1. 引言
大气污染危害人体呼吸道健康，在高浓度污染物的突然作用下，可诱发急性疾病，甚至死亡。长期接触低浓度污染物，会引起支气管炎、肺气肿和肺癌等病症 [1] [2] [3] [4] [5]。大气污染综合指数与呼吸内科门诊就诊人数呈正相关 [6]。近年来城市发展和工业化的速度越来越快，大量使用的矿物质燃料、工业发展中所使用的原料、生产方式等都会加剧空气的污染程度。同时城市快速发展所带来的建筑物结构使得城市更加紧凑密集，空气流通减慢，污染物扩散速度降低 [1]。特别是2013年以来，我国中东部地区先后遭遇多次大范围持续性雾霾天气，其影响范围、持续时间、雾霾强度均为历史少见 [7] [8] [9]。PM2.5空间浓度分布均值差异明显，我国大范围雾霾天气期间，大部分城市PM2.5浓度均严重超标 [10]。空气的流动性使得污染的外部性效应更为显著，在京津冀、长三角和珠三角地区，部分城市二氧化硫浓度中外来源的贡献率达30%~40%。因此，跨域合作治理是解决空气污染的一种必然选择 [11]。
2003年，彭希哲等 [12] 首次从理论和实践两个方面对上海市空气污染造成的呼吸系统损失进行研究，结果表明上海市对空气污染引起呼吸系统疾病造成损失的意愿支付为51.66亿元，占国内生产总值的比例为1.28%，人们对呼吸系统疾病损失的意愿支付即为对改善空气质量，避免呼吸系统疾病的支付意愿，可见人们对于环境治理有较高的支付意愿及需求。为了提高城市环境综合治理水平，国内外对不同城市的空气质量状况及污染物变化特征和原因展开了研究，其中，多数研究集中于6种污染物，即PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO，并结合所在城市的天气类型、气象条件、城市及工业布局等因素进行分析，探讨造成城市空气污染的原因 [13] [14] [15]。
近半世纪以来，已有多种客观的天气气候方法被用来研究气象与污染物的关系，以揭示气候与环境之间的特定关系。根据大气扩散理论和国内外现有研究表明，同一污染源排放所造成的近地层污染物体积份数在不同气象条件下，可相差几十倍乃至几百倍 [16]。目前研究气象因素影响大气污染物浓度变化的方法主要有数值模式和统计分析2种 [17] [18]。国外学者对此研究主要是集中在对空气污染指数预测模型的研究及改进 [19]。国内学者针对我国整体性或区域性的空气质量与气象要素的关系进行了一系列的研究，例如，2001年，王建鹏等 [20] 首先对西安市空气质量与气象要素进行相关性分析，得出温度、降水、湿度与污染物浓度相关性为负相关，气压为正相关，其余各项随污染物种类和天气类型而变化；2018年，任珊珊等 [21] 第一次对河南省不同地域空气质量特征及其与气象要素的关系进行了研究，得出O3与气温和风速呈正相关，与气压、降水量和相对湿度呈负相关，相关系数最高的为气温，最低为风速，PM2.5和PM10与气象要素的相关性与O3相反；2014年，杨慧茹等 [22] 首次对胶东半岛城市空气质量及其与气象要素的关系的研究发现气象要素对空气质量的影响不是单一的，而是多个因素协同作用的结果，同时在各类气象要素中，降水量﹑湿度﹑风速和气温与空气质量的相关性依次减小；北京冬季的SO2与气象条件的关系分析表明：风速越小，大气越稳定，近地层大气的SO2污染越重，北京冬季西南风强时有较高的SO2 [23]。现有研究都表明污染物的维持、扩散和气象条件有密切的关系 [24]。
在中国经济和城市化的快速发展中，城市及工业布局对空气质量同样起着至关重要的影响，燃煤、交通和工业等各类污染源的排放导致我国大气污染呈现高度复合的特征 [25]。空气污染存在较为显著的空间溢出效应，呈现出明显的空间集聚性 [26]。例如，玉溪市污染物质量浓度的时空特征呈现中心交通密集区监测点NO2、O3、PM2.5和CO质量浓度较其他监测点浓度较高，反映机动车尾气的贡献显著，工业区监测点大气环境中SO2和PM10质量浓度较高，呈现工业燃煤排放烟气显著影响的基本特征 [27]；全国范围内的PM2.5质量浓度受城市经济发展水平、产业结构、气候、地形等因素影响，全国PM2.5污染状况区域特征明显 [28]；2013年，李茜等 [29] 第一次运用2001~2010年237个地级以上城市研究了城市化进程中环境空气主要污染物的演化规律，结果表明中国城市化进程中，城市的建成区面积与城市空气主要污染物浓度呈正相关关系，虽然建成区面积的弹性系数远小于第二产业结构，但其影响不能忽视，城市的扩张，所带来的城市建设、道路建设会直接带来扬尘和粉尘的增加，间接带来资源能源利用的加大、生活污染排放的增加，都会对城市空气质量带来不利影响。
相应的，大气结构具有不稳定的特性，这种特性决定了一个城市或者一个地区的大气污染程度不仅仅受本地生活及工业影响，同时还与周边地区存在着相互影响和输送 [30] [31]。因此分析当地的污染特性，在聚焦于本地的同时，还应该结合周边气候及人文背景，分析污染物的来源及扩散影响。朱少钧等 [32] 利用HYSPLIT模型对颗粒物进行各季节代表月份的溯源和追踪分析，探索了乌鲁木齐市区PM2.5的来源，以正确认识乌鲁木齐市区大气PM2.5污染状况；张青新 [33] 利用HYSPLIT4.8后推气流轨迹模式对辽宁省丹东市2007年的降水来源进行气流轨迹模拟，再通过聚类分析方法得到气流的平均轨迹分布，从而分析丹东市降水的来源及各方向气流对酸雨形成的影响；邵德民等 [34] 研究了上海地区高空气流长距离输送轨迹与酸雨的关系，发现上海地区的酸雨除与局地污染有关外，还与外来污染输送有关。从全国来看，近年来，山东省大气污染情况较为严重，特别是济南，频频出现在全国监测城市大气污染排行榜倒数前列。本文通过对省内各区域样点城市的整体分析和单独分析，研究各污染物年际、季节变化特征及各城市之间的异同。通过污染物后向轨迹分析，研究各城市污染物的主要来源方向，以期为山东省大气污染防治提供参考。
山东半岛是中国三大半岛之一，是中国最大的半岛。半岛属暖温带湿润季风气候。1月均温−3℃~−1℃，8月(最热月)均温约25℃，极端最高温约38℃。10℃以上活动积温为3800℃~4100℃。年降水量650~850毫米，半岛南侧在800毫米以上；西北侧滨海平原约600毫米。年降水量约60%集中于夏季，且强度大，常出现暴雨。降水年均相对变率约20%。年均相对湿度在70%以上。半岛东侧南部沿海4~7月多海雾，年均雾日30~50天 [35]。本文将根据地理位置不同选择五个优选城市，以代表山东不同区域典型气候及降水条件。
2. 数据处理
数据基于中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/)，该平台每小时公布一次空气污染状况数据，包括PM2.5、PM10、CO、NO2、O3和SO2的小时平均值，公布的数据涵盖济南、淄博和青岛等山东省内17个城市，由于各点布设时间不一致，本研究仅统计连续观测3年的5个典型城市(2015年1月1日至2017年12月31日)，并基于日平均值进行统计。需要说明的是，数据首先剔除了异常值0。
根据图1所示山东省行政区划 [36]，全省按半岛(青岛、烟台和威海)、鲁西北(聊城、德州、滨州和东营)、鲁西南(菏泽和济宁)、鲁中(济南、泰安、莱芜、淄博和潍坊)、鲁东南(枣庄、临沂和日照)划分区域，各选取一个典型城市，所选城市分别为：威海、德州、菏泽、济南、临沂。
Figure 1. A map of the sampling location [36]
图1. 观测点分布图 [36]
3. 结果与讨论
3.1. 年际变化特征
统计2015年~2017年山东省各种污染物的平均浓度，对比分析O3、SO2、CO、NO2、PM10、PM2.5的年际变化情况。根据GB3095-2012《环境空气质量标准》中各种污染物项目浓度的限值，分析各污染物的污染程度年际变化。根据AQI指数大小，可以把空气质量状况分为7个等级，即：优(0~50)、良(51~100)、轻微污染(101~150)、轻度污染(151~200)、中度污染(201~250)、中度重污染(251~300)、重污染(>300)。
通过统计威海、德州、菏泽、济南、临沂五个城市2015~2017年的日平均AQI，得出各年山东省年平均AQI结果如图2所示。从图2可以看出，AQI呈逐年递减趋势，但最低数值仍处于轻度污染等级。
将O3和CO的年际变化分别绘于图3和图4，从图3可以看出，O3_8h近三年比较稳定，逐年增加的比例依次为−0.2%和5.6%。从图4可以看出，CO呈逐年递减趋势，逐年递减的比例分别为10.7%和10.4%。CO逐年递减与近年来山东省加大对冬季燃煤和汽车尾气治理的力度有关。
Figure 2. Characteristics of annual variation of AQI
图2. AQI年际变化特征
Figure 3. Characteristics of annual variation of O3 mass concentration
图3. O3浓度年际变化特征
Figure 4. Characteristics of annual variation of CO mass concentration
图4. CO浓度年际变化特征
将SO2和NO2的年际变化分别绘于图5和图6。图5表明，SO2呈逐年递减趋势非常明显，逐年递减比例分别为17.7%和28.9%，2017年SO2年平均值仅为二级浓度限值的35.6%。图6表明，NO2的含量近三年较为稳定，2016年和2017年NO2年平均值均略低于二级浓度限值。
Figure 5. Characteristics of annual variation of SO2 mass concentration
图5. SO2浓度年际变化特征
Figure 6. Characteristics of annual variation of NO2 mass concentration
图6. NO2浓度年际变化特征
将PM10和PM2.5的年际变化分别绘于图7和图8，由图7和图8可以看出，PM10和PM2.5的浓度都呈现逐年递减趋势，但其浓度占浓度标准限值的比例远高于其他四种污染物。PM10最小年平均值113.57 μg/m3约超二级浓度限值(70 μg/m3)的62.2%。PM2.5最小年平均值58.1 μg/m3约超二级浓度限值(35 μg/m3)的66%。PM2.5作为细颗粒物，粒径小，富含大量的有毒、有害物质且在大气中的停留时间长、输送距离远，对人体健康和大气环境质量的影响更大。
通过以上分析可以看出，山东省近三年来主要污染物以PM2.5为主，其次是PM10。
Figure 7. Characteristics of annual variation of PM10 mass concentration
图7. PM10浓度年际变化特征
Figure 8. Characteristics of annual variation of PM2.5 mass concentration
图8. PM2.5浓度年际变化特征
3.2. 季节变化特征
根据山东省气候特征，将一年按四季划分，3~5月为春季，6~8月为夏季，9~11月为秋季，当年12月到次年2月份为冬季。统计分析五个城市近三年的日平均浓度，得出不同季节各污染物的平均浓度，结果绘于图9。从图9可以看出，绝大多数污染物都呈现着春冬高、夏秋低的变化趋势，且最低点在夏季，最高点出现在冬季。这主要是煤炭等燃料的燃烧皆对所测污染物的污染程度起决定性作用。山东作为典型的北方城市，冬季取暖不论企业还是家庭仍有很大一部分来自于燃料燃烧。另外，冬季汽车及汽车空调的使用率相较于夏季也大幅提高，共同导致了山东省污染物在冬季的污染程度达到峰值。
只有臭氧与其他污染物相反，呈夏季最高、冬季最低的趋势，臭氧污染的形成主要与天气情况有关 [27]。晴天时，臭氧污染最重，多云天气次之，而阴雨天的臭氧污染最轻。相对温度、风向和风速等气象因素也影响臭氧污染水平，相对湿度小，风速较小时易发生臭氧污染。夏季晴朗天气相较最多，臭氧污染最重。
Figure 9. Characteristics of season variation
图9. 季节变化特征
3.3. 典型城市对比分析
根据各城市日平均AQI统计计算2015~2017年各年平均AQI变化，结果如图10。
由图10可以看出仅有威海三年的AQI都低于100，空气质量状况为良，其余四个城市近三年皆大于100，处在轻度污染。威海主要发展旅游产业，工业污染源相对较少，同时威海临海，空气流通性更强，污染物能更快的扩散稀释。此外，由于旅游城市的要求及相较湿润的气候，植被相较内陆城市更为丰富，具有更强的植物吸附能力。
五个典型城市年平均AQI都呈现下降趋势，尤其是临沂在2016年下降速度最快，下降了约87.95%。2015年临沂创建卫生文明城市，政府加大了对于污染的管制措施，关停了管制不到位的污染源，对于工业污染也加大了监管力度，2016年的空气质量有明显好转。
德州作为山东省主要工业城市，经济发展较快，新能源与重工业共同发展，工业发展以机械及钢铁化工产业为主，空气污染源较多，造成德州在所选取的五个特征城市中平均AQI为最高。
Figure 10. Characteristics of annual variation of typical cities of AQI
图10. 典型城市AQI年变化特征
统计分析五个城市平均AQI随季节的变化特征，绘制图11。从图11可以看出，菏泽的空气质量随季节变化程度最大，主要由于菏泽位于太行山与泰沂山之间南北走向的狭道上，属温带季风型大陆性气候，夏季高温湿润，降雨集中，秋季雨量逐渐减少，冬季雨雪稀少。菏泽作为农业大市，主要依靠种植业发展，冬天取暖主要依靠煤炭的燃烧，造成冬季空气质量大幅下降。同时由于重工业相对较少，且夏季降雨多、空气流通快，污染物扩散快，使得夏季空气质量远远优于其他季节。
Figure 11. Characteristics of season variation of typical cities of AQI
图11. 典型城市AQI季节变化特征
3.4. 后向轨迹分析
根据数据每年均匀选取AQI较高的污染天，采用后向轨迹模型(HYSPLIT) [28] [29] [30]，模拟典型污染时段气团传输过程，研究污染主要来源方向。计算机支持下的模拟(空气污染模拟)是研究和认识空气污染的主要手段之一，它具有再现过去和预测未来的双重功能 [31]。
菏泽共选取6个典型污染时段，根据后向轨迹显示，有67%的典型污染时段，外源污染物来自我国西北地区(如图12)。并通过分析污染较轻时段的后向轨迹发现，污染较轻时污染物外来源主要来自山东的东南即黄海方向(如图13)，与污染物较重时候的来源方向相反，可以得出菏泽的污染物主要受西北方向地区影响。
Figure 12. A map of backward trajectories of autumn and winter in Heze
图12. 菏泽秋冬后向轨迹图
Figure 13. A map of backward trajectories of spring and summer in Heze
图13. 菏泽春夏后向轨迹图
济南共选取9个典型污染时间点，分别做后向轨迹分析污染物主要外来源，发现55%的时段污染物来自于我国西北地区(如图14)，同时发现污染最轻的夏季，1500 m及500 m高度的污染物分别主要来自江苏及浙江省，1000 m高度的污染物来自海南及南海方向(如图15)。由此可见济南的污染主要来自于我国西北地区。
Figure 14. A map of backward trajectories of autumn and winter in Jinan
图14. 济南秋冬后向轨迹图
Figure 15. A map of backward trajectories of spring and summer in Jinan
图15. 济南春夏后向轨迹图
临沂共选取13个典型污染时间点，根据后向轨迹显示，62%时间段的1500 m污染物来自于我国西北地区，500 m和1000 m的较低污染物主要来自于四川方向(如图16)。而污染较轻的时间段污染物则来源于相反方向的黄海(如图17)，由此得知临沂污染主要受西北方向的高海拔影响和四川方向的低海拔影响。
Figure 16. A map of backward trajectories of autumn and winter in Linyi
图16. 临沂秋冬后向轨迹图
Figure 17. A map of backward trajectories of spring and summer in Linyi
图17. 临沂春夏后向轨迹图
威海共选取13个典型污染时间点，整体污染程度相较其他城市来说较低，其中78%的后向轨迹显示污染物来自于我国西北偏北方向(如图18)，省内主要受滨州的污染影响较大(如图19)。与污染最轻的夏季污染物来源于黄海的方向相反(如图20)，因此威海空气质量主要受西北方向影响。
Figure 18. A map of backward trajectories of autumn and winter in Weihai
图18. 威海秋冬后向轨迹图
Figure 19. A map of backward trajectories of autumn and winter in Weihai
图19. 威海秋冬后向轨迹图
Figure 20. A map of backward trajectories of spring and summer in Weihai
图20. 威海春夏后向轨迹图
德州共选取9个典型污染时间点作图，结果显示56%的时间点污染物来源于西北方向(如图21)，夏季污染物则主要来自渤海及黄海方向(如图22)。因此西北方向对于德州的污染程度起主要作用。
Figure 21. A map of backward trajectories of autumn and winter in Dezhou
图21. 德州秋冬后向轨迹图
Figure 22. A map of backward trajectories of spring and summer in Dezhou
图22. 德州春夏后向轨迹图
4. 结论
1) 相较于以往对于单一城市的短时间跨度，或者单一污染物的分析，本文根据不同的地理位置和气候降雨条件分别选择了特征城市，通过对2015~2017年三年内不同污染物的年际、季节及后向轨迹分析，更为全面地分析了山东省空气污染特征对比。
2) 山东省近三年来AQI呈逐年递减趋势，但最低数值仍处于轻度污染等级。其中除O3_8h和NO2含量趋于稳定外，CO、SO2、PM10和PM2.5含量都逐渐下降。影响空气质量的污染物主要以PM2.5为主，其次是PM10。
3) 山东省作为一个典型的北方省份，冬季寒冷，主要通过燃煤供暖，具有十分明显的季节变化特征，除受天气变化影响，夏季晴朗天气相较最多，污染最重的臭氧外，其他污染物含量都呈现冬天污染严重，夏天污染较轻的规律。因此应当把治理重心放在冬天的环境治理上，通过转变供暖方式等，降低冬天爆发式的空气污染。
4) 通过对典型污染时间段的后向轨迹图分析，可以发现山东省空气污染严重时污染物外来源主要来自省外西北方向。
基金项目
国家重点研发计划项目(2018YFC1506304)资助。
NOTES
*通讯作者。