1. 引言
相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-Stokes Raman scattering, CARS)成像技术是一种基于分子振动和转动特性的无标记光学成像方法[1]，能够以非侵入方式实现生物组织的显微成像，并提供化学键信息[2] [3]。该技术因其特异性高、光损伤小等优势，在生命科学领域得到了广泛应用[4] [5]。CARS成像的实现依赖于两束超短脉冲激光，即泵浦光和斯托克斯光，这两束光在时间和空间上需完全同步且重合。当它们通过显微镜聚焦到样品上时，会激发产生反斯托克斯信号[6]，通过该方式，即可实现样品的相干反斯托克斯成像。目前，CARS成像常用的光源主要包括两台同步的钛宝石固体激光器或基于固体激光器的光学参量振荡器(optical parametric oscillator, OPO) [7]。尽管固体OPO能够输出从紫外到中红外的宽带波长范围，但需要调节晶体的角度或温度，导致波长调谐速度较慢。此外，固体激光器体积庞大、重量较重、制造成本高，并需要定期维护[8]，这些因素限制了CARS成像技术在光学超净间以外的应用，尤其是在医学研究领域的推广。近年来，以掺杂稀土元素的光纤作为增益介质的光纤激光器，因其结构紧凑、易于集成、光束质量优异、无需对准[9]等优势，逐渐成为研究热点。特别是在光子晶体光纤(photonic crystal fiber, PCF)中，基于四波混频(four-wave mixing, FWM) [10]-[12]的参量波长转换技术取得了显著进展，为CARS成像技术的发展提供了新的方向。
2012年，耶拿大学的Baumgartl M等[13]报道了一种基于简并FWM的全光纤激光光源。该光源利用掺镱光纤激光器产生1030 nm的泵浦光，并通过光子晶体光纤进行频率转换，产成785 nm的信号光。这两束光可用于探测甲苯在3050 cm−1处的芳香族C-H键拉伸振动的共振信号。2016年，明斯特大学的Brinkmann M等[14]提出了一种光纤参量振荡器(fiber optical parametric oscillator, FOPO)。该FOPO由泵浦激光二极管输出中心波长1030 nm的脉冲，经掺镱光纤放大后泵浦光子晶体光纤，基于四波混频效应和单模光纤构成的色散谐振器，通过电调谐的光纤布拉格光栅(fiber Bragg grating, FBG)将泵浦振荡器的重复频率调整±1 kHz，在不需要改变谐振腔的长度下，实现了在8 μs内信号光波长在1130~1310 nm范围内的可调谐输出。2018年，上海理工大学的杨康文等[15]提出并实现了一种工作在1 MHz低重复频率的全光纤光学参量振荡器。该装置改进了放大器和参量转换的结构，在参量振荡器中内置放大器，研究了该OPO在1、2、3 MHz重复频率下的输出频谱、信号功率等参数，同时得到了2830~2980 cm−1范围内的乙醇CARS光谱，验证了该方案在CARS检测中的可行性。2022年，东京大学的Shun Takahashi等[16]提出了一种基于光纤的波长可调谐光纤参量振荡器。通过采用波长可调的泵浦脉冲和由扫描振镜、4-f光学系统和衍射光栅组成的腔内光谱滤波器，利用光子晶体光纤中的四波混频效应，实现了FOPO在保持重复频率不变的情况下输出的信号光波长在832~922 nm范围内调谐。
本文介绍了一种基于四波混频和色散滤波的低重复频率可调谐光纤参量振荡器。重点研究泵浦光波长为1030 nm时，通过放大与选频技术，结合光子晶体光纤和参量振荡器结构，实现了仅通过调节泵浦振荡器的腔长即可实现信号光波长在748.3~754.9 nm范围内调谐。与传统的光纤参量振荡器需要改变参量振荡器的腔长相比，本设计的腔长调节量仅为传统方法的选频比分之一。这一创新设计不仅使光纤参量振荡器在保持高效波长调谐能力的同时，还显著提升了系统的操作便捷性和实用性，为低重复频率可调谐光源的开发提供了新的技术路径。
2. 实验装置
Figure 1. Experimental setup. (a) Pump oscillator; (b) Yb-doped fiber amplifiers and AOM; (c) Master Oscillator-Power Amplifier; (d) Fiber Optical Parametric Oscillator
图1. 实验装置。(a) 泵浦振荡器；(b) 掺镱光纤放大器和声光调制器；(c) 主振荡功率放大器；(d) 光纤参量振荡器
实验装置如图1所示，主要包括泵浦振荡器、预放大与选频模块、主振荡功率放大模块和光纤参量振荡器四部分。泵浦振荡器的结构是线性腔，采用半导体可饱和吸收镜实现锁模。泵浦振荡器的泵浦光，由半导体激光器LD1输出，从WDM1反射端进入，经公共端输出后泵浦增益介质YSF1 (PM-YSF-HI-HP, Nufern)，由于振荡器为线性结构且单程增益高，所以仅需20 cm的单模保偏掺镱光纤即可实现锁模脉冲输出。YSF1输出的光经1:9分束比的光耦合器分光，10%用于监测锁模状态、测量光谱和频谱，90%继续在腔内传输。在腔内传输的光经COL-2后转为空间光输出，进入由半波片、衍射光栅(其刻线数为1250，在1000~1100 nm范围内的衍射效率均大于90%)和反射镜组成的可调谐光学滤波器。通过调节半波片和光栅角度使衍射效率最高，旋转反射镜的水平轴，调节光栅与反射镜之间的角度，可实现泵浦振荡器输出的激光波长在1030~1040 nm范围内调谐。振荡器的另一端由WDM1的透射端通过COL-1准直后，经焦距为30 mm的聚焦透镜将光耦合至SESAM。
泵浦振荡器锁模后输出的1030 nm泵浦光进入预放大和选频模块进行功率的初步放大和重复频率选择。半导体激光器LD2发射激光，通过WDM2泵浦1.2 m的增益介质YSF2，可将泵浦光功率从2 mW放大至120 mW。声光调制器采用Gooch & Housego公司生产的光纤耦合型AOM (acousto-optic modulator)，用于在腔外实现频率选择，改变泵浦光的重复频率。在泵浦振荡器与预放大器之间，声光调制器和光纤合束器之间，均设置了一个工作波长为1030 nm的光纤型隔离器，作用是防止光回返，避免回返光影响上一级系统的稳定性。
经声光调制器选频过的泵浦光进入主振荡功率放大模块以进一步提升功率。两个高功率半导体激光器发射激光，通过光纤合束器泵浦0.9 m长的单模保偏双包层掺镱光纤Yb 14/135 (DC-135/14-PM-YB, NKT Photonics)，可使选频过的泵浦光输出功率最高提升至1 W，经过准直器转为空间光输出。二向色镜DM1 (HR: 1030 nm; HT: 980 nm)可以滤除高功率半导体激光器输出的976 nm光，只反射1030 nm的泵浦光。两个半波片用于调节泵浦光的偏振态，以满足相位匹配条件，发生四波混频效应。
光纤参量振荡器包括一个二向色镜DM2、一根38 cm的PCF、一个输出耦合器、一个可调延时装置和102 m的单模光纤。本实验采用NKT Photonics公司生产的型号为LMA-PM-5的PCF，该光子晶体光纤的纤芯由熔融二氧化硅芯组成，直径为5 µm，纤芯周围围绕着六边形气孔结构，零色散波长为1053 nm。为方便进行耦合，光子晶体光纤两端均制成FC/APC跳线头，耦合效率约为60%。输出耦合器由半波片和偏振分束器构成，用于控制参量振荡器的输出与反馈比。可调延时装置、单模光纤和二向色镜DM2 (HR: 800 nm; HT: 1030 nm)用于构建反馈环路，并将反馈的信号光再次耦合到光子晶体光纤中。单模光纤用于补偿参量振荡器的腔长使其重复频率与选频过的泵浦光重复频率相匹配，可调延时装置用于改变参量振荡器的腔长以实现对信号光波长的调谐。
3. 实验结果与讨论
在可调谐泵浦振荡器锁模后，如图2(a)所示，采用光谱分析仪对振荡器在1030~1040 nm波长范围内的输出光谱进行了测量，测得的光谱宽度范围在0.10~0.16 nm。使用频谱仪测得振荡器的重复频率为20 MHz，使用功率计测量其输出功率约为2 mW。通过调整反射镜的水平轴，将泵浦振荡器输出的泵浦光波长调整到1030 nm，并开启预放大系统将泵浦光功率提升至120 mW。如图2(b)所示，使用光谱分析仪对其光谱进行测量，测得的光谱宽度为0.15 nm，同时使用脉冲自相关仪对其脉冲宽度进行测量，测得的脉冲宽度为15.6 ps。由于声光调制器有3 dB的插入损耗，预放大的泵浦光经声光调制器选频后输出功率降至约6 mW，重复频率从20 MHz改变为2 MHz。
主放大模块可将选频过的泵浦光输出功率最高提升至1 W，经放大的泵浦光再进入光子晶体光纤中进行参量转换。本实验使用的光子晶体光纤具有无截止单模特性，这确保了泵浦光和产生的信号光之间有良好的空间重叠，如图2(c)所示，计算了本实验使用的光子晶体光纤经四波混频的相位匹配图，它显示了相位匹配的信号光和闲频光的波长由泵浦光波长决定。实验中1030 nm的泵浦光经主放大模块将功率提升到410 mW时，由于四波混频效应引发的参量增益导致光学参量产生(optical parametric generation, OPG)，1030 nm的泵浦光激发光子晶体光纤产生波长750 nm的信号光和1642 nm的闲频光。随着泵浦光波长的改变，新生成的信号光和闲频光的波长也会相应变化。如图2(d)所示，使用光谱分析仪测量的1030、1032、1035、1038、1040 nm的泵浦光经过声光调制器选频到2 MHz并放大到410 mW后，激发光子晶体光纤在OPG下产生的信号光光谱，其波长覆盖范围750~790 nm，光谱宽度在2.01~4.53 nm之间，输出功率为1.0~2.45 mW。
Figure 2. Output parameters of pump oscillator and parametric oscillator under OPG
图2. 泵浦振荡器和参量振荡器在OPG下的输出参数
为了增强输出的信号光功率、优化信号光的光谱带宽，本实验搭建了光学参量振荡器(OPO)。将泵浦光波长调节到1030 nm，泵浦光经选频并放大到410 mW后激发光子晶体光纤产生波长750 nm的信号光，通过调节由半波片和偏振分束器构成的输出耦合器，使得90%的信号光从偏振分束器输出，剩余的10%进入反馈回路。由于参量振荡器的重复频率要与泵浦光的重复频率一致，根据理论公式计算得到所需的单模光纤长度约为102 m。由于长延时光纤引入的群速度色散，反馈信号的脉冲宽度会被显著展宽，导致其脉宽明显大于泵浦光的脉宽。因此，仅有部分反馈脉冲能够在时域上与入射的泵浦脉冲实现重叠，这一现象为生成的信号脉冲引入了光谱滤波和时间窄化效应。基于此机制，通过精确调节可调延时装置的光程，在泵浦光波长不变的情况下可以实现对信号光波长的连续调谐。根据OPG下产生信号光的光谱宽度、延时光纤的长度以及色散系数，理论计算得出反馈信号经过延时光纤后脉宽展宽至约27 ps，如图3(a)所示，理论计算还揭示了波长可调谐性与延迟距离的关系。如图3(b)所示，实验中通过移动可调延时装置8 mm，实现了信号光中心波长在748.5~753.1 nm范围内调谐，光谱宽度为1.43~2.21 nm，输出功率为3.1~5.6 mW。与OPG下直接输出的信号光相比，OPO系统输出的信号光具有更窄的光谱宽度和更高的输出功率，进一步验证了该系统的优化效果。
若泵浦振荡器的重复频率为f，选频模块中的选频比为N，选频后的泵浦光重频为f/N，通过调整参量振荡器的腔长，使参量振荡器的本征重频也为f/N。当泵浦振荡器腔长改变dL、重频调节量为df时，经选频模块后，泵浦光重频变化量为df/N，等效于参量振荡器的重频变化量df/N，对应其腔长改变N×dL。因低重频光学参量振荡器腔长改变会引起输出波长变化，故改变泵浦振荡器重频，可使参量振荡器腔长呈现N倍变化，从而达到提高参量振荡器波长调谐速度的目的。实验中利用声光调制器的频率选择功能，将进入参量振荡器的1030 nm泵浦光重复频率设置为2 MHz，从而使泵浦振荡器与参量振荡器的重复频率比例达到10:1。如图3(c)所示，当调节泵浦振荡器的腔长时，泵浦振荡器的重复频率会随之改变，进而导致参量振荡器的重复频率也相应变化。因此，通过调节泵浦振荡器的腔长，就等效于成比例的改变参量振荡器的腔长，即可实现信号光波长的调谐。如图3(d)所示，实验中通过改变泵浦振荡器的腔长0.8 mm，等效于改变参量振荡器的腔长8 mm，实现了信号光中心波长在748.3~754.9 nm范围内调谐，光谱宽度为1.20~2.51 nm，输出功率为3.2~5.8 mW。与传统OPO的调谐方法相比，尽管本方法在波长调谐范围上与之相近，但在调谐速度上显著提升。
Figure 3. The variation of signal wavelength with traditional OPO cavity length and pump oscillator cavity length at a pump light wavelength of 1030 nm
图3. 泵浦光波长1030 nm时信号光波长随传统OPO腔长与泵浦振荡器腔长的变化
将泵浦光波长调整到1035 nm，如图4(a)所示，传统OPO需要改变12 mm的腔长才能使信号光波长在768.3~771.2 nm范围内调谐。如图4(b)所示，通过本实验方法，仅需调节泵浦振荡器的腔长1.2 mm，即可实现信号光波长在768.3~771.3 nm范围内调谐。
进一步将泵浦光波长调整到1040 nm，如图4(c)所示，传统OPO需要改变12 mm的腔长才能使信号光波长在787.5~789.3 nm范围内调谐。如图4(d)所示，通过本实验方法，仅需调节泵浦振荡器的腔长1.2 mm，即可实现信号光波长在787.4~789.2 nm范围内调谐。这一结果表明，该方法对于不同的泵浦波长均具有普适性，都能够通过调节泵浦振荡器的腔长实现信号光波长的调谐，同时提升了调谐的便捷性和速度。
Figure 4. Comparison of signal wavelength with traditional OPO cavity length and pump oscillator cavity length at pump light wavelengths of 1035 nm and 1040 nm, respectively
图4. 泵浦光波长分别在1035 nm和1040 nm时信号光波长随传统OPO腔长与泵浦振荡器腔长的对比
4. 结论
本文设计并搭建了一种可调谐光纤参量振荡器，提出了一种新颖的信号光波长调谐方法。重点描述了泵浦光波长为1030 nm时，得益于选频模块所构建起的泵浦振荡器重频与参量振荡器重频间的特定倍数关系，仅通过泵浦振荡器重频的改变，无需对光学参量振荡器内器件的角度等其他复杂因素进行调整，即可实现参量振荡器输出信号光波长在748.3~754.9 nm范围内调谐，输出功率在3.2~5.8 mW。该方法在泵浦光波长分别调至1035 nm和1040 nm时同样适用，展现了良好的通用性。该方法提供了一种波长调谐的新思路，相较于传统方法能够更快地实现信号光输出波长的调谐，具有在快速调谐光纤参量振荡器中应用的潜力。
基金项目
国家自然科学基金面上项目(12374402)、上海浦江人才计划资助。
NOTES
*通讯作者。