蓝绿光垂直腔面发射激光器的研究进展

Research Progress on Blue-Green Vertical Cavity Surface Emitting Lasers

摘要: 蓝绿光垂直腔面发射激光器(VCSEL)是一种重要的激光源，具有圆形光斑、发散角小，易于实现大规模阵列及光电集成等优势，在高密度光存储、激光显示、激光照明、水下通信、海洋资源探测及激光生物医学等领域具有广阔的应用前景。介绍了蓝绿光VCSEL的性能优势和发展现状，综述了蓝绿光VCSEL的研究进展，讨论了其技术难题及发展前景。

Abstract: Blue-Green Vertical Cavity Surface Emitting Laser (VCSEL) is an important laser source known for its superior advantages such as circular beam output, Small divergence angle, capable of realizing large scale arrays, and opto-electronic integration, etc. VCSELs emitting in the blue and green wavelength regions have broad application prospects in high-density optical storage, laser display, laser lighting, underwater communication, ocean resource exploration, and laser biomedical fields. We introduce the performance advantages and development status of the blue-green VCSELs, the research progress is reviewed, and its technical difficulties and development prospects are discussed.

1. 引言

近二十年来，GaN基半导体材料在外延生长和光电子器件制备方面均取得了重大科技突破，其中发光二极管(LED)和边发射激光器(EEL)已经实现产业化，但是具有更优越特性的垂直腔面发射激光器(VCSEL)仍处于实验室研究阶段。VCSEL的独特优点包括阈值电流低、易实现单纵模工作、调制频率高、发散角度小、圆形光斑、易与光纤耦合、不必解理即可完成工艺制作和检测，易实现高密度二维阵列及光电集成等。蓝绿光VCSEL凭借以上优势，在高密度光存储、激光显示、激光打印、激光照明、激光电视、水下通信、海洋资源探测及激光生物医学等领域具有广阔的应用前景。

然而由于VCSEL谐振腔短(仅几微米长)，导致其单程增益长度也极短，因此就要求制作的分布布拉格反射镜(DBR)材料质量必须良好，还要求DBR的反射率极高(通常要求达到99%以上)。与GaN基边发射激光器(EEL)或者GaAs基垂直腔面发射激光器(VCSEL)相比，GaN基VCSEL的研究开发进展仍相对缓慢，其主要原因是外延生长高质量的氮化物异质结(AlN/GaN、AlGaN/GaN或AlInN/GaN) DBR非常困难。研发GaN基VCSEL已经成为国内外光电子领域研究的前沿和热点 [1] - [9]，国内外许多研发机构都投入了大量的人力和物力进行基础研究和应用开发，争取早日实现实用化。我国在GaN基电注入蓝绿光VCSEL研究方面起步较晚，与国际先进水平差距较大。

2. 蓝绿光垂直腔面发射激光器国内外研究现状

垂直腔面发射激光器(Vertical Cavity Surface Emitting Laser，简称VCSEL)，其谐振腔是由在有源区(Active Region)的上下两边形成两个具有高反射率的分布布拉格反射镜(Distributed Bragg Reflector，简称DBR)构成，激光沿着材料外延生长方向垂直出射。边发射激光器(Edge Emitting Laser，简称EEL)和垂直腔面发射激光器(VCSEL)结构示意图如图1所示。由于外延生长高质量的氮化物异质结DBR非常困难，因此如何获得高质量的氮化物DBR成为VCSEL研究中最主要的难点。

为了降低外延生长氮化物异质结双DBR的难度，研究人员报道了一些混合式DBR结构VCSEL的解决方案。例如，采用氮化物异质结底部DBR (Epitaxial DBR)和介质膜顶部DBR (Dielectric DBR)组成的一种混合式DBR结构VCSEL，如图2(a)所示，在衬底上外延生长底部氮化物异质结DBR与发光层，再镀膜沉积顶部介质膜DBR。由于介质膜DBR不受晶格匹配的限制，可以自由选用折射率差值大的两种介质材料，因此更易于获得高反射率和高反射带宽。1999年《Science》杂志 [1] 报道了日本东京大学的Arakawa研究组利用外延生长的AlGaN/GaN底部氮化物DBR和ZrO₂/SiO₂顶部介质膜DBR组成的混合式DBR结构VCSEL，率先实现了室温光注入脉冲激射。2010年台湾交通大学的Hao-Chung Kuo研究组 [2] 制备了AlN/GaN DBR和Ta₂O₅/SiO₂介质膜DBR的混合式DBR结构VCSEL，实现了室温连续电注入激射，阈值电流密度为12.4 KA/cm²；该研究组2015年实现了VCSEL的阈值电流密度为10.6 KA/cm²，输出功率达到0.9 mW [3]。2012年瑞士洛桑凝聚态物理研究所Cosendey等人 [4] 研制了GaN衬底上外延生长晶格匹配的AlInN/GaN底部DBR和TiO₂/SiO₂介质膜顶部DBR的混合式DBR结构VCSEL，实现了室温脉冲电注入激射。以上报道的混合式DBR结构VCSEL的确能降低外延生长氮化物异质结双DBR的难度，但是外延生长高质量的AlGaN/GaN底部氮化物DBR的难度依然很大。

Figure 1. Vertical cavity surface emitting laser (VCSEL, red dotted frame), Schematic diagram of the structure of the edge-emitting laser (EEL, blue dashed frame)

图1. 垂直腔面发射激光器(VCSEL，红色虚线框)，边发射激光器(EEL，蓝色虚线框)结构示意图

与此同时，为了降低外延生长氮化物异质结双DBR的难度，一些研究者提出了双介质膜DBR结构VCSEL解决方案。一些研究者提出了双介质膜DBR结构VCSEL解决方案。双介质膜结构DBR (Dielectric DBR) VCSEL，如图2(b)所示，即通过薄膜转移的方式去除原始衬底，制备出由底部和顶部两部分介质膜DBR构成的VCSEL。日本松下公司 [5] 和厦门大学张保平研究组 [6] 均实现了ZrO₂/SiO₂双介质膜DBR结构VCSEL室温连续电注入激射，后者阈值电流密度降低至1.2 KA/cm²。美国加州大学圣巴巴拉分校的Nakamura研究组 [7] 采用厚度小于50 nm的ITO膜内腔电极，Ta₂O₅/SiO₂双介质膜DBR结构VCSEL阈值电流密度达到8 KA/cm²；当该研究组进一步采用隧道结代替吸收系数较大的ITO膜内腔电极时，阈值电流密度下降至3.5 KA/cm²。2016年日本索尼公司 [8] 报道了Ta₂O₅/SiO₂和SiN/SiO₂双介质膜DBR结构VCSEL，器件的发光波长为453.9 nm，阈值电流密度为22 KA/cm²，室温连续输出功率最高达到了1.1 mW。2018年索尼公司 [9] 报道了介质膜Ta₂O₅/SiO₂双DBR结构VCSEL，并利用单微曲面镜对蓝绿光VCSEL侧向光场进行了限制，虽然获得了较好的光束质量，但是阈值电流密度却上升至141 KA/cm²。以上研究结果表明，利用双介质膜DBR结构VCSEL解决方案，的确能有效降低氮化物异质结双DBR材料的制作难度。然而由于双介质膜DBR不导电，因此目前电泵浦VCSEL均采用内腔接触ITO膜电极结构，而ITO膜内腔接触电极会产生较高的吸收损耗，大幅度增加器件的内部损耗，导致VCSEL阈值电流密度明显升高。

(a) (b)

Figure 2. (a) Schematic diagram of a hybrid DBR structure VCSEL composed of nitride DBR and dielectric film DBR; (b) Bottom and top dual dielectric membrane DBR Schematic diagram of structure VCSEL

图2. (a) 由氮化物DBR和介质膜DBR组成的混合式DBR结构VCSEL示意图；(b) 底部和顶部双介质膜DBR结构VCSEL示意图

国内外的研究结果表明，若要获得外延生长高质量氮化物异质结DBR，实现GaN基VCSEL室温下电注入激射，需要解决以下两个主要难题：首先需要解决高质量氮化物谐振腔的制作难题。高质量氮化物谐振腔难以制作的主要原因是：当采用外延生长氮化物异质结DBR时，高A1组分的A1 (Ga) N与GaN之间存在较大的晶格失配和热失配，异质结外延生长过程中由于应力积累、热失配而产生晶格缺陷和开裂现象，这些都加大了外延生长高质量氮化物异质结DBR的难度，并导致DBR反射率降低 [1] [2] [3]。GaN和AlN的晶格失配为2.4%，折射率差约为0.4，外延生长过程中会产生位错和开裂现象，即使外延生长Al_0.5Ga_0.5N/GaN (折射率差约为0.2)异质结构，也难以获得高质量的氮化物异质结DBR。而采用与GaN晶格匹配的AlInN材料时，其中的In组分又极难控制，很难获得高质量的AlInN/GaN氮化物异质结DBR，并且其较小的折射率差也使得其高反射带宽相对较窄 [4]。尽管双介质膜DBR容易获得较高的反射率，但是VCSEL器件的制备过程相对复杂 [5] [6] [7] [8] [9]，主要制备流程如图3所示，首先在衬底上制作底部介质DBR；其次通过薄膜转移的方式去除原始衬底；最后制作顶部介质DBR，从而实现由底部和顶部介质膜DBR构成的双介质膜VCSEL。其次需要解决p型DBR导电性差的难题。p型DBR导电性差的主要原因是AlGaN/GaN DBR为高阻特性，同时外延生长高Al组分AlGaN十分困难。由于目前所采用的p型氮化物异质结DBR材料导电性较差，因而电注入VCSEL需要采用内腔接触ITO膜电极结构。尽管减小ITO膜电极厚度有利于降低光吸收，但是ITO膜过薄(小于50 nm)又会明显加大ITO膜的工艺制作难度，明显增大器件的阈值电流密度。

Figure 3. Schematic diagram of the main preparation process of a dual-dielectric film DBR structure VCSEL device

图3. 双介质膜DBR结构VCSEL器件的主要制备流程示意图

3. 蓝绿光垂直腔面发射激光器国内外研究进展

国内外研究学者利用电化学刻蚀技术，把较高掺杂浓度的n型氮化镓(n⁺-GaN)样品作为阳极，浸泡在酸性 [10] - [16] 或碱性 [17] [18] 电解质中，在一定电压的作用下，n⁺-GaN会发生电化学刻蚀反应形成纳米多孔氮化镓(nanoporous GaN，简写NP-GaN)结构。2015年耶鲁大学Jung Han研究组 [13] 报道了不同掺杂浓度的n型GaN (n-GaN/n⁺-GaN) DBR样品中的n⁺-GaN在电化学刻蚀工艺过程中形成不同孔径尺寸的纳米多孔GaN结构的变化规律，如图4(a)所示。由于该GaN/NP-GaN结构DBR具有折射率差值较大(Δn ≥ 0.5)的优势，因此使用较少对数的DBR就能够获得高反射率(R > 99%)，并且高反射带宽在红光–蓝绿光范围内可调，如图4(b)所示。2015年韩国全南大学 [14] 首次实现了GaN/NP-GaN DBR结构VCSEL光注入激射发光。2017年耶鲁大学Jung Han研究组 [19] 报道了GaN/NP-GaN DBR结构蓝紫光LED，2018年该组又报道了一种具有纳米多孔氮化镓(NP-GaN)的InGaN/GaN微盘激光器 [20]。这些研究结果表明了GaN/NP-GaN构成的DBR具有高反射率和良好的可控性，这都为制作高质量氮化物VCSEL谐振腔奠定了坚实基础。不同的电化学刻蚀反应条件下形成不同孔径的纳米空气孔GaN结构 [21] [22] [23] [24] [25]。这些研究结果充分表明了GaN/NP-GaN构成的DBR具有高反射率和良好的可控性，能够用来制作高质量氮化物VCSEL谐振腔。这种具有较低折射率的纳米空气孔GaN材料仍然具备导电的特性，表明了这种GaN/NP-GaN DBR结构完全可以应用在电泵浦GaN基VCSEL中。

(a) (b)

Figure 4. (a) Variation law of nanoporous GaN structure with different pore diameters [13]; (b) The reflectance spectra of three different nanoporous GaN DBR samples [13]

图4. (a) 不同孔径的纳米多孔GaN结构的变化规律 [13]；(b) 三种不同纳米多孔GaN DBR样品的反射谱 [13]

最令人关注的是这种低折射率纳米多孔GaN材料仍然导电的特点，表明了GaN/NP-GaN DBR结构可以应用在电注入GaN基VCSEL中。2013年中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所和台湾国立彰化师范大学 [26] [27] 报道了隧道结GaN基边发射激光器(EEL)的输出特性的模拟研究，结果表明该结构能获得较低的阈值电流密度和串联电阻率，并能提高器件的输出功率。2015年日本和美国的研究机构 [28] [29] [30] 报道了隧道结GaN LED器件的I-V特性得到了明显改善。美国加州大学圣巴巴拉分校的Nakamura研究组基于ITO膜内腔电极和Ta₂O₅/SiO₂双介质膜DBR结构，研究了离子注入孔径(Ion Implanted Aperture)的电流注入孔径结构VCSEL [31]，结构示意图如图5(a)所示，阈值电流密度为16 KA/cm²；以及空气隙孔径(Air-gap aperture)电流注入孔径结构的VCSEL [32]，结构示意图如图5(b)所示，阈值电流密度为22 KA/cm²。2018年该研究组基于Ta₂O₅/SiO₂双介质膜DBR结构，研究了离子注入电流输入孔径结构隧道结内腔接触的VCSEL [33]，实现了室温连续输出140 μW，器件的阈值电流密度为42.4 KA/cm²。该研究组又通过优化外延生长VCSEL材料 [34]，使器件输出功率提高到319 μW，阈值电流密度降低至10 KA/cm²。以上这些研究结果均为解决p型DBR导电性差的难题提供了新思路。然而，美国加州大学所采用离子注入孔径和空气隙孔径电流注入孔径结构的VCSEL制备工艺，均需要外延生长设备(MOCVD或MBE)进行VCSEL材料的二次外延生长，在二次外延生长中将会引起材料表面粗糙问题。另外这种电流注入孔径结构均采用ITO膜电极，ITO膜电极吸收引起的损耗以及ITO/GaN界面带来的损耗导致阈值电流密度较大。

(a) (b)

Figure 5. (a) Schematic diagram of VCSEL with ion implantation aperture and current injection aperture structure [31]; (b) Schematic diagram of the VCSEL with the air gap aperture current injected into the aperture structure [31]

图5. (a) 离子注入孔径的电流注入孔径结构的VCSEL示意图 [31]；(b) 空气隙孔径电流注入孔径结构的VCSEL示意图 [31]

4. 结束语

不断改进的VCSEL电流注入结构能有效地限制侧向电流的扩散，提高电流注入多量子阱有源区的均匀性，降低器件的阈值电流密度，从而实现电注入蓝绿光VCSEL器件。GaN基VCSEL具有重要的应用前景，推进电注入GaN基VCSEL的产业化进展，必将产生重大的经济效益和社会效益。目前如何解决VCSEL电流注入孔径的制作难题，突破电注入GaN基VCSEL的技术瓶颈，为GaN基VCSEL (紫外、蓝绿光)的研发提供一种新思路。

基金项目

海南省自然科学基金(2019RC190, 2019RC192, 120MS031)，海南省高等学校科学研究项目(Hnky2020ZD-12, Hnky2020-24)，海南省高等学校教学改革项目(Hnjg2021ZD-22)，国家级大学生创新创业训练计划项目(202011658007X)，海南省科技项目(ZDYF2020217, ZDYF2020020, ZDYF2020036)，国家自然科学基金项目(62064004, 61964007, 61864002)，海南省重大科技计划项目(ZDKJ2019005)，和中国工程科技发展战略项目(19-HN-XZ-07)资助。

NOTES

^*通讯作者。