电子加速器驱动的次临界热中子堆中嬗变MA的模拟研究

Simulation of MA Transmutation in Electron Accelerator-Driven Subcritical Thermal Reactor

摘要: 要实现以高能质子为驱动的ADS在技术上还面临着较大的困难，而电子加速器和热中子堆都已经是成熟的技术，本研究结合两项成熟的技术，对电子加速器驱动的次临界热中子堆进行模拟。电子加速器驱动的次临界热中子堆既具有技术上的可行性，安全性，经济性，又有优秀的嬗变能力。研究电子加速器驱动的次临界热中子堆为乏燃料的后处理提供了新的思路，具有重要意义。研究使用MCNP程序在M310堆型的基础之上搭建热中子堆模型，通过将MA制成管状插入堆芯的方法，利用自屏蔽效应，得出的研究结果表明：在电子加速器驱动的次临界热中子堆中引入MA进行嬗变，其对堆芯keff的影响很小，且MA装载量可观；对堆芯keff造成的影响可以通过调节硼浓度来补偿，MA嬗变产物的收集也很容易。计算结果表明了在电子加速器驱动的次临界热中子堆中嬗变MA的可行性，为乏燃料中MA的安全、经济、高效的后处理提供了参考。

Abstract: In order to realize ADS driven by high-energy protons, there are still great difficulties in technology. While the technology of electron accelerators and thermal reactors are mature, eADS has the advantages of ADS which has safety, economy, and excellent transmutation ability. The study of elec-tron accelerator-driven subcritical thermal reactor provides new ideas for spent fuel reprocessing. We use MCNP program to construct thermal reactor model on the basis of M310 reactor. The research result is obtained by inserting MA into the core in tubular form and using the self shielding effect. The results show that the introduction of MA into the electron accelerator-driven subcritical thermal reactor has little effect on the core, and the MA loading amount is considerable. The effect can be compensated by adjusting the boric acid concentration, and the collection of MA transmutation products is convenient. This paper illustrates the feasibility of transmutation of MA in an elec-tron accelerator-driven subcritical thermal reactor, and provides a reference for safe, economical and efficient post-processing MA.

1. 引言

核电是清洁能源供给体系中的重要组成部分，在实现“双碳”目标的进程中，积极、安全、有效地发展核电成为了社会绿色低碳发展的重要补充。近年来，在建、在运、核准的核电机组数量不断增加，可预见未来乏燃料的产生和积累会越来越多，将核电站产生的乏燃料大量地进行处置是不合适的。在这种情况下，探寻乏燃料后处理的方法与发展乏燃料后处理的技术也变得越来越紧迫了。

嬗变是缩短核电站产生的次锕系核素和长寿命裂变产物这些长寿命放射性物质寿命的唯一有效方法。因为加速器驱动的次临界系统(Accelerator Driven Subcritical System, ADS)具有优异的嬗变能力和更高的安全性能，因此它被认为在处理乏燃料方面极具前景 [1]，因此国内外科研人员积极研究ADS的应用特性，希望实现以此来应对乏燃料不断积累、难以处理的问题。对于ADS的应用，目前的主流想法是利用高能质子加速器驱动次临界快堆。不过，受高能质子加速器的建造、电子散裂靶材料及核燃料材料的选择等诸多问题的限制，目前国际上尚无建成的ADS装置。因此，本研究选择基于高能电子驱动的次临界系统(Electron Accelerator Driven Subcritical System, eADS)，其实现原理为：利用经加速器出射的高能电子轰击电子靶，电子骤然减速后产生韧致辐射 [2] 放出光子，光子进一步与光子靶作用发生光核反应 [3] 产生中子，并以此作为次临界系统的外源中子输入。

eADS由电子加速器、靶与次临界堆芯构成。其中电子加速器作为一种科学研究装置，其技术十分成熟，成本较低，已经广泛应用于物理研究、灭菌消毒、辐射保鲜，储存工艺研究、X射线安全检查、工业CT检查、海关口岸的辐射检疫、空间环境测试等领域。热中子堆是在世界范围内目前技术最为成熟且数量最多的堆型，因此研究对其进行装载MA，进行其嬗变研究更具工程实际性。本文致力于MA在电子加速器驱动的次临界热中子堆中的嬗变影响研究，将电子加速器与热中子堆两种成熟的技术相结合，为实现乏燃料中MA安全、经济、高效的后处理提供参考。

2. 计算方法和程序介绍

2.1. 蒙特卡罗方法

蒙特卡罗(Monte Carlo，简称MC)方法的基础是概率统计数学理论，特别的是可以把确定性的问题转换成随机概率问题。再通过计算机程序随机抽样，可以产生足够多的概率统计模型的样本。最后可以利用这些得到的样本计算出参数的估计值，也就是对于实际问题的模拟值，达到用随机试验处理确定性问题的效果。

2.2. MCNP程序

MCNP程序是美国Los Alamos国家实验室开发的大型多功能通用蒙特卡罗程序。MCNP模拟的几何模型可以由任意三维空间构成，而且其几何区除了可由一维或者二维曲面组成，甚至可以由特殊的四维椭环面构成。它的输运模式有唯中子、唯光子、唯电子、中子–由中子产生的光子、中子–光子–电子或者电子–光子输运。由MCNP程序说明书可知，MCNP所能计算的中子的能量范围为0~60 MeV (普通的数据库上限是20 MeV)，电子和光子则在1 keV~1 GeV内可用，且程序可以计算临界系统(包括临界和次临界)下的有效增殖因数(k_eff) [4]。

2.3. NJOY程序

NJOY程序 [5] 可将原始的ENDF/B格式数据进行加工制作成点状或多群形式的截面，为蒙特卡罗输运计算软件，如MCNP (Monte Carlo N-Particle Transport Code System)等系列栅元程序制作格式化数据库，补充MCNP程序材料数据库中缺失的元素数据。

3. 电子加速器驱动的次临界系统(eADS)设计

有研究证明，目前技术条件下的电子加速器的电子流强足够满足eADS的需求 [6]。电子加速器驱动次临界系统的原理是：经加速器出射的高能电子轰击电子靶，电子骤然减速后产生韧致辐射放出光子，再由光子与光子靶作用发生光核反应产生中子，产生的中子进入堆芯与核燃料发生链式反应，驱动反应堆的不断运行，原理结构图见图1。在整个次临界系统运行的模拟计算中，将k_eff控制在0.95~0.98内，其中可以通过调节堆芯中的硼浓度来进行k_eff的调整，既保证反应堆的运行，又将反应堆维持在次临界的状态。有效增值因数的定义是系统内中子的产生率与系统内中子的总消失(吸收 + 泄漏)率之比，k_eff小于1则意味着系统内的中子数目随时间不断地衰减，链式裂变反应是非自持的，需要持续不断的外源中子来维持裂变反应。而一旦停止供应外源中子，裂变反应将停止，反应堆将停止运行，这极大地提高了反应堆的安全性。

Figure 1. Schematic diagram

图1. 原理结构图

整个系统由电子加速器、靶(包含韧致辐射靶、光核反应靶)与热中子堆芯构成，现介绍如下。

3.1. 靶介绍

在仿真模拟中，靶的部分由韧致辐射靶和光核反应靶共同组成。其中韧致辐射靶的材料选择的是天然钨 [7]，光核反应靶的材料选择为²³⁸U [8]。韧致辐射靶半径为5 cm，厚度为0.5 cm；光核反应靶半径为8 cm，厚度为2.5 cm。靶结构绘制如图2所示，韧致辐射靶与光核反应靶上下叠放。

Figure 2. Target structure

图2. 靶结构图

3.2. 热中子堆芯

Figure 3. Burnable poison assembly distribution in core

图3. 堆芯可燃毒物组件分布

次临界系统的热中子堆芯物理结构的设计参考M310堆型。堆芯由3种富集度的燃料组件组成：共157个组件按15 × 15排列，其中52组3.1%富集度燃料组件分布在芯部外围，52组2.4%富集度燃料组件和52组1.8%富集度燃料组件交叉分布在芯部内部，中心位置安置靶组件。每个组件以17 × 17的形式，共289个棒位构成：其中由264个燃料棒位，24根导向管和1根中子注量率测量导管。导向管插入可燃毒物棒或阻力塞棒。

由于是次临界系统，反应堆的堆芯中的k_eff主要靠电子加速器产生的电子流强控制，再由反应堆中的硼酸浓度调节。因此堆芯中去除了控制棒和控制棒组件，简化堆芯设计，空出的棒位全部由阻力塞棒替代。去除控制棒组件和控制棒驱动机构可以减少压力容器的贯穿件，提高了堆芯的安全性。堆芯第一循环组件布置如图3所示。

3.3. 堆芯基准硼浓度及其k_eff选择

由于我们研究的是次临界系统，因此在整个次临界系统运行情况的模拟计算中，始终把k_eff控制在0.95~0.98之内，并通过调节堆芯中的硼浓度来进行k_eff的调整，既保证反应堆的安全运行，又将反应堆维持在次临界的状态。

首先在无MA核素添加的情况下，改变硼浓度进行模拟，得到的k_eff见表1。图4为k_eff随硼浓度的变化图。

Table 1. keff at different boric acid concentrations

表1. 不同硼浓度下的有效增值因数

Figure 4. k_eff at different boric acid concentrations

图4. 不同硼浓度下的有效增值因数

根据MCNP程序模拟的结果，在范围内，我们选择1300 ppm/0.96931作为基准硼浓度和k_eff。

4. MA添加方式的选择与引入MA嬗变对堆芯的影响研究

模拟计算中添加的MA的组成及其质量百分数 [9]，如表2所示。

Table 2. The ratio of MA

表2. MA各核素的比例

4.1. 将MA直接与燃料均匀混合

首先选择将MA直接与燃料均匀混合，然后将MCNP程序计算出的堆芯k_eff与我们选择的基准k_eff进行对比，探究以此种方法将MA引入堆芯嬗变对堆芯的影响大小。

Table 3. keff after mixing different concentrations of MA in fuel

表3. 燃料中混合不同浓度MA后堆芯的有效增值因数

由表3中数据可知，将MA与燃料直接混合时，即使只添加1%的MA，堆芯的k_eff也会大大降低。可知由于MA在热中子区的吸收截面过大，直接混合引入MA的方法对反应性影响太大，所以我们认为此种引入方法不可行。根据MA在热中子区的吸收截面过大的特性，其他引入方法我们参考可燃毒物，将MA制成棒状或管状等成非均匀结构后再引入堆芯。这样利用非均匀结构的空间自屏蔽效应，来将引入MA对堆芯反应性的影响降到最低。

4.2. MA替换可燃毒物棒外层的部分水层

可燃毒物棒由内到外分别为不锈钢内衬、可燃毒物、不锈钢内衬、水层以及锆合金包壳，其余部分用空气填充，可燃毒物的内外半径分别是0.2413 cm，0.4267 cm；水层的内外半径分别为0.485 cm，0.5625 cm。添加MA后的可燃毒物棒保持水层外半径0.5625 cm不变，在不锈钢内衬外添加不同厚度的MA镀层，即镀层内半径为0.485 cm，改变外半径。添加MA前后的可燃毒物棒结构如图5所示。

Figure 5. Burnable poison rod structure before and after MA replacing part of water layer

图5. MA替换部分水层前后的可燃毒物棒结构

用MA替换可燃毒物棒外层的部分水层后，用MCNP程序模拟计算不同MA外半径下堆芯的k_eff，结果列于表4，MA外半径与堆芯k_eff的关系见图6。

Table 4. The calculation results after coating MA transmutation materials in water gap of burnable poison rods

表4. 可燃毒物棒水层中添加MA嬗变材料后的计算结果

Figure 6. k_eff at different MA outer radius

图6. 不同MA外半径下的堆芯k_eff

表4中除了不同MA外半径下的k_eff外，还列出了在此外半径下MA的装载量及其相当于多少座压水堆的MA年产量(压水堆MA年产量基于一座典型的1000 MW压水堆年产25至30吨乏燃料)。结合表4与图5，可以看到即使在堆芯中装载约459.77 kg的MA。反应堆的k_eff也控制在0.95~0.98之内。在每次改变的装载量接近的情况下，第一次加入MA时的k_eff变化量最大，之后每次变化影响逐渐平缓。可以看出，将MA制成管状加入堆芯，可以利用空间自屏蔽效应减少MA对堆芯k_eff的影响，此种方法引入MA嬗变应略优于将MA直接与燃料混合。

分别将不同MA外半径下计算出的k_eff通过调节硼浓度调整到基准k_eff，硼浓度减少量如表5所示，通过减少堆芯中硼浓度我们可以补偿引入MA带来的反应性变化，还能使反应堆的负温度系数提高。

Table 5. Partial Substitution of MA for Boric Acid

表5. MA替代部分硼酸

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4.3. MA替代可燃毒物

第三种引入方法为用MA替代可燃毒物，目的是直观对比一下MA与可燃毒物吸收中子的能力大小。图7为替代前后棒的结构，可燃毒物与MA的内半径保持在0.2413 cm，改变它们的外半径，空出的地方由空气填充。

Figure 7. Structure of rods before and after MA replacing burnable poison

图7. MA替代可燃毒物前后棒的结构

由图8可知，MA的中子吸收能力略大于可燃毒物，对堆芯k_eff的影响也类似于可燃毒物，如果MA的消耗不会显著改变堆芯的各项特性，那么MA在堆芯中嬗变的同时，也可起到可燃毒物的作用。用MA替代可燃毒物能降低堆芯中硼浓度，也有利于堆芯的安全性。

Figure 8. k_eff at different burnable poison outer radius and MA outer radius

图8. 不同可燃毒物与MA外半径下的k_eff变化对比

4.4. MA替换部分可燃毒物

在前一种引入方法中，我们研究了在可燃毒物棒中直接替代可燃毒物的影响，但这种方法要求MA完美起到可燃毒物的作用。因此第四种方法我们选择用MA替换部分可燃毒物，通过这种方式，我们可以最大限度地减少对反应堆堆芯的修改。我们保持MA和可燃毒物的总体积不变，减少可燃毒物的外半径(也是MA的内半径)，可燃毒物内半径0.2413 cm和MA外半径0.4267 cm保持不变，参见图9。我们计算了逐步增加MA装载量后的堆芯k_eff，MCNP程序模拟计算结果如表6所示。从表6中的数据中，可以看出这种方法对k_eff的影响小于用MA替换水层的影响，同时MA装载量也较大。

Figure 9. Structure of rods after MA direct substitution for the burnable poison

图9. MA直接替换部分可燃毒物后的棒结构

Table 6. MA direct substitution for the burnable poison

表6. MA直接替换部分可燃毒物

4.5. 对几种引入方法的讨论

对比几种方法，可以发现MA的吸收截面比可燃毒物略大，若与燃料直接混合对堆芯影响极大，燃料仅混合1% MA也会使k_eff大大降低，同时这种方法也要改变燃料的组成，这种方法不符合要求；若将MA制成管状插入堆芯，利用自屏蔽效应，不管是添加在可燃毒物之外的水层，还是替换部分可燃毒物或者将一个可燃毒物组件中的几根可燃毒物棒换成MA棒，这些方法对堆芯的影响都是相似的，都具有可行性。后几种方法MA装填量可观，不需要改变堆芯燃料的组成，不需要改变反应堆的构造，只需要稍微改变可燃毒物棒的结构即可，对堆芯k_eff的影响也可以通过改变硼浓度调节，而且MA添加在可燃毒物组件中，在可燃毒物燃尽之后，MA嬗变产物的收集也很容易。

5. 结论

MCNP程序仿真得到的数据是国际核工程领域完全认可的，本文使用MCNP程序在M310堆型的基础之上搭建热中子堆模型，由NJOY程序制作所需截面库，利用几种引入方法探究了在电子加速器驱动的次临界热中子堆中嬗变MA的可行性和堆芯引入MA嬗变对k_eff的影响。研究利用的都是成熟的热中子堆和电子加速器的技术，同时对比常见的临界压水堆，通过电子加速器驱动产生外源中子维持次临界状态的次临界堆芯的系统安全性更高，eADS还具有嬗变能力优秀、中子经济性良好的优点，因此本文为乏燃料中MA安全、经济、高效的后处理提供了参考，后续应继续计算装载的MA在堆芯寿期末的具体消耗量，进一步探讨eADS的嬗变能力。