窄线宽光纤激光腔外倍频532 nm研究进展

Advancements in Research on Extracavity Frequency Doubling of Narrow-Linewidth Fiber Lasers at 532 nm

摘要: 窄线宽532 nm在高反金属材料加工、荧光检测、紫外波段和中红外波段激光的产生等领域均有广泛的应用。近红外波段1064 nm光纤激光腔外倍频产生的532 nm具有噪声低、效率高，光束质量好和功率稳定性好等优点。本文从常见的腔外倍频结构和晶体出发，对四种常见倍频晶体的有效非线性系数、激光损伤阈值进行分析对比；重点总结了窄线宽光纤激光单通双折射晶体、周期性极化晶体产生绿光；角度匹配、温度匹配下外腔谐振倍频产生532 nm激光的研究进展。讨论了腔外倍频中两种结构的特性和应用场景。

Abstract: The narrow-linewidth of 532 nm is widely utilized in various domains, including high-reflectance metal material processing, fluorescence detection, and the generation of laser in the ultraviolet and mid-infrared spectral ranges. The 532 nm generated through extracavity frequency doubling of a 1064 nm near-infrared fiber laser boasts advantages such as low noise, high efficiency, good beam quality, and stable power. This paper initiates its exploration from common extracavity frequency-doubling structures and crystals, conducting a comparative analysis of the effective nonlinear coefficients and laser damage thresholds of four commonly used frequency-doubling crystals. It places particular emphasis on summarizing the production of green light using narrow-linewidth fiber lasers through single-pass birefringent crystals and periodically poled crystals. The research progress in external cavity resonant frequency doubling for 532 nm laser generation under angle matching and temperature matching is elucidated. The characteristics and application scenarios of the two extracavity frequency-doubling structures are discussed.

1. 引言

在工业生产和科学研究中高功率窄线宽532 nm激光有着重要的应用价值，一直以来都是倍频领域研究的热点之一。半导体检测中常用的266 nm、355 nm，可使用532 nm激光倍频、和频获得 [1] [2] 。对于锶原子光钟中原子冷却和捕获，可通过单频532 nm激光泵浦钛宝石产生922 nm激光，进一步倍频获取所需的461 nm单频激光 [3] 。常用的中红外波段激光，单频532 nm结合光参量振荡技术，可以产生宽带可调谐的中外红激光 [4] 。绿光波段，铜的吸收高达40%，532 nm十分有利于焊接铜等高反材料 [5] 。超精密加工中，532 nm可作为跨尺度(几十至几百毫米量程)和高分辨(纳米至皮米量级)的激光外差干涉仪的光源 [6] 。随着应用领域拓展，对窄线宽光纤激光器的功率需求也逐年提升。2020年通快公司在Spie会议上报道了输出功率高达2 kW连续绿光碟片激光器，但其光束参量积BPP为6 mm∙mrad (M²为36.6) [7] 。光纤激光器有着泵浦吸收效率高、发射谱线范围广、散热能力强和输出近衍射极限的光束质量等诸多优点。在腔外倍频中，由光纤产生的基频光源与倍频装置分离，可有效避免基频激光晶体容易受热透镜和热致双折射影响，使倍频光输出功率不稳定，光束质量变差 [8] 。

本文对基于窄线宽光纤激光倍频产生532 nm激光的研究方案进行了综述，比较了不同倍频晶体和倍频方式的技术特点。详细介绍了单通双折射晶体、单通周期性极化晶体、温度匹配下的外腔谐振倍频和角度匹配下的外腔谐振倍频等几种倍频方式，分析了单通双折射晶体、周期性极化晶体的倍频特性；对比了外腔谐振倍频下的角度匹配、温度匹配两种相位匹配方式的适用场景。

2. 倍频晶体特性

根据二次谐波产生的基本原理，在倍频过程中不同的晶体对应不同的相位匹配方式。对于β相偏硼酸钡(β-BaB₂O₄, BBO)和三硼酸锂(LiB₃O₅, LBO)晶体，常使用双折射相位匹配使基频光和倍频光同时满足 $n_{\omega }=n_{2\omega }$ 和 $\Delta \stackrel{\to }{k}=\stackrel{\to }{k_1}-\stackrel{\to }{k_2}-\stackrel{\to }{k_3}$ 为零。LBO属于斜方晶系，点群mm2的负双轴晶体，锂离子填充在网状硼氧阴离子基团间隙中 [9] ，其具有损伤阈值高、接收角大、走离角小和透射光谱宽等优点，已成功用于Nd:YAG激光的二倍频、三倍频过程 [10] [11] 。BBO是3 m点群中的单轴晶体，拥有较高的损伤阈值和较宽的相位匹配波段范围、允许温度，尤其适用于紫外波段激光的产生 [12] 。利用BBO晶体结合倍频、和频技术可产生线宽为0.84 pm的深紫外195 nm激光 [13] 。相对于BBO晶体，LBO具有较宽的允许角和小的走离角，更为重要的是其可通过非临界相位匹配(NCPM)进行倍频。NCPM避免临界相位匹配中的走离效应，很大程度上的提升倍频效率，具有无走离、接收角度宽、有效系数大等特点。

此外，周期性极化铌酸锂晶体(Periodically Poled LiNbO₃, PPLN)和周期极化钽酸锂(Periodically Poled LiTaO₃, PPLT)还可用准相位匹配的方式进行倍频。其利用铁电体内的极化方向可由外电场决定的特性，可对其非线性极化率、极化周期进行调控，用来补偿三波之间由折射率色散导致的波矢失配。PPLN属于三方晶系中的负单轴晶体，在室温下具有良好的铁电性，周期性极化铌酸锂晶体在准相位匹配中有着广泛的应用 [14] 。PPLT单晶属于六方晶系，结构归属类钙钛铁矿型。其居里温度点很高，可在高温状态下工作 [15] 。虽然PPLN晶体具有很高的非线性系数(见表1)，但倍频过程中由于光折变效应，使其在高功率运转下严重受限。对PPLN掺杂MgO后，可以提升激光损伤阈值，也降低了光折变效应的影响，但是倍频过程中仍然无法避免绿光诱导红外吸收(GRIIRA)。掺杂MgO后的PPLT晶体很好弥补了MgO:PPLN的缺点，其光折变损伤阈值显著提升，晶体内的GRIIRA现象几乎不发生。同时，其还具有很高的热导率。这都有利于MgO:PPLT在高功率下进行倍频转换。表1给出了四种倍频晶体的相关参数。

Table 1. Comparisons between four nonlinear crystals

表1. 四种非线性晶体的对比

3. 光纤激光单通倍频

由光纤输出的激光作为基频光，单次通过倍频晶体的过程称为光纤激光单通倍频。根据倍频晶体划分可分为两类：一类是单通双折射晶体倍频，另一类是单通周期性极化晶体倍频。

3.1. 单通双折射晶体倍频

相位调制技术、光谱和相干合成技术的发展，促使光纤激光的输出功率不断提升，这使光纤激光单通非线性晶体产生倍频光这一途径变得可行。高功率的窄线宽光纤激光单通倍频晶体，可获得几百瓦至千瓦量级的窄线宽绿光。

2014年，IPG的Gapontsev采用Ⅰ类非临界相位匹配，LBO晶体温度维持在150℃。在基频光功率输出功率为1035 W时，获得了356 W的线偏振532 nm倍频光，光光转换效率、电光效率分别为35%和11% [17] 。使用线偏振单频1064 nm的LD种子源，相位调制后线宽展宽至20 GHz，经过多级保偏放大后，输出功率高达1060 W (如图1所示)。在基频光最大输出功率时，功率不稳定性约在1%，偏振消光比大于20 dB。整个装置封装在一个重量仅有12 kg，体积只有532 × 3352 mm的集成模块。全功率倍频过程中，基频光和倍频光未发生明显的光束畸变，并且在基频光最大输出功率时，倍频效率没有任何减缓的迹象，继续增加基频光，倍频光功率和效率仍可进一步提升。从实验上验证了窄线宽高功率光纤激光单通倍频方案的可行性，为其他波长的单通倍频提供了参考。同时整个装置高度集成化、小型化，可广泛应用于科研、工业领域。

Figure 1. Narrow-linewidth fiber laser single-pass LBO crystal frequency doubling device diagram [17]

图1. 窄线宽光纤激光单通LBO晶体倍频装置图 [17]

2020年，Nufern公司的Ahmadi采用自研的超低损耗的55 mm LBO晶体，温度匹配下倍频光输出功率超kW，倍频效率高达54%。得益于高光束质量的单模基频光，倍频光M² = 1.01 [18] 。对倍频光使用透镜组进行聚焦准直，耦合进入高氢氧基、纤芯直径为100 um的光纤中。高氢氧基的光纤可有效避免光纤中的光子暗化现象，100 um的纤芯可获得93%的耦合效率。从而可实现倍频光的高效光纤耦合、传输，十分适合于工业加工。对线宽约几十KHz的种子光，使用加载了白噪声信号的高速电光调制器将其相位展宽至45 GHz，展宽后的种子光经过主动控制偏振态的多级光纤放大，功率为5 mW放大至2 kW。他们对通过40 mm和55 mm LBO晶体的基频光线宽进行了分析，对于40 mm晶体，基频光线宽在45~81 GHz范围对倍频效率影响很小。但晶体长度为55 mm时，存在一个最佳的基频光线宽65 GHz使得倍频光效率达到最大，说明对于不同长度的倍频晶体可能存在一个最佳的基频光线宽。此外，对光纤激光器偏振态的主动控制相较于全保偏放大具有输出功率高、高模态不稳定阈值等优点。对于单通倍频，一般情况下基频光功率越高，倍频效率也越高。

2021年上海光机所的苏梦琪在基频光784 W时，获得321 W的532 nm倍频光，倍频转换效率为40.9%。倍频光近衍射极限输出，M² = 1.07 [19] 。其使用中心波长为1064.79 nm、功率为12 mW的单频种子源。如图2对种子源经相位调制后采用保偏全光纤MOPA结构使其功率放大。基频光最大输出功率784 W、线宽约为20 GHz (0.079 nm)、M² = 1.15，偏振消光比大于15 dB。对LBO晶体采用Ι类非临界相位匹配，理论相位匹配温度为148.3℃。高功率倍频时，晶体对基频光和倍频光存在吸收发热现象。所以他们对倍频实验中不同基频光功率下的LBO相位匹配温度进行调谐，得到高功率倍频时的最佳相位匹配温度。

Figure 2. Schematic diagram of experimental setup

图2. 实验装置示意图

同年，苏梦琪对基频光种子源的主放过程进行优化，进一步的提升其功率。基频光最大输出功率可达到1100 W。在基频光功率为1084 W时，实现了610 W连续波绿光激光输出，倍频转换效率高达56.27%，光束质量M² = 1.05 [20] 。该指标为目前基于光纤激光单通LBO晶体获取532 nm激光的最高倍频效率。

3.2. 单通周期性极化晶体倍频

窄线宽光纤激光的输出功率不断提高、晶体制作工艺的提升，能够制作更大尺寸的周期性极化晶体，这都有利于倍频光的产生，单通周期性极化晶体获得单频532 nm的倍频效率、功率正逐年攀升，如表2所示。由于PPLT在倍频过程表现出良好的稳定性，逐渐成为单通周期性极化晶体主流。

Table 2. Frequency-doubling output parameters of a single-pass periodically polarised crystal for narrow-linewidth fiber lasers

表2. 窄线宽光纤激光单通周期性极化晶体的倍频研究进展

2020年上海光机所搭建了高效率、低噪声的单通MgO:PPLT的实验装置，在基频光28.2 W、晶体中心光斑半径33.8 μm时，倍频光功率为10.8 W，倍频转换效率高达38.3% [31] 。实验中倍频晶体的长度为30 mm，极化周期7.98 μm。在基频光最大输出功率时，对瞬时频率的功率谱密度进行测量，计算出基频光线宽约为1.7 kHz，从而推理出倍频光线宽约为3.4 kHz。同时他们对种子源、基频光和倍频光的相对强度噪声进行了分析。在1 kHz~1 MHz范围内，三者的相对强度噪声均呈现下降趋势，约为−140 dBc/Hz。在5 kHz在下，两者的相对强度噪声差(约6 dB)与理论符合的很好。但在100 kHz附近相对强度噪声差变大至16 dB，相对强度噪声差变化的原因还有待进一步分析。

4. 光纤激光外腔谐振倍频

与全固态腔内倍频不同的是，外腔谐振倍频中腔内只放置倍频晶体。光纤输出的基频光通过耦合系统进入到谐振腔，基频光在腔内传输过程中，多次通过倍频晶体，同时利用PDH、HC稳频装置对腔长进行精确控制，优化输入耦合镜的反射率，使得基频光功率密度得到极大增强，从而有效提升倍频效率。外腔谐振倍频根据晶体的相位匹配方式可分为：温度匹配和角度匹配。

4.1. 温度匹配下的外腔谐振倍频

2012年，Avdokhin等报道了170 W、倍频效率76%的532 nm倍频光，此时电光效率为25% [33] 。线宽140 kHz的线偏振1064 nm种子光经过全保偏MOPA放大后，输出功率高达230 W，1064 nm的电光效率约为33%。采用自研的LBO晶体，进行倍频实验，倍频腔一面腔镜安装压电陶瓷，结合PDH稳频技术，使得腔内激光频率与种子光频率一致。倍频光75 W时，倍频效率为88%。然而继续增加基频光功率时，倍频效率开始逐步下降。实验获得的170 W绿光在100s内表现出很低的功率噪声，100s内绿光的输出功率波动小于1%。通过对腔内各组件的后续优化，有望将倍频效率提升至90%，电光效率提升至30%。得益于IPG公司成熟的全保偏窄线宽、高功率和低噪声的光纤激光器，他们在130 W的基础上进一步提升了倍频光功率 [34] 。

2016年，中国工程物理研究院的许夏飞在基频光功率12.67 W时，获得8.37 W的532 nm激光，倍频转换效率为68.9%。同时，测量了倍频光的光束质量M² = 1.25、线宽18.7 kHz [35] 。线宽小于5 kHz，10 mW的连续1064 nm种子光，注入光纤放大器中，获得超12 W的线偏、单频1064 nm激光。为实现非临界相位匹配，30 mm的LBO晶体处于150℃的铜制热沉中，实验装置如图3所示。对于模式匹配，采用两块焦距均为240 mm的透镜对光斑半径进行放缩，获得272.6 μm的束腰半径。对于阻抗匹配，测量出环形腔对1064 nm的静态损耗约5.3%，选择反射率为90%的输入耦合镜用于倍频。在实验中对环形腔静态损耗的测量和采用不同反射率的输入耦合镜进行实验，可提升蝶形腔的阻抗匹配，有效的提高了系统倍频效率。

Figure 3. Schematic diagram of external cavity second harmonic generation experiment under non-critical phase matching [35]

图3. NCPM时外腔谐振倍频实验装置示意图 [35]

2017年上海光机所的崔淑珍使用线宽为17.6 MHz，50 mW的DFB种子源。使用两级放大对种子光功率进行提升，经预放后1064 nm功率达到360 mW。主放大过程采用1.5 m保偏YDF增益光纤，双60 W的976 nm LD同向泵浦信号光。泵浦光在103 W时，获得60 W、PER > 23 dB的单频1064 nm基频光。30 mm的LBO放置在154.6℃的铜质热沉中，较临界相位匹配温度149℃略高一些。通过优化模式匹配，使得LBO晶体中心的光斑半径约54 μm。采用透射率12%的输入耦合镜，以满足最优的阻抗匹配。当45 W的基频光输入时，获得33.2 W的532 nm倍频光，倍频转换效率为74%。倍频光线宽约为39 MHz，光束质量呈现为完美的高斯分布 [36] 。环形腔总腔长小于160 mm，有利于系统的小型化。在低功率时，尽管晶体存在对基/倍频光的吸收发热。但是端面暴露在空气中，晶体存在与空气的对流换热，使得晶体不处于最佳的相位匹配温度。

2020年上海光机所的曾鑫采用在基频光最大输出功率40 W时，获得29.72 W的倍频光，倍频转换效率为75.8% [37] 。30 mW、线宽小于100 kHz的1064 nm单频种子光。经过正弦调制、保偏放大后输出功率约40 W。实验装置如图4所示，蝶形腔由两平面、两曲率半径为50 mm的腔镜组成，平面输入耦合镜的反射率85%，腔镜的折叠角为24℃。整个腔长为164 mm，对应1.646 GHz的自由光谱区。温度匹配下，30 mm LBO晶体中心子午面光斑半径54 μm。倍频过程中，对EOM施加25 MHz的射频信号，在调制深度γ = 1.4348时，获得频率间隔为1.646 GHz的三单频基频光。基频光20 W时，倍频效率超过80%。输出的少频基频光的倍频远场光斑呈完美的高斯分布。由于光隔离器的热透镜效应，导致倍频转换效率下降。与单一频率的基频光相比，经调制后的三单频基频光的总功率是单一频率的基频光的三倍。三单频基频光与腔耦合状态良好且与腔共振时，能有效提升倍频功率和效率。

Figure 4. Schematic diagram of the experimental setup for resonant cavity SHG of a phase-modulated few-frequency fiber laser [37]

图4. 相位调制的少频光纤激光器谐振腔SHG实验装置示意图 [37]

4.2. 角度相位匹配下的外腔谐振倍频

2008年Sony公司获得大于20 W的532 nm激光输出，此 ${\text{M}}_{\text{x}}^{\text{2}}$ = 1.00， ${\text{M}}_{\text{y}}^{\text{2}}$ = 1.03。根据模式匹配进入到腔内的基频光计算，倍频效率大于94%，外腔谐振总倍频效率大于88% [38] 。采用NPRO作为种子源，注入到MOPA结构中的掺Yb保偏光纤中，得到单频线偏振25 W，M² < 1.1的1064 nm基频光为了提高倍频转换效率，对二次谐波发生器的各组成部分进行了优化。预估腔内总损耗小于0.25%、晶体对基频光的吸收率小于0.05%，单次转换效率为4.4%。基频光光斑经过透镜组缩束后，在20 mm的晶体中心处半径约50 μm，晶体端面镀反射率小于0.05%的1064 nm减反膜。此时处于临界相位匹配的晶体温度约25℃。针对输入耦合镜进行优化，反射率约95.5%，接近最优的阻抗匹配值。利用PDH的稳频技术，将腔内激光频率锁定在种子光频率上。由于使用音圈电机驱动PDH，获得了极佳的锁频稳定性。倍频光从透射率约99.7%二相色镜输出。

2020年中国科技大学的陈昊泽使用Hänsch-Couillaud技术，在两平面镜后分别安装快、慢速的Piezo用于锁定腔长。基频光最高输入功率47 W时，获得30 W、 ${\text{M}}_{\text{x}}^{\text{2}}$ = 1.12和 ${\text{M}}_{\text{y}}^{\text{2}}$ = 1.04的532 nm激光，倍频转换效率为为63.8% [39] 。采用8 mW的DFB种子光被注入到光纤放大器中，获得最高约50 W的1064 nm激光输出。蝶形腔由两平凹透镜和两平面透镜组成，平凹透镜的曲率半径分别为132 mm，100 mm。两平凹透镜间距离为166 mm，平面透镜间距离为144 mm，折叠角为10度。整个腔长约626 mm，自由光谱区FSR约为480 MHz。20 mm的LBO晶体放置于精度为0.01℃的自制铜热沉中，热沉处于室温25℃。I类角度相位匹配的晶体中心光斑为27.5 μm，此时聚焦参量ξ = 2.84。经过模拟和多次尝试，阻抗匹配时输入耦合镜的反射率为94%。1 h内倍频光功率不稳定性为2.6%。在1000s内，532 nm的倍频光线宽约为kHz，频率不稳定约30 kHz。常见的高功率532 nm线宽大多在MHz量级，无法满足量子光学中的要求。使用光纤激光结合外腔谐振倍频可以获得高功率的倍频光。同时利用碘分子的R69 (36-1)超精细吸收谱线，结合调制转移光谱技术(MTS)，对高功率532 nm激光的线宽进行超窄压缩，获得稳定的绝对频率。

Figure 5. Schematic diagram of external cavity second harmonic generation experiment under critical phase matching [40]

图5. 临界相位匹配时外腔谐振倍频实验装置示意图 [40]

2022年中国科技大学的王宣恺使用国产的80 W单频线偏振1064 nm光纤激光，当51 W基频光在晶体中心光斑半径为46.5 μm时，获得30 W的532 nm倍频光，倍频转换效率为59% [40] 。图5是其倍频装置图，由两平面镜和平凹镜组成，凹面曲率半径为100 mm。折叠角为7.2˚，整个腔长为474.1 mm。针对1064 nm基频光，输入耦合镜其反射率为92%，其余三镜反射率均为99.95%。为满足Ⅰ类临界相位匹配，20 mm的LBO被放置在精度为0.01℃的TEC温控装置中。他们对激光器的相对强度噪声进行了分析，倍频光的相对强度噪声包含；基频光、锁定系统、放大器、压电陶瓷和PD探测器的相对强度噪声。其中放大器带来的噪声是系统噪声的主要来源。通过采用快、慢pzt来减少低频噪声。优化倍频晶体的温度、采用两级反馈环路实现功率稳定从而减低系统的相对强度噪声。实现了在10 Hz~100 kHz范围内，输出激光器的相对强度噪声被抑制至−120 dbc/hz。十分适用于量子气体的长期囚禁和相干操控。

5. 分析和讨论

对于单通倍频，该方案结构简单、鲁棒性好，所需器件少。并且易调节，几乎不需要后期维护。在单通双折射晶体倍频中，尽管高功率窄线宽的基频光获取较为困难、倍频过程中存在很高的能量损耗，仍可作为产生高功率绿光的一个有效途径。相较而言，周期性极化晶体激光损伤阈值较低、且易解相，难以用于高功率倍频。但在低功率下，单通周期性极化晶体的倍频效率远远高于单通双折射晶体，可有效利用基频光能量。同时周期性极化晶体其周期可调控，十分有利于产生某些特定波长的倍频光。因此，在产生数十瓦量级的倍频光领域，单通周期性极化晶体倍频被广泛应用。

相对于单通倍频，外腔谐振倍频的结构复杂，系统稳定性差。一般需要伺服系统对腔长进行主动控制，以保持激光的稳定。并且链路中的反馈控制模块需要精细设计和优化，使得整个系统比较复杂。因此外腔谐振倍频所需的成本高。但其在几瓦至几百瓦量级均表现出很高的倍频效率，最高倍频效率达90%，倍频功率超百瓦，而且倍频功率还有进一步提升的空间。角度匹配下的外腔谐振倍频中倍频晶体易受走离效应影响，使得基频光和倍频光分离，从而导致倍频效率急剧下降。而温度匹配中，倍频晶体不存在走离效应。同时，温度匹配下倍频晶体的有效非线性系数一般都大于角度匹配。这些因素使得角度匹配下得外腔谐振倍频的倍频效率常常低于温度匹配。但是，温度匹配下的外腔谐振倍频需要对倍频晶体进行主动温控，这无疑会增加系统不稳定性和成本。此外，在高功率倍频下，将加剧倍频晶体的热透镜效应。这都会影响温度匹配下外腔谐振倍频的应用场景。

窄线宽、高功率的绿光在诸多领域有着巨大的发展潜力。利用光束质量好、输出功率高和可柔性化的光纤激光器，结合倍频技术产生绿光的优势十分明显。在倍频获得绿光技术中，倍频效率、倍频光功率严重受限于基频光的性能。因此在倍频过程中提升基频光的输出功率和进一步压缩基频光的线宽显得很有必要。此外，随着目标倍频光功率的不断提高，倍频晶体热效应所带来的问题也日益凸显。

NOTES

^*通讯作者。