement made grain boundary distribute more tight and homogeneous, resulting in change of crack expansion route and enhancement of mechanical properties.
1. 引言
烧结钕铁硼磁体因其优异的磁性能，广泛应用于计算机、汽车、智能制造、机器人、轨道交通等领域。随着各应用领域对能源转换效率要求提高，对磁性能的要求也越来越高。其中晶粒细化是不增加重稀土消耗量的同时提升磁性能的有效途径 [1] [2] [3]。另一方面，随着钕铁硼材料应用领域的拓展，其力学性能指标也越来越重要。然而，因为钕铁硼材料本身微观结构特点及粉末冶金制备方式的特点，导致其在加工、运输、组装和应用过程中很容易产生裂纹 [4] [5]，低强度和低韧性的缺陷大大限制了其应用领域。面向上述问题，本研究通过对钕铁硼进行晶粒细化，研究晶粒细化工艺对磁性能及力学性能的影响。
2. 实验材料及方法
本研究中使用的样品A和样品B的名义成分均为Nd30.8FebalCoAl0.3B (质量分数)，经过冶炼、氢破、气流磨、压型、等静压、烧结、回火等过程进行制备。其中，样品A的制备过程中所使用的气流磨粉末平均粒度约为3.5 μm，样品B的对应粒度约为2.7 μm，粉末粒度由HELOS-RODOS激光粒度仪测得，粉末粒径为磁粉表面积平均粒径SMD。由于粉末粒度不同，最终烧结完成的两种样品晶粒尺寸也不同。
本研究中烧结磁体的微观结构，表面腐蚀晶粒背散射像及三点弯曲断口形貌像均由JSM-6010LA型扫描电子显微镜表征。将经过表面腐蚀的金相样品进行1000倍放大，采用Image pro plus图像分析软件对金相照片进行图像数据分析测得晶粒直径分布统计数据。本研究中的样品磁性能由PFM14型脉冲场磁测仪测得，抗弯强度参照测试国标《GB/T 14452-93》即《金属弯曲力学性能实验方法》进行三点弯曲实验测得，所用测试设备为CMT4304万能力学试验机，而样品的硬度则由数显维氏硬度计测得。
3. 结果与讨论
图1显示了两种样品的退磁曲线，其内置表格中进一步具体显示了对应样品的剩磁、矫顽力、磁能积和方形度。其中，在相同成分条件下相较于样品A而言，由于样品B由于经过粉末细化制备而得，使得样品B的剩磁基本与样品A相近的同时矫顽力却比样品A提高了223.6 kA/m，矫顽力提高百分比为20.0%，说明粉末粒度的细化对钕铁硼磁体的矫顽力提升起着显著作用。此外，样品B的方形度也高于样品A，说明样品B的微观结构均匀性优于样品A。由此可知，烧结钕铁硼材料制备工艺中，晶粒细化是提升磁体矫顽力的同时避免增加昂贵的重稀土消耗的重要途径。
图2显示了两种样品的微观结构背散射像及表面经过轻微腐蚀后所显示的晶粒形貌像。在图2(a)和图2(b)中白色区域对应于磁体的晶界富钕相，而其余的灰色区域则对应于Nd2Fe14B主相。在图2(a)中可以看出，样品A经过烧结后的富钕相分布极不均匀，出现明显的白色富钕相异常大尺寸团聚。图2(b)中则显示了样品B的微观形貌。经过晶粒细化工艺制备的样品B中富钕相分布均匀，没有出现富钕相异常大尺寸团聚，而这种均匀分布的微观结构恰恰就是磁体获得高矫顽力的关键因素。图2(c)和图2(d)则分别显示了样品A和B的晶粒形貌。同样可以看出，样品A中整体的晶粒尺寸显著大于样品B，样品A中个别晶粒的尺寸甚至达到15 μm以上，而样品B中大部分晶粒尺寸均小于10 μm。
Figure 1. Demagnetization curves of two types of samples
图1. 两种样品退磁曲线
(a) (b)
(c) (d)
Figure 2. Back scattered images of microstructure and topography of grains. (a) A microstructure; (b) B microstructure; (c) A grains; (d) B grains
图2. 微观结构背散射像及晶粒形貌像。(a) A样品微观结构；(b) B样品微观结构；(c) A样品晶粒形貌；(d) B样品晶粒形貌
图3进一步显示了基于图2(c)和图2(d)进行图像分析而统计出的两种样品晶粒尺寸分布。根据图3中的晶粒尺寸统计数据算出样品A的平均晶粒尺寸为8.57 μm，样品B的平均晶粒尺寸为4.76 μm。在图3中可较明显的看出两种样品晶粒分布的差异。样品A中随着统计的尺寸增加，对应的晶粒数量逐渐变大，晶粒尺寸达到8.5~9 μm的晶粒占比甚至接近10%之多。与此相反，在样品B中，却呈现出随着晶粒统计尺寸增加，对应的晶粒比例逐步减少的趋势，大部分晶粒分布在5.5 μm以下，只有少部分晶粒尺寸超过5.5 μm。这进一步证明，通过粉末粒度的细化确实可以使得最终烧结完成的磁体中晶粒的细化。
Figure 3. Comparison of grain size distributions of two types of magnets
图3. 两种磁体的晶粒尺寸分布对比
经上述分析已发现，通过粉末粒度的细化确实实现了磁体矫顽力的显著提升。然而，恰恰由于这种粉末烧结的方式的工艺特点，导致最终烧结完成的钕铁硼材料塑性差、脆性高、加工难度大、成品率相对低，在运输装配过程中，容易磕边、掉角，抗震动冲击能力差。因此，本研究对于A、B两种样品进行三点弯曲和维氏硬度测试，用以分析晶粒细化工艺对材料力学性能的影响，如图4所示。图4(a)显示，粗晶粒的5个A样品抗弯强度平均值为422.98 MPa，而经过晶粒细化的B样品抗弯强度平均为546.70 MPa。图4(b)显示，5个A样品维氏硬度平均值为577.30 HV，而B样品维氏硬度平均值为642.49 HV。
(a) 
(b)
Figure 4. (a) Bending strength and (b) Vicker’s hardness of Sample A and B
图4. A、B两种样品的(a)抗弯强度与(b)维氏硬度
经过晶粒细化的B样品，在抗弯强度和维氏硬度方面均显著高于A样品，说明晶粒细化可使磁体的强度和硬度显著提高。利用扫描电子显微镜进一步观察断口形貌，如图5所示。普遍观点认为烧结NdFeB断裂的微观机制主要为沿晶断裂，晶界区域的富钕相分布是改善力学性能的主要关注点。图中可以看到常规磁体的断口形貌粗大晶粒较多，而细化磁体的晶粒相对均匀，结合致密。主相晶粒和富Nd相的结合强度是决定材料强度的重要因素之一 [6] [7]。晶粒细化后，富Nd相体积分数不变，但分布更加均匀，晶界本身得到强化，裂纹扩展或裂纹扩展途径发生改变，结合数据看，矫顽力提升的同时材料强度没有降低趋势，这有助于加工过程磕边、缺角不良的防范。
(a) (b)
Figure 5. Fracture topography of (a) Sample A and (b) Sample B
图5. (a)样品A与(b)样品B断口形貌比较
4. 结论
本文通过粉末细化工艺实现了制备细晶粒烧结磁体，研究发现：
(1) 晶粒细化使磁体的矫顽力从1115.7 kA/m提升至1339.3 kA/m，而剩磁几乎没有变化；
(2) 烧结磁体的平均晶粒尺寸从8.57 μm减小至4.76 μm；
(3) 晶粒细化使磁体的抗弯强度从422.98 Mpa提升至546.70 MPa，维氏硬度从577.30 HV增加至642.49 HV；
(4) 晶粒细化使晶界分布均匀密集，裂纹扩展途径发生改变，提高了磁体力学性能。