1. 引言
2023年中国移动源环境管理年报显示,2022年,全国机动车保有量达到4.17亿辆,全国机动车一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)、氮氧化物(NOx)、颗粒物(PM)排放量分别为743.0万吨、191.2万吨、526.7万吨、5.3万吨。汽车是污染物排放总量的主要贡献者,其排放的CO、HC、NOx和PM超过90%。柴油车NOx排放量超过汽车排放总量的80%,PM超过90% [1]。柴油车颗粒物仍是监管的重点。
据统计,在北京进京口对烟度的监管也是逐年地提升,2019年抽查28.85万辆车,2020年抽查22.41万辆车,2021年抽查26.76万辆车,而不合格率确实逐年地在下降,三年的不合格率分别为10%,5%和3%。这样的抽查结果,一方面说明车辆的排放控制水平实现了提高和稳定;另一方面,也为颗粒物检测提出了更高要求,因为从国五阶段开始,重型车采用了后处理DPF (Diesel Particulate Filter)装置,检测指标物的黑烟能够做到全面控制,而无黑烟的排放中颗粒物的排放水平是不是达标排放,并不能检测。据研究,若捕集器被异物撞击、人为损伤,或被移除,则单车的PN排放可攀升30倍[2]。为判断柴油车用DPF是否被移除或破损,UN/ECE (the United Nations Economic Commission for Europe,联合国欧洲经济委员会)的PTI (Periodic Technical Inspections,定期技术检查)工作组提出在怠速下测试PN值的方法,即检查DPF是否存在和正常工作的基本要求[3] [4]。因此国内生态环境管理部门已经在研究引入在用车颗粒物检测技术进行监管,而快速颗粒物数量(PN)检测设备代替传统的不透光烟度计,将成为检测在用车颗粒物排放水平的首选。
2. 国内外在用车PN标准
2.1. 国外在用车PN标准
Table 1. PN detection limit
表1. 国外PN检测限值
国家 |
生效日期 |
PN限值 |
适用范围 |
荷兰 |
2022.07延迟至2023.01 |
1,000,000 |
所有配有壁流式过滤器的柴油车(欧6;欧3、4、5非强制) |
比利时 |
2022.07 |
1,000,000 |
柴油车:轻型欧5b和欧6 |
德国 |
2023.01 |
250,000 |
柴油车:轻型欧6和重型欧6 |
瑞士 |
2023.01 |
250,000a |
所有配有壁流式过滤器的柴油车(欧5、6,仅在怀疑DPF失效或造假时检测) |
a:高怠速下;备选标准低怠速下100,000 #/cm3。
为了加强对超细颗粒物排放的控制,欧盟于2011年开始对柴油车PN进行监管。2012年开始,荷兰的一些组织机构一直致力于开发一种新的颗粒测试方法,以验证DPF是否正常工作。见上表1,2022年,荷兰和比利时引入基于颗粒测试的强制性PTI颗粒过滤器检查,但是荷兰延迟至2023年1月实施;德国和瑞士在2023年引入PN检测。
针对不同国家在用车的PN检测方法也展开调研,发现荷兰,比利时和德国均采用怠速法开展PN检测,瑞士采用低怠速或者高怠速法检测,具体方法如下:
1) 荷兰、比利时的检测方法:首先判断车辆是否要开展PN检测,如是,车辆处于怠速状态,并确认PN检测设备处于正常工作状态后将尾气取样管插入排气管中,稳定15秒,开始取样15秒,计算取样平均值打印测试结果,最后按照限值判定是否通过测试。
2) 德国的检测方法有准备阶段:包含大约15秒的怠速,之后转速平稳上升持续5秒(不低于1000转),EGR被激活,之后转速回到怠速并稳定30秒;测试阶段:分3个30秒的测试,首个30秒的测试平均值低于快速通过的限值(5万)时,车辆合格。否则将连续执行3个30秒的测试,并取平均值,与正常限值(25万)比较判定车辆是否通过。
3) 瑞士的检测方法:高怠速15秒,测试5秒,暂停5秒,再测试5秒,再暂停5秒,再测试5秒,取平均值判定结果。
2.2. 国内在用车PN检测标准
新车方面,我国先后颁布了《GB18352.6-2016轻型汽车污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段)》和《GB17691-2018重型柴油车污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段)》。自2021年1月起,实施的《轻型汽车污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段)》(GB 18352.6-2016)排放标准,规定了轻型汽车排放 PN限值为6 × 1011个·km−1的要求[5]。自2019年7月,实施的《重型柴油车污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段)》(GB 17691-2018)排放标准,规定了压燃式和双燃料重型柴油车整车排放PN限值为1.2 × 1012个·kW−1·h−1的要求[6]。
在用车方面,自2019年5月1日,实施的《柴油车污染物排放限值及测量方法(自由加速法及加载减速法)》(GB 3847-2018)规定了林格曼烟度法和不透光烟度计的特性和安装要求,采用自由加速法测量烟度。中国计量科学研究院于2021年1月成立规程编制组,经过多次讨论和实验,于2021年4月形成“移动源排放颗粒数量浓度检测仪(草案稿)”。之后,编制组分别与国内外厂家、计量机构人员沟通对规范草稿进行了完善,并于2022年8月形成“移动源排放颗粒数量浓度检测仪(征求意见稿)”。中国环境保护产业协会,于2023年10月,立项《机动车排放快速检测用颗粒物粒子数量测量仪测评技术要求》团体标准,拟明确PN检测方法及设备相关技术要求。但标准尚未发布,我国针对在用车PN快速的检测方法及设备技术要求等仍处于研究阶段。
3. PN检测技术原理及设备
目前,针对机动车排放超细颗粒物数浓度的监测方法主要包括:凝结核粒子计数器法(Condensation Particle Counter, CPC)和扩散荷电法(DC, Diffusion Charging)。
3.1. 凝结核粒子计数器法原理
凝结核计数器法是利用颗粒物在过饱和蒸汽环境中凝结生长的特性将纳米级颗粒物“放大”至光学可探测的微米级尺寸,再利用传统光学计数方法进行数浓度测量[7]。
基于凝结核粒子计数器法,芬兰赫尔辛基大学和美国TSI公司分别研制了醇基颗粒物粒径放大仪[8] [9]和水基CPC系统,实现了环境大气超细颗粒物数浓度的测量。
3.2. 扩散荷电法原理
扩散荷电法是先让颗粒物带电,然后对颗粒物的带电量进行精确测量,最后通过检测到的电流值来反演颗粒物的数浓度。首先,需对待测颗粒物进行荷电,一般采用单极性电晕放电的方式产生大量的自由离子,通过自由离子与颗粒物碰撞实现颗粒物荷电。颗粒物荷电后,通过微电流测量模块完成荷电后颗粒物带电量的测量[9]。颗粒物带电量测量模块可以分为两大类:静态法拉第杯和动态法拉第杯[10]。
基于扩散荷电法的超细颗粒物数浓度测量仪器主要有芬兰Pegasor公司的PPS-M、德国Testo公司的NanoMet3等产品[9],中国科学院安徽光学精密机械研究所(以下简称“安徽光机所”)、厦门通创、杭州泽天春来、西安多普多、四方光电等也自主研发了基于扩散荷电法的机动车尾气排放超细颗粒物数浓度监测仪。
4. 实验方案及结果
4.1. 实验方案
为测试国内外PN检测设备的可靠性,验证在用车PN检测的可行性,项目组选取三套不同品牌的PN检测设备(设备均采用DC原理),在路检路查实际检测场景下开展示范应用。设备与车辆的连接示意图,如图1所示。
Figure 1. PN detection scenario
图1. PN检测场景
因怠速法测试PN浓度,已被国外检测机构广泛应用,同时为了与现有国内在执行的法规相衔接,降低测试难度,提高检测方法的可推广性,项目组参照现有的GB3847-2018标准中自由加速法要求,开展PN检测,检测方法如下:
正式检测开始前,工程师确保快速PN设备可以正常运行并且将设备时间对齐,以使控制系统能够获得自动检测所需的初始数据,在用车辆(试验车辆)在进京口检查站,停车接受检查具体流程如下:
1) 试验车辆停止将变速器置空挡,将PN检测设备探头(三套设备)插入试验车辆排气管中;
2) 拍照记录车牌信息、仪表板信息和时间;
3) 采用GB3847-2018规定自由加速工况获得柴油车实时的PN排放数据;
4) 将采样探头在排气管中取出,车辆试验完毕。
4.2. 实验结果
测试时长共计三天,获得111辆柴油车颗粒物在自由加工况下的PN排放情况,其中国五排放标准的车辆占比80%,国六排放的车辆占比20%。所得不同排放阶段车辆,PN分位图如下图2所示。
可以看出,国五车辆PN排放的中位数大致在2.2 × 107 #/cm3,国六车辆的PN浓度中位数大致在3.2 × 106 #/cm3,国六车辆PN排放水平低于5 × 106 #/cm3,国五车辆PN排放水平整体低于3 × 107 #/cm3。
Figure 2. PN partition map
图2. PN分位图
选取4辆(国五2辆,国六2辆)典型车辆,如下表2所示。分析不同品牌PN检测设备所得PN的瞬时值。如下图3~6所示。
Table 2. Vehicle Information
表2. 车辆信息
车辆 |
车型 |
排放标准 |
注册日期 |
车辆类型 |
车辆1 |
BJ5166XXY-A4 |
国V |
2019年03月 |
厢式货车 |
车辆2 |
BJ1049V9JEA-FE |
国V |
—— |
轻型厢式货车 |
车辆3 |
BJ5186XYK-2M |
国VI |
2022年07月 |
厢式货车 |
车辆4 |
BJ3259Y6DLL-02 |
国VI |
—— |
自卸汽车 |
针对车辆1和车辆2的PN瞬时浓度可以看出,不同品牌的PN检测设备,对同一辆车所测得的PN结果,相差较大,设备1所测的浓度分别是设备2和设备3所测值的2~3倍左右。但是针对国五车辆PN瞬时浓度变化趋势大体一致,有一定的相关性。
从图可以看出,车辆3和车辆4整体瞬时PN排放较国五车辆低,通过瞬时PN浓度曲线发现,PN浓度较低时,三套设备的一致性也较差。车辆3的瞬时PN浓度在1 × 105 #/cm3之上,设备1 所测的PN浓度仍是最高的,三套设备随着数据的波动,一致性变差,但是还能看出具有一定的趋势相关性;而针对车辆4,其瞬时PN浓度在1 × 105 #/cm3之下,三套设备的一致性急剧变差,基本不具有相关性。
基于上述分析,三套设备均具有良好的环境适应性,可以实时反映出瞬时PN浓度的变化情况,但是,对于PN浓度较低时的情况误差较大,设备有待在此方面提升。
Figure 3. Vehicle 1 PN instantaneous concentration
图3. 车辆1 PN瞬时浓度
Figure 4. Vehicle 2 PN instantaneous concentration
图4. 车辆2 PN瞬时浓度
Figure 5. Vehicle 3 PN instantaneous concentration
图5. 车辆3 PN瞬时浓度
Figure 6. Vehicle 4 PN instantaneous concentration
图6. 车辆4 PN瞬时浓度
5. 结论
本文调研了国内外在用车PN检测法规、检测方法、原理及设备,并针对111辆柴油车,开展了实际路检路查PN检测测试,发现在用车PN快速检测具有可行性:
1) PN检测方法方面:荷兰等国家采用的15秒怠速法,瑞士采用高低怠速等,为保证标准的延续性,本文采用我国现有的自由加速法开展在用车PN快速检测,发现存在可行性。
2) PN检测设备方面:国内外PN检测设备均有成型的产品。但是不同品牌设备,虽然原理相同,针对同一辆所测得的PN浓度相差较大,且PN浓度低于1 × 105 #/cm3时,设备相关性及反应灵敏度都有一定程度的变差,有待升级更新。