Nd-Fe-B磁环反向热挤压成型工艺及性能调控

Tuning of Forming Process and Properties of Backward Hot-Extruded Nd-Fe-B Magnetic Ring

摘要: 采用反向热挤压技术，制备了外径39.5 mm、壁厚4.5 mm的Nd-Fe-B磁环，研究了挤压速度、变形压力和模具结构对反向热挤压Nd-Fe-B磁环磁性能、微观组织和相结构的影响，结果表明，随着挤压速度、变形压力的提高，磁环的磁性能先增大后减小，挤压速度0.05 mm/s、变形压力164 MPa下制备的磁环磁性能最佳，剩磁、矫顽力和最大磁能积分别为12.385 kGs、10.705 kOe、32.808 MGOe。采用具有凸台结构的反向热挤压模具制备的Nd-Fe-B永磁环比常规的反向热挤压模具制备的磁环的矫顽力更高且磁性能轴向均匀性更好。

Abstract: Nd-Fe-B magnetic ring with outer diameter of 39.5 mm and wall thickness of 4.5 mm was prepared by backward hot-extrusion technology. The effects of extrusion speed, deformation pressure and mold structure on the magnetic properties, microstructure and phase structure of the backward hot-extruded Nd-Fe-B magnetic ring were studied. The results showed that, with the increase of extrusion speed and deformation stress, the magnetic properties of the magnetic ring increased first and then decreased. The magnetic properties of the magnetic ring prepared using an extrusion speed of 0.05 mm/s and a deformation pressure of 164 MPa were the best, and its remanence, coercivity and maximum magnetic energy product were 12.385 kGs, 10.705 kOe and 32.808 MGOe, respectively. The Nd-Fe-B permanent magnet prepared by the backward hot-extrusion mold with a boss structure has higher coercivity and better axial uniformity of magnetic properties than the magnetic ring prepared by the conventional backward hot-extrusion mold.

1. 引言

随着科学技术的飞速发展和人民生活水平的不断提高，新型永磁电机被广泛应用于各行各业[1]-[3]。永磁环是永磁电机中的核心部件，磁环性能的好坏决定着电机的工作效率及稳定性。目前，永磁环的制备方法主要有粘结永磁环、粉末烧结永磁环。但粘结法制备的磁环虽然具有良好的成型性，但磁性能偏低，并且由于受到粘接剂的制约其使用温度受到了很大限制。采用粉末冶金方法制备的辐射取向烧结永磁环，由于取向磁场的限制，磁环的尺寸受到极大限制，难以实现高壁、薄壁磁环的制备，同时由于粉末冶金烧结过程中大量收缩，磁环易开裂，难以制备辐射取向均匀一致的磁环[4] [5]。近年来，新开发了一种热挤压制备高性能辐射取向永磁环的方法，热挤压成型工艺制备出的反向热挤压Nd-Fe-B磁环具有优异的磁性能、耐高温、耐腐蚀性，最重要的是热挤压制备出的Nd-Fe-B磁环不需要外磁场进行取向，具有近终成型的特点[6]-[9]。本文采用反向热挤压成型工艺制备辐射取向的Nd-Fe-B磁环，探究了挤压速度、变形压力及模具中的垫片结构对反向热挤压Nd-Fe-B磁环晶体结构、磁性能、均匀性的影响。

2. 实验方案

实验使用的原料是名义成分为Nd_29.1Pr_0.2Fe_63.66Co_5.5Ga_0.5Dy_0.01B_0.87的商用MQU-F1快淬磁粉，在温度550℃、压力98 MPa、压速0.4 mm/s条件下同时加热加压获得磁体毛坯，在800℃、压力128 MPa~164 MPa、挤压速度0.3 mm/s~0.07 mm/s进行反向热挤压制备Nd-Fe-B永磁环。工艺流程如图1所示。为了更好地分析Nd-Fe-B磁环的显微组织和磁性能，在磁环壁上不同高度处取样，采用振动样品磁强计(VSM)沿样品径向测试其径向方向的磁性能，采用X射线衍射仪(XRD)和扫描电镜(SEM)分别对样品垂直于和平行于径向方向的面进行测试，分析磁环的相结构和微观组织结构。

Figure 1. Backward hot-extruded Nd-Fe-B permanent magnet ring process flow

图1. 反向热挤压Nd-Fe-B永磁环工艺流程

3. 实验结果与讨论

3.1. 挤压速度对反挤压Nd-Fe-B磁环组织及性能的影响

图2所示为挤压速度分别为0.03 mm/s、0.05 mm/s、0.07 mm/s的反向热挤压Nd-Fe-B磁环中部位置试样的退磁曲线和磁性能图，由图2(a)可以看出，挤压速度为0.05 mm/s的反向热挤压Nd-Fe-B磁环样品的剩磁最高，挤压速度为0.03 mm/s的磁环样品次之，挤压速度为0.07 mm/s的磁环样品的剩磁最低。而矫顽力变化正好相反，挤压速度为0.07 mm/s的磁环样品矫顽力最佳，0.03 mm/s的磁环样品矫顽力最低。由图2(b)可以看出，随着挤压速度的增加，磁环样品的剩磁B_r呈先升高后降低的趋势，挤压速度为0.05 mm/s的剩磁B_r最高，B_r = 12.385 kGs，与挤压速度0.03 mm/s的磁环样品剩磁B_r相差较小，而挤压速度为0.07 mm/s的磁环样品的剩磁B_r明显低于前两者，这可能是由于相对较慢的挤压速度可以消除磁环在挤压过程中产生的部分内应力，形变更加均匀，因此具有更高的剩磁B_r。磁环样品的矫顽力H_cj的变化趋势与剩磁B_r相反，矫顽力H_cj的大小与磁环的挤压速度成反比，挤压速度为0.07 mm/s的磁环样品矫顽力H_cj最高，H_cj = 11.158 kOe，通过分析实验过程发现，挤压速度的不同，导致磁环在热挤压过程中的变形时间不同。挤压速度越慢，变形时间越长，磁环在高温下变形时间过长会导致晶粒的粗大，从而造成矫顽力H_cj的降低。最大磁能积(BH)_max的变化趋势与剩磁B_r相同，都是先增加后降低，挤压速度为0.05 mm/s磁环样品的最大磁能积(BH)_max最高，(BH)_max = 32.808 MGOe (如表1所示)，通过综合对比发现，挤压速度为0.05 mm/s所制备的Nd-Fe-B磁环磁性能最佳。

Figure 2. Demagnetization curves and magnetic properties of the backward hot-extruded Nd-Fe-B magnetic rings at different extrusion speeds ((a): demagnetization curves; (b): magnetic properties)

图2. 不同挤压速度的反向热挤压Nd-Fe-B磁环退磁曲线和磁性能((a)：退磁曲线；(b)：磁性能)

Table 1. Radial magnetic properties of the backward hot-extruded Nd-Fe-B magnetic rings at different extrusion speeds

表1. 不同挤压速度的反向热挤压Nd-Fe-B磁环径向磁性能

挤压速度/mm/s	Br/kGs	Hcj/kOe	(BH)max/MGOe
0.03	12.195	8.856	29.153
0.05	12.385	10.705	32.808
0.07	10.95	11.158	24.041

图3所示为挤压速度分别为0.03 mm/s、0.05 mm/s、0.07 mm/s的反向热挤压Nd-Fe-B磁环中部位置试样的XRD图谱。由图可以明显看出，不同挤压速度的Nd-Fe-B磁环样品都形成了(004)、(105)、(006)以及(008)衍射峰，这些衍射峰反映出磁环的内部形成了织构。通过测量反向热挤压Nd-Fe-B磁环中的Nd₂Fe₁₄B主相(006)衍射峰和(105)衍射峰强度的比值I₍₀₀₆₎/I₍₁₀₅₎来衡量织构的强度。通过分析，挤压速度为0.03 mm/s、0.05 mm/s、0.07 mm/s的峰强比I₍₀₀₆₎/I₍₁₀₅₎分别为0.6667、0.7364、0.5208，通过对比可以发现挤压速度为0.05 mm/s磁环样品的峰强比高于0.03 mm/s和0.07 mm/s，说明挤压速度为0.05 mm/s磁环样品的织构强度高于0.03 mm/s和0.07 mm/s，与剩磁的变化一致，由此可以解释挤压速度为0.05 mm/s磁环样品的剩磁B_r最佳的原因。

Figure 3. XRD patterns of the backward hot-extruded Nd-Fe-B magnetic rings at different extrusion speeds

图3. 不同挤压速度的反向热挤压Nd-Fe-B磁环XRD图谱

图4所示为挤压速度分别为0.03 mm/s、0.05 mm/s、0.07 mm/s的反向热挤压Nd-Fe-B磁环中部位置试样的SEM图。图4(a)中垂直的箭头方向是挤压力方向，从图中可以看出，不同挤压速度的磁环试样均形成了一定程度的织构，挤压速度为0.03 mm/s和0.05 mm/s的磁环试样的晶粒排列更加规则，易磁化c轴方向基本垂直于挤压力方向(如图4(a)和图4(b))，而0.07 mm/s的磁环试样的晶粒排列较为混乱且c轴方向在垂直于挤压力方向产生了一定角度的偏移(如图4(c))。图4(b)红色圆圈所示为未发生变形呈各向同性的等轴晶粒，挤压速度为0.05 mm/s和0.07 mm/s的磁环试样均产生了数量不等的等轴晶粒，这可能是由于挤压速度的提高，毛坯变形不充分导致部分晶粒未形变成各向异性的片状晶。通过nano measurer软件对晶粒尺寸的测量统计，挤压速度为0.03 mm/s、0.05 mm/s、0.07 mm/s磁环的晶粒尺寸范围分别为110 nm~630 nm、60 nm~490 nm、70 nm~390 nm。图4(a)中红色粗箭头所指为粗大晶粒，三种挤压速度均产生了粗大晶粒，图4(a)~(c)中磁环的粗大晶粒尺寸分别高达0.63 μm、0.49 μm、0.39 μm，挤压速度为0.03 mm/s的磁环内部产生的粗大晶粒数量更多，尺寸更大，而挤压速度为0.05 mm/s和0.07 mm/s的粗大晶粒数量较少且尺寸较小，这可能是由于挤压速度越慢，磁环在高温下挤压的时间越长，导致了晶粒的粗化，从而影响磁环的矫顽力。

Figure 4. SEM images of the backward hot-extruded Nd-Fe-B magnetic rings at different extrusion speeds ((a): 0.03 mm/s; (b): 0.05 mm/s; (c): 0.07 mm/s)

图4. 不同挤压速度的反向热挤压Nd-Fe-B磁环SEM图((a): 0.03 mm/s; (b): 0.05 mm/s; (c): 0.07 mm/s)

3.2. 变形压力对反向热挤压Nd-Fe-B磁环组织及性能的影响

图5和表2为不同变形压力下制备的反挤压Nd-Fe-B磁环的退磁曲线和磁性能，由图5(a)可知，在变形压力为164 MPa时制备的磁环的剩磁最高。由图5(b)可知，变形压力164 MPa的磁环样品的磁性能明显优于其它两种压力下制备的磁环样品。挤压速度相同时，变形压力越小，越不利于坯料的流动，导致变形时间越长。在高温下过长的变形时间会导致晶粒的粗化，因此变形压力为128 MPa时矫顽力最低。

Figure 5. Demagnetization curves and magnetic properties of the backward hot-extruded Nd-Fe-B magnetic rings at different deformation pressure((a): demagnetization curves; (b): magnetic properties)

图5. 不同变形压力的反向热挤压Nd-Fe-B磁环退磁曲线和磁性能((a)：退磁曲线；(b)：磁性能)

Table 2. Radial magnetic properties of the backward hot-extruded Nd-Fe-B magnetic rings at different deformation pressure

表2. 不同变形压力的反向热挤压Nd-Fe-B磁环径向磁性能

变形压力/MPa	Br/kGs	Hcj/kOe	(BH)max/MGOe
128	7.844	8.236	10.706
164	12.385	10.705	32.808
200	9.645	10.569	16.738

图6所示为不同变形压力制备的反向热挤压Nd-Fe-B磁环的XRD图谱，由XRD图谱可以看到，变形压力128 MPa和200 MPa的磁环样品的XRD图谱中(105)和(006)两个衍射峰明显低于变形压力164 MPa的磁环样品。通过对比发现，变形压力128 MPa、164 MPa、200 MPa磁环的峰强比I₍₀₀₆₎/I₍₁₀₅₎分别为0.58、0.71、0.62，这就说明在变形压力164 MPa下进行变形的磁环的织构强度优于128 MPa和200 MPa的磁环，在剩磁B_r上表现出变形压力164 MPa的磁环剩磁更高。

Figure 6. XRD patterns of the backward-extruded Nd-Fe-B magnetic rings prepared at different deformation pressure

图6. 不同变形压力的反向热挤压Nd-Fe-B磁环XRD图谱

图7所示是变形压力128 MPa、164 MPa、200 MPa的反向热挤压Nd-Fe-B磁环的微观形貌。由图7(a)可以看出，压力128 MPa的磁环样品中片状晶粒排列混乱，而图7(b)、图7(c)中的片状晶粒排列及晶粒取向更加规则。不同变形压力制备的磁环中晶粒的取向并不完全按照径向取向，并且存在若干红色箭头所示数量不等的粗大晶粒，这些粗大的颗粒会阻碍晶粒的取向，这可能是导致压力128 MPa的磁环样品晶粒排列混乱剩磁B_r低的原因。此外，我们发现压力128 MPa、164 MPa、200 MPa的磁环中晶粒尺寸范围分别为300 nm~510 nm、150 nm~300 nm、200 nm~500 nm，压力164 MPa的磁环样品晶粒相对更加细小。因此磁性能上的差异是由于反向热挤压变形时坯料在高温下停留的时间过长引起的晶粒粗化造成的。

Figure 7. SEM images of the backward-extruded Nd-Fe-B magnetic ring with deformation pressure ((a): 128 MPa; (b): 164 MPa; (c): 200 MPa)

图7. 变形压力的反挤压Nd-Fe-B磁环SEM图((a): 128 MPa; (b): 164 MPa; (c): 200 MPa)

3.3. 垫片结构对反挤压Nd-Fe-B磁环组织及性能的影响

通过实验，发现反向热挤压模具(BE)在热挤压过程中，磁环内壁产生的裂纹明显，为改善这一现象，设计一种垫片上端面带有一个向上凸起的凸台(如图8所示)，称之为凸台型反向热挤压(BE-TU)，与模套内壁形成环形凹槽，挤压过程中可以促进坯料的正向流动，增加死区材料的应变量，从而改善坯料内壁裂纹的问题。

Figure 8. Two kinds of the backward hot-extruded mold and the prepared corresponding magnetic rings

图8. 两种反向热挤压模具及制备的相应磁环

BE和BE-TU两种反向热挤压在工艺参数为挤压温度800℃，挤压速度0.05 mm/s制备出了高度分别为33 mm和32 mm的Nd-Fe-B永磁环，由图8可以看出，BE磁环内壁裂纹较明显，底部裂纹较深，而BE-TU磁环底部裂纹有了明显改善。由表3可知，其中BE磁环样品最大磁能积在25 MGOe以上的高度为5 mm，占磁环高度15%，BE-TU磁环样品最大磁能积在25 MGOe以上的高度为10 mm，占磁环高度31%。图9所示为磁环距底部不同位置试样的退磁曲线和磁性能图，从图9(a)中可以看出，常规型反向热挤压BE制备的磁环距底部5 mm和10 mm位置的剩磁最高，距底部20 mm位置的剩磁最低，而距磁环底部10 mm位置的矫顽力最高，距底部20 mm位置的矫顽力最低。如图9(b)所示，凸台型反向热挤压BE-TU制备的磁环距底部5 mm位置的剩磁最高，距磁环底部20 mm位置的剩磁最低，而距磁环底部15 mm位置的矫顽力最高，距磁环底部5 mm位置的矫顽力最低。图9(c)所示为两种反向热挤压Nd-Fe-B磁环距底部不同位置试样的磁性能变化图，经过对比发现，BE和BE-TU制备的磁环试样剩磁B_r从磁环底部到环口位置都是呈单调降低趋势，但BE-TU下降得更加平缓，说明BE-TU磁环内部的晶粒排列更加规则有序且分布更加均匀，最大磁能积(BH)_max变化与剩磁B_r相同。然而BE和BE-TU制备的磁环试样的矫顽力H_cj变化却不相同，BE磁环试样的矫顽力H_cj先增加后减小，而BE-TU磁环试样的矫顽力H_cj整体呈上升趋势，且矫顽力均大于BE磁环试样，推测由于BE-TU同时正向反向流动，流速更快，所需时间更短，这就避免了坯料在高温下时间过长导致晶粒的过渡长大，从而获得较高的矫顽力。

Figure 9. Demagnetization curves and magnetic properties of two kinds of backward hot-extruded Nd-Fe-B magnetic rings at different positions from the bottom ((a): BE; (b): BE-TU; (c): magnetic properties)

图9. 两种反向热挤压Nd-Fe-B磁环距底部不同位置的退磁曲线和磁性能((a)：BE；(b)：BE-TU；(c)：磁性能)

Table 3. Radial magnetic properties of two backward hot-extruded Nd-Fe-B magnetic rings at different positions

表3. 两种反向热挤压Nd-Fe-B磁环不同位置的径向磁性能

	距磁环底部距离/mm	Br/kGs	Hcj/kOe	(BH)max/MGOe
BE	5	12.413	9.312	31.837
	10	12.385	10.705	32.808
	15	9.604	8.963	17.238
	20	7.914	7.112	10.807
BE-TU	5	12.174	11.386	32.525
	10	11.992	11.943	30.856
	15	11.657	12.852	28.375
	20	9.613	11.809	17.812

Figure 10. SEM high-magnification and low-magnification images of the two kinds of backward hot-extruded Nd-Fe-B magnetic rings at different positions from the bottom ((a), (b), (c), (d): BE; (e), (f), (g), (h): BE-TU)

图10. 两种反向热挤压Nd-Fe-B磁环距底部不同位置的SEM低倍图和高倍图((a), (b), (c), (d): BE; (e), (f), (g), (h): BE-TU)

图10所示为两种反向热挤压Nd-Fe-B磁环距底部不同位置试样的SEM低倍图和高倍图，从图10(a)和图10(b))和图10(e)和图10(f)可以看出，磁环的微观形貌呈粗晶区和细晶区的交替排列，粗晶粒区的形成可能与相邻快淬薄带的不完全接触有关[10]。图10(c)所示的BE磁环靠近底部的试样晶粒排列更加规则有序，而图10(d)所示的BE磁环靠近环口位置的试样晶粒的取向沿径向有一些偏离，所以靠近磁环底部位置的剩磁更高。同时图10(c)和图10(d)中还存在着尺寸范围在0.32 μm~2.2 μm数量不等的粗大晶粒，可以清楚看出，图10(d)中细晶区的粗大晶粒更大，高达1 μm的粗大晶粒更多，且晶粒间有很多孔隙，这可能是由于在挤压初期，坯料的变形抗力较小，流速较快导致磁环不致密促使了晶粒的长大从而影响晶粒的取向度，所以靠近磁环环口位置的剩磁和矫顽力更低。图10(g)和图10(h)所示分别为BE-TU磁环靠近底部位置和靠近环口位置的SEM高倍图，从图中可以看出靠近磁环底部位置试样(如图10(g))的晶粒取向度高于靠近磁环环口位置的试样(如图10(h))，这与BE的磁环试样的变化相同，同时图中也存在着一些晶粒尺寸为0.29 μm~1.18 μm的粗大晶粒，但相比于BE磁环，晶粒尺寸较小且数量较少。通过对比发现，BE的磁环试样粗晶区和细晶区中均存在大量粗大晶粒，且BE磁环裂纹较深，导致部分变形不充分，这会影响晶粒取向，从而影响磁环的磁性能。

4. 结论

采用不同挤压速度和不同变形压力制备了反向热挤压Nd-Fe-B永磁环，结果表明，挤压速度过慢会导致晶粒的过渡增长，从而造成矫顽力的降低。较快的挤压速度可以获得更好的矫顽力，但晶粒取向不充分，导致剩磁的降低。当挤压速度相同、变形压力较小时，制备的磁环矫顽力和磁性能都较低。经过对比发现，挤压速度0.05 mm/s、变形压力164 MPa下制备的磁环磁性能最佳。通过改进模具垫片结构，增加凸台可以提高磁环的矫顽力和轴向均匀性，磁环相同位置试样的矫顽力均比没有凸台模具制备的磁环相应位置试样的高，并且磁环最大磁能积25 MGOe以上部分的占比由没有凸台模具制备的磁环的15%提高到了31%。

基金项目

国家重点研发计划(2022YFB3505600)。

NOTES

^*通讯作者。