1. 引言
高整体容器(HIC)具有强度高、化学稳定性和热稳定性高的特点,被用于未经过固化的放射性废物的装填。自1981年以来,在美国、加拿大、墨西哥和韩国等地,已有超过22,000个各类设计形式的HIC容器应用于核电及其他领域,从第一个HIC交付使用至今,没有容器失效的报告[1] [2]。以我国海阳核电为代表的第三代核电项目首次使用了高密度交联聚乙烯生产的高整体容器(HDPE-HIC),作为废树脂和废滤芯的包装容器。目前我国尚无处置HDPE-HIC货包的工程经验,相关法规标准也缺乏明确的规定,对国内外处置经验、法规标准要求以及处置方案进行梳理和分析,以期对后续妥善处置HDPE-HIC货包提供一些支撑。
2. 国内外处置现状
高密度聚乙烯高完整容器在美国具有较长的使用经验,其中Barnwell处置场和Clive处置场具有使用HIC货包处置低、中放废物的工程实践[3]。我国目前有西北处置场、白龙处置场、飞凤山处置场以及龙和处置场等4个低放废物处置场,但尚无处置HDPE-HIC货包的工程应用。
2.1. Barnwell处置场
Barnwell处置场位于美国南卡罗莱纳州,1971年建成运营,设计年限为50年,已运行50年。该处置场可以接收钢桶、水泥桶、HIC等多种包装方式的废物包以及报废的压力容器等大件废物。按照美国联邦法规10CFR 61.55规定:将可近地表处置的低放废物分为A、B、C三类,其中A类废物活度浓度较低,可单独处置;B类废物比活度较高,废物的物理形式和特性必须符合更严格的要求以保证废物处置的稳定性;C类废物比活度最高,除需满足B类废物要求外,还需要采取额外措施,保护其免受外部入侵,保证稳定性。Barnwell处置场在处置HDPE-HIC时,如图1所示,对其增加了混凝土外包装以避免来做周围土壤的压力。混凝土外包装为立式圆柱体,外形尺寸为直径1.85 m × 高2.17 m,桶盖、桶底以及壁厚分别为0.27 m、0.25 m、0.2 m。
2.2. Clive处置场
Clive处置场位于美国犹他州,气候环境干旱少雨,占地面积1平方英里。该处置场主要接收装填废树脂的HDPE-HIC、建筑废物、铀尾矿三类废物。Clive处置场在处置HDPE-HIC时,如图2所示,在四周码放低剂量水平的废物箱体(BOX),中间码放聚乙烯HIC桶,每个处置单元的处置井可以放多个聚乙烯HIC,HIC桶之间用沙进行填充。每码放一层HIC,均要在其上做内部覆盖层处理,直到达到设计高度,然后再做最终的顶部覆盖层处理,完成处置单元。
Figure 1. HIC disposal in Barnwell site
图1. Barnwell处置场HIC处置示意图
Figure 2. HIC disposal in Clive site
图2. Clive处置场HIC处置示意图
2.3. 西北处置场
西北处置场于1995年开工建设,1999年开始试运行,直到2011年获得国家核安全局颁发的正式运行许可证后。西北处置场是我国首座区域低、中放水平固体废物处置场,用于处置核工业历年积存的退役过程中产生的低、中放固体废物,已累计接收约27,000 m3固体废物。该处置场目前接收和处置货包主要为200 L、400 L废物桶等标准货包,接收处置的放射性废物货包需满足:表面剂量率 ≤ 2 mSv/h,1 m处剂量率 ≤ 0.1 mSv/h,表面污染水平,总α ≤ 0.4 Bq/cm2,总β ≤ 4 Bq/cm2 [4]。
2.4. 北龙处置场
北龙处置场于2001年投入使用,是国家规划的五个区域处置场之一,主要处置广东及邻近地区核电站及其他单位产生的低、中放固体废物,设计容量80,000 m3,可累计处置总活度约为5.4 × 1015 Bq的中、低放固体废物[5]。该处置场首期建造8个处置单元,单个处置单元尺寸为17 m × 17 m × 7 m,容积为2023 m3,货包采用混装方式,下三层装填C1、C2、C3型混凝土桶300个,C4型混凝土桶132个,上三层按照每层25 × 25的方式,装填1875个金属桶,容积利用率57.2%。
2.5. 飞凤山处置场
飞凤山处置场位于四川,是我国第三座低、中放处置场,主要用于处置西南地区的低、中放固体废物,设计容量180,000 m3,处置放射性总活度为1.9 × 1016 Bq,已建成容量为32,000 m3的14个处置单元。飞凤山处置场可接收处置表面剂量率最高达45.5 mSv/h的货包,为了解决处置堆码时的天空反散射和人员辐射防护问题,在处置单元内部采用了分格堆码的方式,对于表面剂量率 < 1.5 mSv/h的废物包不进行分格直接处置,对于表面剂量率在1.5 mSv/h~10 mSv/h区间的废物包将处置单元分为6格处置,对于表面剂量率在10 mSv/h~45.5 mSv/h区间的废物包将处置单元分为25格处置,采用分格堆码后,处置单元外墙1 m的γ剂量率为每小时0.43~1.82 μSv [6]。
2.6. 龙和处置场
龙和处置场位于甘肃省酒泉市,主要用于接收田湾核电、宁德核电和秦山核电等产生的低放固体废物,设计总容量为100万立方米,拟分五期建设,一期处置容量24万立方米,二期处置容量24万立方米,三期处置容量20万立方米,四期处置容量18万立方米,五期处置容量14万立方米。其中一期一阶段工程于2022年完成建设并且投运,处置容量4万立方米,共20个处置单元。该处置场接收货包主要为CD1混凝土桶、150 L桶、200 L桶、400 L桶,其主要废物为可燃废物和水泥固化/固定废物。目前龙和处置场已经接受并处置废物约2280 m3,总活度约4.35 × 1013 Bq。
2.7. 国内外处置现状对比分析
美国Barnwell处置场采用处置壕沟的形式进行处置,壕沟底层为高密度的黏土层,货包之间的空隙使用沙子填满,而国内处置场一般采用混凝土处置单元的形式,货包之间的空隙一般也采用混凝土进行填充。可以看出国外虽有HDPE-HIC的处置经验,但其处置形式并不适用于国内,HDPE-HIC作为一种新引进的货包形式,在国内也无处置案例,需要结合货包特点和国内处置要求进行分析研究。
3. HDPE-HIC处置相关要求研究
3.1. HDPE-HIC货包的特点
《低、中水平放射性固体废物包安全标准》(GB12711-2018)规定,“废物包中游离液体体积应小于固体废物体积的1%”[7]。针对某核电HDPE-HIC装填工艺,HDPE-HIC主要用于废树脂、废滤芯的处理。废树脂、废滤芯等废物在核岛辅助厂房进行HDPE-HIC装填和脱水,保证HDPE-HIC内游离水含量小于1%。随后通过专用HDPE-HIC运输容器将HDPE-HIC运输至厂址废物处理设施(SRTF)的暂存库中暂存。HDPE-HIC暂存满5年后,再通过脱水验证堡对HDPE-HIC内含水率进行验证,确保含水率小于1%后,再外运处置。根据上述HDPE-HIC进出库流程,可以确定HDPE-HIC虽然未对废物进行任何物理和化学处理,但仍满足标准对于包装内容物游离水含量小于1%的要求。
3.2. 处置要求
《低、中水平放射性固体废物近地表处置安全规定》(GB9132-2018)规定,“废物包应具有稳定性,不会发生结构上的破坏,并且不会因废物包塌陷、坍塌而影响处置场的总体稳定性”、“废物包在处置单元内的码放方案应实现废物包放置的最优化(根据废物的类型和尺寸、表面剂量率等),以便占用最少的处置空间和产生最小的辐射影响”[8]。《低、中水平放射性固体废物包安全标准》(GB12711-2018)规定,“直接操作进行装卸、搬运、贮存和处置的低、中水平放射性固体废物包,其外表面上任意一点的剂量率应 ≤ 2.0 mSv/h。超过此限值者,应采取外加屏蔽(如外包装容器等)或采用远距离操作”。
根据某核电废物设计源项,装有废树脂的HDPE-HIC在核电厂暂存五年后,废物包表面剂量率如表1所示。
Table 1. The surface effective dose rate of waste packets temporarily stored for five years
表1. 某核电暂存五年的废物包表面有效剂量率
货包 |
顶部表面最大 (mSv/h) |
侧表面最大 (mSv/h) |
底部表面最大 (mSv/h) |
废树脂HDPE-HIC |
177 |
334 |
397 |
HDPE-HIC属于低水平放射性废物,可进行近地表处置,但其表面剂量率过高,需加屏蔽(如外包装容器等)或采用远距离操作。此外,由于HDPE-HIC自身强度不够,还需要进一步开展HDPE-HIC处置方案研究,确定HDPE-HIC堆码形式,处置单元大小。
4. HDPE-HIC处置方案研究进展
国内工程技术人员针对HDPE-HIC的处置也开展了一些研究。杨彬等[9]提出了三种HDPE-HIC的处置方案,第一种是对HDPE-HIC增加混凝土外包装,以提供一定的支撑,处置流程为先将混凝土外包装放入处置单元再将HDPE-HIC货包吊入外包装中,采用井字形堆码,两层堆码后使用水泥砂浆或砂土对空隙进行填充,最后加上黏土覆盖层;第二种是HDPE-HIC不加外包装,将320 L桶和HDPE-HIC混合堆码,2层320 L桶的高度与HIC高度相近,在处置单元内可在HDPE-HIC外围堆码320 L桶,以增加结构强度,堆码完成后用水泥砂浆填充空隙、浇铸顶盖,再进行第二层HIC的码放;第三种HDPE-HIC同样不加外包装,而是将处置单位分割为若干个小格,提供支撑结构,每个小格放一个HIC再用水泥砂浆填充空隙。马若霞等[10]针对HDPE-HIC的处置也提出了三种方案,第一种与美国处置经验相同,HDPE-HIC增加混凝土外包装放入处置壕沟,壕沟底部为排水层和砂质黏土层,上部采用植被层、排水层、塑料衬垫层、膨润土层、低渗透土壤层、结构回填层进行覆盖;第二种是将4个HDPE-HIC放入一个混凝土箱中,再放入处置单元,每个处置单元堆码三层,每层放16个混凝土箱;第三种是也采用320 L桶和HDPE-HIC混合堆码,处置单元内均布35~40个HIC,外围堆码2层320 L桶,一层完成后浇铸混凝土,再进行第二层堆码。
5. 结论
1) HDPE-HIC的处置在国外已有成熟的工程实践,我国由于使用该类包装容器时间较晚,现有的近地表处置场均无处置经验。
2) 结合我国低放固体废物处置的相关法规,HDPE-HIC基本符合相关要求,但在处置时需考虑货包表面剂量率以及结构稳定性的问题。
3) 结合国内已经开展的关于HDPE-HIC处置方案的研究,可为后续HDPE-HIC处置方案设计提供一定参考。
基金项目
聚乙烯高整体容器(HDPE-HIC)处置方案及运输装备设计研究(169001JX0120230008)。