1. 引言
美国页岩气的成功开发，不仅使美国从天然气进口国变成出口国，还改变了世界能源供应格局 [1] [2] 。受北美页岩气成功开发的影响，我国对页岩气勘探高度重视。目前，我国已成为全球第三大页岩气生产国，页岩气已成为我国天然气增储上产的重要领域。随着对五峰组–龙马溪组页岩勘探程度的不断提升，其有利目标逐渐减少，因此亟需对页岩气新层系、新领域进行积极探索 [3] [4] [5] 。
四川盆地川东北地区二叠系页岩具有分布面积广、类型多、埋深适中的特点，该地区以深水沉积为主，纵向上发育茅口组三段、吴家坪组二段、大隆组三套富有机质泥页岩 [6] 。经过前期钻井勘探，多口井在二叠系海相页岩层段均钻遇良好油气显示，且试获高产页岩气流，解释了二叠系海相页岩巨大的勘探潜力 [7] [8] 。孔隙是页岩气赋存的主要储集空间，目前前人对南江地区大隆组地层研究程度较低，孔隙发育特征及主控因素仍需进一步研究。
本文选用南江地区LB1井大隆组页岩储层钻井岩心，通过开展低温氮吸附、高压压汞、扫描电镜分析及FIB三维扫描分析，识别了大隆组页岩孔隙类型，并在分析页岩孔隙结构特征的基础上，结合页岩有机质丰度、有机质类型及矿物组分，明确了大隆组页岩孔隙控制因素，以期为下步南江地区大隆组页岩气勘探突破提供理论支撑。
2. 区域地质概况
研究区位于四川盆地北缘米仓山前带，归属于扬子板块的西北缘。其北侧为秦岭造山带南缘的米仓山冲断构造带，东北侧为大巴山弧形冲断构造带，西北侧为龙门山造山带。南江地区广元–开江–梁平陆棚晚二叠世以继承性深水沉积为主，大隆组发育高GR深水陆棚相优质页岩，岩性主要为灰黑色硅质页岩，常夹薄层深灰色泥质灰岩 [9] [10] [11] 。纵向上优质页岩段主要发育在大隆组一段②~⑤小层；横向上受控于沉积相带的分布。南江地区大隆组深水陆棚相主要分布在南江中部，厚度介于20~30 m，有机质丰度高，TOC平均8.30%，热演化程度适中，镜质体反射率(Ro)平均为1.98%，孔隙度平均为4.3%，为页岩气勘探有利层段(图1)。
Figure 1. Shale thickness of Dalong Formation in northeastern Sichuan and histogram of Well LB1
图1. 川东北地区大隆组页岩厚度及LB1井柱状图
3. 页岩孔隙发育特征
3.1. 孔隙类型
氩离子抛光扫描电镜可以有效识别泥页岩储集空间类型及其赋存状态。南江地区泥页岩储集空间主要分为有机孔、无机孔与微裂缝，整体孔隙广泛分布，以有机孔为主导，微裂缝较少发育(图2)。
Figure 2. The pore types of Dalong Formation shale in Well LB1
图2. LB1井大隆组页岩孔隙类型
对研究区样品的MAPS大面积氩离子抛光扫描电镜分析显示，样品分析区域内有机质含量高，顺层分布的有机质条带发育，有机质呈碎屑团块状和填隙状分布，有机质碎屑团块内孔隙发育差；有机质条带和填充在粘土矿物间的有机质内孔隙发育较好，发育较多微孔隙；碎屑颗粒边缘和粘土间微缝隙发育。孔隙主要为有机质孔隙，其次为粒缘缝(图3)。
Figure 3. MAPS large area scanning electron microscope analysis of shale reservoir structure of Dalong Formation in Well LB1
图3. LB1井大隆组页岩储集结构MAPS大面积扫描电镜分析
FIB-SEM切片成像技术是研究页岩内部结构的有效和便捷的方法，对于页岩而言，FIB-SEM切片成像可三维重构出页岩的颗粒矿物、孔隙发育、有机质分布等特征 [12] 。对研究区页岩CT扫描后进行FIB-SEM三维重构，可分析出样品有机质内部的孔隙特征。孔隙直径主要分布在<30 nm，直径50~200 nm的孔隙所占体积相对较大。
通过FIB扫描电镜和MAPS等分析，研究区大隆组页岩主要以有机孔为主(占比 > 50%)，而粒间孔、晶间孔、粒缘微裂缝等较欠发育(图4)。
(a) 
(b)(a) 三维图像重构结果；(b) 组分分割结果，红色为孔隙2.72%，蓝色为有机质78.43%，黄色为黄铁矿0.1%，基质矿物18.74%
Figure 4. FIB-SEM three-dimensional analysis of Dalong Formation shale in Well LB1
图4. LB1井大隆组页岩FIB-SEM三维分析
① 有机孔
有机孔指赋存于有机质内的孔隙，是页岩储层区别于常规油气储层的主要判别指标，也是页岩气储层的主要储集空间类型 [13] [14] 。有机孔虽为泥页岩储集空间的主要贡献体，但分布特征具有较强的非均质性。例如，整体泥页岩中分布大量层状有机质大颗粒(可能为层状藻类体)，内部发育大量海绵状有机孔，有的呈条带状的镜质组有机质颗粒内部孔隙较欠发育，孔径主要分布于1~100 nm (图5(a)，图5(b))；可见具有生物结构的环形有机质，其通常与石英、方解石、磷灰石及黄铁矿等矿物相伴生，内部发育大量海绵状有机孔，孔径主要分布于5~200 nm (图5(c)，图5(d))。
(a) 层状有机质内发育海绵状有机孔，5402.91 m，LB1井；(b) 条带状有机质内发育少量有机孔，5398.57 m，LB1井；(c) 赋存于生物腔体内部的有机孔，5406.18 m，LB1井；(d) 赋存于生物腔体内部的有机孔，5398.57 m，LB1井
Figure 5. The development characteristics of organic pores in shale of Well LB1
图5. LB1井页岩有机孔发育特征图
② 无机孔
无机孔指赋存于矿物颗粒内部或边缘的孔隙，主要包括粒间孔、粘土矿物孔、次生溶蚀孔等。常见的粒间孔主要指石英、黄铁矿等矿物晶粒间存在的纳米级孔隙，孔径介于20~200 nm (图6(a))；粘土矿物孔常形成于片状粘土矿物之间，具有形状不规则、吸附性较强、集中发育的特点；次生溶蚀孔常形成于长石、方解石、黄铁矿、金红石等易溶矿物中，是被有机质在脱羟基作用下产生的酸性液体溶蚀形成，包括粒间溶孔和粒内溶孔(图6(b)，图6(c))。
③ 微裂缝
微裂缝包括矿物或有机质边缘缝和内部缝2种类型。边缘缝一般未见充填，裂缝宽度主要介于0.02~1 μm，裂缝长度与矿物或有机质大小相关；内部缝多具有一定的幅度，部分呈平行状或羽列状连续排列分布(图6(d))。
3.2. 孔隙形态
IUPAC将滞后环分为4大类，即H1，H2，H3，H4，每一种滞后环形态对应于一种孔隙形状(图7)。氮气吸脱附测试得到的大隆组页岩的滞后环表现出墨水瓶形态(图8)，近似于H2型滞后环，说明孔隙间连通性较差，孔隙结构极不均匀 [15] [16] 。前人研究表明，五峰组–龙马溪组中高生物石英含量且以有机孔为主导的页岩通常表现为椭圆形的墨水瓶结构，因此可以认为具有相同特征的大隆组页岩也是以有机孔为主导。该现象与扫描电镜、FIB-SEM中得出的认识一致。
(a) 粒间孔，5396.38 m，LB1井；(b) 粘土矿物孔，5404.68 m，LB1井；(c) 次生溶蚀孔，5400.70 m，LB1井；(d) 有机质边缘缝，5396.38 m，LB1井
Figure 6. The development characteristics of inorganic pores and micro-fractures in shale of Well LB1
图6. LB1井页岩无机孔及微裂缝发育特征
Figure 7. IUPAC hysteresis loop type and its corresponding pore morphology (Changed from Chen Shangbin, 2012)
图7. IUPAC滞后环类型及其对应的孔隙形态(改自陈尚斌，2012)
(a) 5402.58 m，LB1井；(b) 5401.42 m，LB1井；(c) 5409.37 m，LB1井；(d) 5407.98 m，LB1井；(e) 5405.82 m，LB1井；(f) 5403.88 m，LB1井
Figure 8. Characteristics of nitrogen adsorption and desorption curves of Dalong Formation shale in Well LB1
图8. LB1井大隆组页岩氮气吸脱附曲线特征
3.3. 孔隙结构定量表征
从研究区样品的低温氮吸附和高压压汞实验分析结果来看，南江地区大隆组页岩孔隙以中孔和微孔为主，比表面积平均27.2 m2/g。其中，微孔孔体积占比介于23.4%~48.9%，平均值为41.4%；中孔孔体积占比介于46.4%~63.5%，平均值为53.7%；大孔孔体积占比相对较低，平均值为4.9% (图9)。
4. 讨论
4.1. 有机质对孔隙发育的影响
有机质在页岩中占有一部分空间，并且有机质是页岩有机质孔隙发育的原始物质基础，因此有机质丰度和有机质类型可以决定有机质孔隙发育程度的高低 [17] 。
4.1.1. 有机质丰度
对研究区大隆组页岩进行数据整理和分析后，发现页岩孔隙度、总孔体积、微孔孔体积、中孔孔体积与有机质丰度呈正相关，这揭示了二叠系海相页岩孔隙以有机孔为主，且有机孔主要为微孔、中孔，与扫描电镜观察结果相吻合(图10)。
Figure 9. Pore size distribution of Dalong Formation shale in Well LB1
图9. LB1井大隆组页岩孔径分布
Figure 10. The correlation diagram of TOC and pore development characteristics of Dalong Formation shale in Well LB1
图10. LB1井大隆组页岩孔隙类型
4.1.2. 有机质类型
通过对研究区样品进行扫描电镜观察和干酪根镜检可以发现，南江地区大隆组页岩有机质类型对孔径分布有一定的控制作用。LB1井II1型有机质页岩样品，扫描电镜照片中硅质生物含量较低，有机孔相对欠发育，大孔占比相对较高(图11(a)，图11(b))；I型有机质页岩样品，扫描电镜中可见大量放射虫等硅质生物，有机孔发育状况良好，微孔占比较高(图11(c))。
(a) II1型有机质页岩，LB1井，5398.6 m，有机孔欠发育，可见少量海绵骨针，微孔占比30%，大孔占比7%；(b) II1型有机质页岩，LB1井，5401.5 m，有机孔相对欠发育，可见少量放射虫，微孔占比43%，大孔占比5%；(c) I型有机质页岩，LB1井，5407.6 m，有机孔发育良好，可见大量放射虫，微孔占比47%，大孔占比3%。
Figure 11. Organic matter type and pore size distribution characteristics of Dalong Formation shale in Well LB1
图11. LB1井大隆组页岩有机质类型与孔径分布特征
4.2. 矿物组分对孔隙发育的影响
通过对研究区样品测试数据分析，南江地区页岩孔隙度与粘土矿物含量呈明显正相关性，碳酸盐岩矿物含量呈一定的负相关性，而硅质矿物含量与孔隙度相关性较差(图12)。
Figure 12. The effect of mineral composition on pore development of Dalong Formation shale in Well LB1
图12. LB1井大隆组页岩矿物组分对孔隙发育的影响
粘土矿物在成岩转化过程中易形成粘土矿物孔，且高粘土页岩段的高有机质丰度也会促进有机孔的发育(图12(a))。碳酸盐岩矿物在成岩过程中会发生胶结作用和重结晶作用从而堵塞孔隙，同时高灰质页岩段的有机质丰度也较低，因此碳酸盐岩矿物并不利于孔隙的形成(图12(b))。LB1井孔隙度与硅质矿物相关性较差，揭示了南江地区大隆组页岩的硅质成因较复杂；同时，部分特高硅质矿物含量页岩段的孔隙度较低，说明晚期硅质矿物的胶结与交代作用，使泥页岩储层微孔隙遭到破坏，整体储集性能受到影响(图12(c))。
在研究过程中，本文还发现斑脱岩的发育情况与孔隙发育情况呈一定的正相关性(图13)。
Figure 13. The bentonite distribution histogram of Dalong Formation in LB1 well
图13. LB1井大隆组斑脱岩分布情况柱状图
一方面，斑脱岩发育条数与Ba含量存在较好的对应关系，这揭示了凝灰质富集期火山热液活动频繁，带来大量营养物质，生物繁盛，古生产力提高，有利于有机质富集，从而促进了有机孔的发育(图14)；另一方面，凝灰质矿物由于脱玻化作用易形成无机孔，凝灰质相关骨架对有机孔起到了支撑作用，利于孔隙发育与保存(图14)。
Figure 14. The control effect of tuffaceous minerals on pore development in Dalong Formation shale of Well LB1
图14. LB1井大隆组页岩凝灰质矿物对孔隙发育的控制作用
5. 结论
1) 南江地区大隆组页岩以有机孔发育为主，粒间孔、晶间孔、粒缘微裂缝等欠发育；形态主要为墨水瓶状，孔隙连通性相对较差；页岩孔隙微孔和中孔较为发育。
2) 南江地区大隆组页岩孔隙发育受有机质影响程度较大。有机质丰度是微孔和中孔发育的重要控制因素；相对以II1型有机质为主的页岩，以I型有机质为主的页岩有机孔更发育，微孔占比更高。
3) 南江地区大隆组页岩孔隙发育受矿物组分含量控制。孔隙度与粘土矿物含量呈明显正相关，与碳酸盐岩矿物含量呈负相关。凝灰质矿物的富集对孔隙发育同样具有一定促进作用。