1. 前言
气体氚光源(以下简称氚光源)是一种利用放射性核素氚制成的自发光光源，通常结构是在透明硼硅酸盐玻璃管内部涂覆或装入发光基体(如ZnS)，再往玻璃管内充入氚气密封。发光基体料受到氚气衰变释放出的β射线的照射激发，从而发出荧光。因此氚光源具有使用寿命长、无外照射危害、不需要电源和辅助配件、不需要维护检修、不受外界气候和环境变化的影响等优点，因此在军事和民用领域有着良好的应用前景，被广泛用于武器瞄准镜、仪表刻度盘和数字手表液晶显示的照明等 [1] [2] [3] 。
由于氚光源的外部材质为玻璃管，在制作、使用、运输和保存过程中有可能出现破损或裂痕，导致内部放射性氚气泄漏，对人员和环境造成损害。即使是玻璃管密封完好的条件下，由于氚对几乎所有材料具有一定的渗透作用 [4] ，仍会有极少量的氚从管壁渗透至环境中。因此，在氚光源的使用前，需要对其密封性进行检验，测量其氚泄漏率。
依照中国核工业集团公司发布的《气体氚光源EJ/T 856-94》的核行业标准 [5] ，要检验氚光源的密封性，传统方法是将待测光源放置于一密闭装置内，采用辐射测量技术测定其氚泄漏量，其中最常采用的是电离室测量。电离室测量氚，具有无需制样、测量时间短、测量范围大、成本低等优点，因而广泛用于氚的在线监测中 [6] 。若制备的氚光源存在破损或裂痕，则泄漏出的氚气可以直接利用电离室检测出氚泄漏量。但如果氚光源密封性完好，仅有微量氚通过对玻璃管壁的渗透作用释放到环境中，由于氚对硼硅酸盐玻璃的渗透率很低 [7] ，且氚光源的体积通常较小，所以渗透出的氚量也很小，通常已经超出电离室的检测下限。因此在氚光源没有破损的情况下，我们需要借助其他检测手段测量其氚泄漏率。
氚的衰变只有β衰变一种形式，而液闪(液体闪烁计数器)对β射线的测量有着极高的灵敏度。液闪是利用液体闪烁液接受射线并转换成荧光光子的放射性计量仪，主要用于测量液体中发生β衰变的核素含量，尤其对低能β射线有着很高的灵敏度，因此特别适用于对氚的检测和测量。在氚的辐射防护中，液闪广泛用于对接触氚的工作人员进行尿氚监测，以保证氚工作人员的人身安全 [8] 。目前液闪测量仪的检测下限已经低于1 Bq/L，足以满足氚光源对氚泄漏率的测量要求。因此，针对密封完好的氚光源的氚泄漏率极低难以测量的问题，本研究采用了电离室 + 液闪测量两种方法，分别测量室温下的氚光源的极低的氚泄漏率。
2. 待测气体氚光源
待测氚光源外观为一根密封硼硅酸盐玻璃管，外径5.0 mm，长度12.20 cm。内壁涂覆ZnS发光基底，玻璃管内密封有约70 kPa压力氚气。氚光源外观经检查，无肉眼可见的破损或裂纹。
3. 电离室测量氚光源的氚泄漏率
3.1. 电离室测量系统简介
电离室检测系统主要由电离室(IC)、循环泵、压力计、流量计(MFC)、缓冲罐以及贮氢合金罐组成，如图1所示。其中，电离室型号TYNE-7002，最低检测下限1 μCi∙m−3。
测量时，将待测氚光源放置于图中左侧密封不锈钢管内，通过控制循环泵、流量计和缓冲罐可以使系统内形成稳定的循环气氛。贮氢合金罐则是用于氚光源意外破损情况下，泄漏氚气的回收。
Figure 1. Measurement system of ionization chamber
图1. 电离室测量系统
3.2. 测量过程
电离室测量前需要对工作环境和测量系统的本底值进行校正。用高纯氩气对电离室测量系统的气氛进行置换后，在未放置氚光源、放置氚光源的两种不同条件下，分别记录电离室的示数变化。结果如图2所示。
Figure 2. The number of indicators in the ionization chamber before and after placing the tritium light source
图2. 放置氚光源前后电离室的示数变化
3.3. 测量结果
计算得在未放置氚光源的空白条件下，电离室的测量值为0.41 μCi∙m−3；放入氚光源后，电离室的测量值为0.41 μCi∙m−3。结果表明放置氚光源前后，电离室的测量值基本没有变化，且均低于电离室检测下限，由此可以说明：
1) 氚光源密封性完好，无明显破损和氚泄漏；
2) 室温下该氚光源的氚泄漏率已经低于电离室的检测下限；
因此对于无破损的氚光源，传统的电离室检测方法无法测得其氚泄漏率的准确数值，需要采用其他检测下限更低的分析手段。
4. 液闪测量氚光源的氚泄漏率
4.1. 测量原理
氚在氚光源内部是以氚气T2分子形式存在，而氚在玻璃材料中的渗透主要也是以分子形式扩散 [7] ，由此推断氚光源泄漏到环境中的氚也主要以氚气T2形式存在。而液闪的测量介质需为液体，因此我们需要将泄漏出的氚收集转移至液相中。为了收集这些泄漏出的微量氚，我们选择将待测氚光源用纯水浸没，以纯水对氚气的溶解度来收集渗透出的氚。参考氢气在水中的溶解度为19.9 ml/L (25℃，1atm) [9] ，氚气的理化性质与氢气接近，理论上该溶解度足以保证氚光源渗透出的氚气全部溶解至水中。
4.2. 测量设备和试剂
所用测量设备和试剂如表1所示：
Table 1. Equipment and reagents used for measurement
表1. 测量所用设备和试剂
4.3. 测量过程
将待测氚光源放入一密闭容器内，用超纯水完全浸没后密封，避光处静置24 h后，取样，用液闪测量超纯水的氚含量，并以空白试验和标准β源样品校准。多次重复测量后，结果如图3所示。
4.4. 测量结果
由图3可见，采用该方法测得的氚光源的泄漏率，前两次测得的数值较高，从第三次开始，测得的氚泄漏率开始趋于稳定。可能的原因是在氚光源制备过程中，硼硅酸盐玻璃表面，尤其是封口处的熔融密封部位，有一些微小的不平整或缝隙。这些缝隙里吸附有微量的氚。在水的长时间浸泡过程中，这些微量氚会逐渐释放，从而使一开始测得的氚泄漏率偏高。当这些微量氚释放完全后，测得的氚泄漏率则趋于稳定。
Figure 3. Results of repeated measurement of tritium leakage rate of tritium light source
图3. 多次重复测量氚光源的氚泄漏率结果
因此，为了保证测量结果的真实性，我们取第4~8次的测量值的平均值，可以得到该氚光源的泄漏率为30.3 Bq/d。
5. 结论
本文依靠液闪建立了新的测量方法，用来测量氚光源的氚泄漏率。首先通过传统的电离室测量，结果表明室温下由于氚光源的氚泄漏率过低，低于电离室的检测下限，无法获得氚泄漏率的准确数值。采用新的液闪测量方法，测得了待测氚光源的泄漏率为30.3 Bq/d，验证了采用液闪测量氚光源氚泄漏率方法的可行性。