1. 引言
2021年1月30日，福清核电站5号机组正式投入商业运行，至此，我国在运核电机组数量已达49台，总装机容量5105.816 kW，并且还有14台核电机组正在建设当中。核电站运行过程中产生了大量的乏燃料。有些国家选择一次通过式燃料循环，在地质构造中直接处置乏燃料；有些国家选择闭式燃料循环，对乏燃料进行处理，将易裂变物质再循环并将裂变产物当作高放废物进行处置。从可持续发展的角度看，再循环对于提高铀资源利用率和减少放射性废物是一种非常吸引人的选择，并能降低整个燃料循环对环境的影响。
我国正在大力推进闭式燃料循环，目前正在开展核燃料后处理工程、示范快堆工程及示范快堆MOX组件生产线工程的建设，可对乏燃料进行后处理，并将回收的钚产品制成MOX燃料，作为快堆的燃料，回收的铀产品则考虑暂存。我国后处理工程建成后，将产生大量回收铀，必将开展回收铀的循环利用工作 [1]。
从乏燃料回收的铀，其U-235富集度在0.8%~1.3%之间，高于天然铀中U-235的富集度。若将堆后铀转化成UF6，再进行浓缩，浓缩产生的精料部分将通过粉末制备工艺转化为UO2，用于燃料元件制造，可提高铀资源利用率。但浓缩过程产生的贫料部分(即回收铀贫料)，则需长时间储存。闭式核燃料循环示意图见图1。
Figure 1. Flow chart of recycled uranium recycling
图1. 堆后铀再循环流程图
目前国际上很多国家已经开展了回收铀的再循环利用工作，如：英国对Magnox反应堆乏燃料后处理产生的约1600 t回收铀进行了再浓缩，用于制造燃料组件；法国电力公司(EDF)从1997年开始在Cruas-3和Cruas-4反应堆大批量使用回收铀燃料；德国已在轻水堆机组使用了大量的回收铀；俄罗斯拥有工业规模的回收铀加工设施；日本也开展了回收铀再浓缩制成燃料组件的试验工作 [2]。我国正在秦山第三核电有限公司重水堆核电站开展等效天然铀棒束的应用研究工作。
由于回收铀中含有U-232等放射性核素，相比天然铀贫料，对回收铀贫料进行操作、贮存时，需额外考虑回收铀贫料的放射性对工作人员的外照射影响。本文将分别对回收铀中各核素对于剂量的贡献及回收铀、天然铀贫料容器的表面辐射水平进行计算分析，并给出防护建议。
2. 回收铀中主要核素的剂量贡献
2.1. 计算程序
本文采用MCNP程序对模型进行剂量率计算，该程序利用蒙特卡罗方法完成粒子输运计算，是辐射屏蔽计算中最常用的程序之一。
剂量率计算中的粒子为光子，光子外照射放射防护的剂量转换系数见GBZ/T 144-2002《用于光子外照射放射防护的剂量转换系数》中“表A1单能光子自由空气比释动能Ka、光子注量Φ和照射量X之间的转换系数” [3]。
2.2. 计算模型
回收铀及天然铀贫料都以固体UF6形式贮存于3 m3 UF6容器内，本文以单个3 m3 UF6容器为分析对象。
3 m3 UF6容器内径为f1200 mm，壁厚16 mm，材质为16 MnDR，容器结构详见图2。3 m3 UF6容器最大装料量为9.5 t UF6。计算时，容器内径取f1200 mm，长度取2940 mm，容器壁为16 mm厚的16 MnDR；由于物料对γ射线有自吸收作用，计算时按物料均匀分布在容器内考虑，则UF6密度取3.167 g/cm3；探测点取在容器长度方向中心位置、距容器壁外2 cm (探测点1)、5 cm (探测点2)、30 cm (探测点3)、100 cm (探测点4)处。
Figure 2. Schematic diagram of 3 m3 cylinder of uranium hexafluoride
图2. 3 m3 UF6容器示意图
2.3. 辐射特性说明
经后处理后，回收铀中含有超铀核素(Np-237、Pu-239、Pu-240等)和裂变核素(Tc-99、Ru-106等)。根据放射性核素辐射特性可知，回收铀贫料中对剂量影响较大的核素主要是U-232、U-234、U-235、U-236、U-238、Np-237和Pu-239。尤其是U-232的衰变子体(Bi-212、Tl-208)衰变时，产生能量为1.62 MeV和2.614 MeV的γ射线，较难屏蔽。回收铀中U-232的含量低于0.0572 ppb，在分离后，预计回收铀贫料中U-232的含量低于0.01 ppb。本文中回收铀贫料中U-232的含量取0.01 ppb。
2.4. 主要核素对剂量贡献的计算
回收铀中主要核素含量见表1，初始时刻、衰变1个月及衰变1年，UF6容器外表面剂量计算结果见表2，不同核素对剂量率的贡献见图3。由表2及图3可知，U-238核素对剂量贡献最大；由于U-232核素含量低至1E−11 g/gU，对总的辐射剂量贡献较小。除U-232核素，回收铀贫料中大部分核素的衰变琏在一年时已达到平衡状态，十年时的剂量贡献与一年时基本没有差别，因此仅计算至1年时刻。U-232在十年后将达到平衡状态，根据计算结果，到第10年时，U-232所致容器外表面剂量率略有增加。
Table 1. The composition of the covered depleted uranium at the initial moment
表1. 初始时刻的回收铀贫料成分
Table 2. Contribution of each nuclide to the dose rate of the outer surface of the cylinder with recovered depleted uranium
表2. 各核素对于回收铀贫料容器外表面辐射剂量的贡献
Figure 3. Contribution of each nuclides to the dose rate of the outer surface of the cylinder
图3. 各核素对于容器外表面剂量的贡献
3. 回收铀贫料容器辐射水平分析计算
3.1. 计算说明
回收铀的γ辐射由衰变及裂变γ射线和轫致辐射两部分组成。下面将分别计算衰变及裂变γ射线和轫致辐射所造成的剂量率。
3.2. 衰变及裂变γ射线
回收铀经分离后，初始时刻回收铀贫料成分见“表1初始时刻的回收铀贫料成分”。γ射线主要是铀同位素及其子体的衰变产生，有少量的裂变γ射线。计算时，假定所有铀的衰变子体均进入到精料中，贫料中初始时刻无铀的衰变子体核素。
按照“2.1模型说明”中描述的模型，计算得到U-232含量1E−11 g/gU时，单个容器不同位置的剂量率见表3。储存时间取1年，容器辐射场剂量率分布详见图4。
Table 3. Dose rate at different positions of the cylinder with recovered depleted uranium when the U-232 content is 1E−11 g/gU*
表3. U-232含量为1E−11 g/gU时回收铀贫料容器不同位置的剂量率*
*关注点位于容器轴向中心截面上。
Figure 4. Dose rate distribution chart of the cylinder with recovered depleted uranium when the U-232 content is 1E−11 g/gU (Bremsstrahlung radiation not considered, Sectional view of the cylinder in the radial direction, the area size is r = 1 m)
图4. U-232含量为1E−11 g/gU时，回收铀贫料容器剂量率分布图(不考虑轫致辐射，容器径向方向截面图，区域大小为r = 1 m)
3.3. 轫致辐射
U-238的初始α衰变产物是Th-234，在其子体产物中，Pa-234m衰变β射线能量为2.29 MeV，由β射线产生的轫致辐射，对外照射贡献较大。Pa-234m每次β衰变转移给轫致辐射能量为0.045 MeV。
参考《辐射防护手册第一分册辐射源与屏蔽》中给出的放射性核素的基本辐射特性可知，U-238和Pa-234m达到长期平衡约需要1年，即1年后轫致辐射水不变化 [4]。U-238含量为0.99685 g/gU，比活度为1.24E+04 Bq/gU，分别计算1月、3月和1年时的轫致辐射的剂量率。
计算得U-238和Pa-234m达到平衡之后，由轫致辐射所致容器外表面剂量率见表4。
Table 4. The dose rate of different positions on the outer surface of the cylinder with recovered depleted uranium caused by Bremsstrahlung radiation
表4. 轫致辐射所致回收铀贫料容器外面表不同位置的剂量率
4. 小结
回收铀的γ辐射由衰变及裂变γ射线和轫致辐射两部分组成，将这两部分剂量率求和，计算结果见表5。
Table 5. Total dose rate at different positions of the cylinder with recovered depleted uranium when the U-232 content is 1E−11 g/gU
表5. U-232含量为1E−11 g/gU时回收铀贫料容器外表面不同位置的总剂量率
U-232含量为1E−11 g/gU时0~1年容器不同位置的剂量率见图5。在0~1年的时间段，剂量率随着时间逐渐增加，主要是U-238核素子体及Pa-234m衰变β射线的轫致辐射贡献。而在1~10年时间段内，剂量率变化较小，基本趋于平衡。而根据“表2各核素对于外表面辐射剂量的贡献”可知1~10年之后的容器表面剂量率的增加几乎全部是U-232导致的。该核素对容器表面剂量率贡献最大为5.69E−01 μGy/h (第10年)，但对总剂量率的贡献很小。但是U-232的含量每增加10倍，该核素对储存容器表面剂量率贡献也将相应增加10倍，即U-232含量为1E−10 g/gU，其对储存容器表面剂量率最大为5.69 μGy/h，对总剂量率的贡献显著增加；若U-232含量提高到1E−9 g/gU，其对储存容器表面剂量率最大将达56.9 μGy/h，将成为影响剂量率的主要核素。因此，应当严格控制回收铀中U-232的含量。
Figure 5. The dose rate of different positions on the outer surface of the cylinder during 0~1 years when the U-232 content is 1E−11 g/gU
图5. U-232含量为1E−11 g/gU时0~1年容器外表面不同位置的剂量率
5. 天然铀UF6贫料容器辐射水平分析计算
1) 衰变及裂变γ射线
天然铀经分离后，初始时刻天然铀贫料成分见表6。γ射线主要是铀同位素及其子体的衰变产生，有少量的裂变γ射线。在计算不同时间的能谱时，考虑了放射性衰变链的影响。计算时，假定所有铀的衰变子体均进入到精料中，贫料中初始时刻无铀的衰变子体核素。
Table 6. The composition of natural depleted uranium at the initial moment
表6. 初始时刻的天然铀贫料成分
天然铀贫料计算模型同回收铀贫料，计算得到物料储存不同时间时，单个容器外表面剂量率见表7。
Table 7. The dose rate on the outer surface of the cylinder with natural depleted uranium (bremsstrahlung radiation not considered)
表7. 天然铀贫料容器外表面剂量率(不含轫致辐射)
2) 轫致辐射影响
天然铀贫料和回收铀贫料中，U-238含量相同，因此，轫致辐射所致容器表面辐射水平相同，见“表4轫致辐射所致容器不同位置的剂量率”。
3) 小结
天然铀贫料的辐射主要是U-238衰变子体产生的γ射线和Pa-234m衰变β射线产生的轫致辐射，天然铀贫料容器外表面总剂量率见表8。
Table 8. The dose rate on the outer surface of the cylinder with natural depleted uranium (bremsstrahlung radiation not considered)
表8. 天然铀贫料容器外表面总剂量率
6. 辐射防护分析及建议
6.1. 辐射源分析
根据上文对回收铀贫料和天然铀贫料容器剂量率分析计算，可得到以下结论：
1) 天然铀贫料的辐射主要是U-238衰变子体的γ射线辐射和Pa-234m衰变β射线产生的轫致辐射，U-238与Pa-234m达到平衡需1年的时间，衰变时间从1个月至1年，容器外表面剂量率有较快的增长，容器表面5 cm位置处，第1个月时为10.47 μGy/h，至1年时达到17.65 μGy/h，在随后的相当长时间内轫致辐射剂量不变。这是由于U-238衰变子体Pa-234m衰变产生的β射线能量很高，β射线的轫致辐射产生的γ射线能量也较高，对辐射水平影响较大。从辐射防护角度考虑，在U-238衰变未建立平衡前进行操作更有利于外照射防护。
2) 回收铀贫料的辐射是在天然铀贫料的基础上叠加了U-232及其子体贡献。衰变时间从1年至10年，大部分核素已达到平衡态，剂量率增加的部分几乎全部由U-232及其子体贡献，剂量率增加值与U-232的含量成正比关系。因此，操作回收铀，最关键的是控制U-232含量，然后根据U-232的含量、物料贮存时间、操作方式等，从时间、距离、屏蔽方面采取针对性防护措施。
3) 由于Np-237和Pu-239衰变产生的γ射线能量较低，且含量很少，辐射危害很小，可忽略Np-237和Pu-239对外照射的影响。
6.2. 防护建议
通过辐射源分析结果，提出对操作和贮存回收铀贫料过程的以下防护建议：
经浓缩后，贫料中衰变子体被去除，而再次达到平衡需要一定的时间。因此，在短时间内操作和转移回收铀贫料或天然铀贫料，所受外照射剂量均相对较低。随着物料贮存时间增加，外照射水平受U-238衰变子体Pa-234m韧致辐射及U-232及其衰变子体的影响，容器外表面剂量率有所增加。
为实现辐射防护最优化，在操作回收铀贫料容器以及容器贮存期间巡检时，需采取适宜的辐射防护措施，如采用自动化存储设施、远程监控、规划巡检通道等，增加工作人员与物料间的距离，控制工作人员近距离操作的时间。