3.9 μm双波长协同泵浦Ho:YLF脉冲激光器的理论研究

Theoretical Study of a Dual-Wavelength Collaboratively Pumping Ho:YLF Pulse Laser at 3.9 μm

摘要: 单波长888 nm激光直接泵浦Ho掺杂氟化物晶体产生的3.9 μm激光存在自终止现象，为消除该自终止效应，本文提出了888 nm和2.1 μm双波长协同泵浦的技术方案，以实现3.9 μm脉冲激光的高效输出。以Ho:YLF晶体为增益介质，建立了888 nm和2.1 μm双波长协同泵浦3.9 μm激光器速率方程理论模型，数值模拟了各能级粒子数密度和腔内光子数密度随时间的变化；优化了输出镜透过率、晶体长度、掺杂浓度等参数；并分析了888 nm连续泵浦光功率、2.1 μm脉冲泵浦光参数以及泵浦光斑半径对3.9 μm脉冲激光器输出性能的影响。本论文的研究结果为实现3.9 μm脉冲激光的高效输出提供了理论指导。

Abstract: The self-termination effect exists in the 3.9 μm laser generated in Ho-doped fluoride crystals by the single-wavelength 888 nm laser pumping. To eliminate the self-termination effect and realize high-efficiency output of the 3.9 μm pulse laser, a novel scheme of 888 nm and 2.1 μm dual-wavelength collaboratively pumping is proposed. Using Ho:YLF crystal as the gain medium, a rate equation theoretical model for the 3.9 μm laser under dual-wavelength 888 nm and 2.1 μm collaboratively pumping is established. The temporal evolutions of population density at each energy level and the intracavity photon density are numerically simulated. Parameters including output mirror transmittance, crystal length, and doping concentration are optimized. Furthermore, the effects of 888 nm pump power, 2.1 μm pump pulse parameters, and pump beam radii on the output performance of the 3.9 μm pulse laser are analyzed. The research results of this paper provide a theoretical guidance for realizing efficient 3.9 μm pulse laser output.

1. 引言

中红外激光因位于大气透射窗口且覆盖C-H、O-H等化学键的特征吸收峰，在遥感技术、红外成像、分子光谱学和大气监测等领域具有重要应用[1]。目前，该波段激光的产生主要依赖两类技术路径：非线性频率转换技术和直接辐射机制。非线性频率转换技术如光学参量振荡、倍频和受激拉曼散射虽可覆盖宽波段，但受限于低转换效率与高系统复杂度，多用于特殊需求场景。直接辐射型中红外激光器根据工作原理可分为五类：光纤气体激光器、化学激光器、自由电子激光器、量子级联激光器及全固态中红外激光器。其中，全固态中红外激光器是基于稀土离子或过渡金属离子掺杂晶体的能级跃迁机制，其增益介质主要分为两类：一类是过渡金属离子掺杂的硫化物晶体，但需液氮维持低温以实现粒子数反转，这导致系统难以实现紧凑化；另一类是稀土离子掺杂的氟化物晶体，能在室温下运行且与商用近红外泵浦源兼容性良好。因此，稀土离子掺杂的全固态中红外激光器在高效率与集成化方面更具竞争力，成为当前研究重点。

1979年，Esterowitz等人提出了Ho:YLF的两种级联激光输出方案，最早提出了3.9 µm Ho:YLF级联激光器的概念[2]。2004年，Stutz等人探索了889 nm的Cr:LiSAF泵浦Ho:BYF固体激光器3.9 µm脉冲输出研究，实验表明使用30 at.%的Ho:BYF晶体获得了3.9 µm最高单脉冲能量为55 mJ，此时光–光转换效率约为10% [3]。2017年，Kepeng Rong等人考虑能量传递上转换和交叉弛豫过程下，建立了3.9 µm连续波Ho:BYF激光器的理论模型，并对激光器的输出性能进行了数值模拟[4]。2018年，FRÉDÉRIC MAES等人使用888 nm激光器泵浦10 mol.%的Ho³⁺掺杂InF₃双包层光纤，在室温条件下搭建了3.92 μm光纤激光器，最大输出功率为197 mW，斜率效率为10.2% [5]。2022年，Ying Zhang等人模拟了激光二极管泵浦的3.9 µm Ho:BYF激光器输出特性，详细讨论了泵浦能量、泵浦束腰半径、泵浦脉冲宽度和晶体长度对Ho:BYF激光器输出特性的影响[6]。双波长泵浦技术(Dual-Wavelength Pumping, DWP)已在Er³⁺ (2.8 µm) [7]与Tm³⁺ (2.3 µm) [8]掺杂激光器中成功实现，而Ho³⁺ (3.9 µm)与Dy³⁺ (4.3 µm) [9]掺杂激光器的可行性获得了理论验证。2019年，罗鸿禹通过数值模拟系统研究了888 nm和962 nm双波长泵浦Ho:InF₃光纤激光器的输出特性，给出了输出功率与双波长泵浦功率的关系，为实验设计提供了理论依据[10]。

本文提出了基于888 nm和2.1 μm双波长协同泵浦Ho:YLF晶体的3.9 μm中红外激光产生方案。在建立888 nm和2.1 μm双波长协同泵浦3.9 μm Ho:YLF固体激光器速率方程的基础上，数值模拟了3.9 μm波段Ho:YLF固体激光器的输出特性，并对泵浦光参数、晶体参数以及输出镜透过率等参数的影响进行了理论分析。

2. 速率方程

Figure 1. Energy-level diagram with relevant optical transition processes for 3.9 m Ho:YLF laser based on the DWP scheme

图1. 基于双波长协同泵浦方案的3.9 µm Ho:YLF能级图及相关跃迁过程

888 nm和2.1 µm双波长协同泵浦的3.9 µm Ho:YLF能级图及相关跃迁过程如图1所示。888 nm泵浦光通过基态吸收(Ground State Absorption, GSA)过程可以将粒子从⁵I₈能级抽运到⁵I₅能级，并同时存在从⁵I₇能级抽运到⁵F₅能级的激发态吸收(Excited State Absorption, ESA)过程，然后通过⁵I₅→⁵I₆的跃迁过程产生3.9 µm的激光振荡。但⁵I₅能级寿命远小于⁵I₆能级寿命(69.4 μs = 2.1 ms)，所以大量粒子会落在⁵I₆能级上，此时2.1 µm泵浦光会把粒子从⁵I₆能级抽运到⁵I₄能级，此过程称为虚拟基态吸收(Virtual Ground State Absorption, VGSA)。但⁵I₄能级寿命短并且存在快速的非辐射多声子弛豫(Multi-Phonon Relaxation, MPR)，因此⁵I₄能级上的粒子会快速弛豫到⁵I₅能级上。计算表明，采用2.1 µm泵浦源与3.9 µm的量子转换效率(54%)显著高于罗鸿禹[10]报道的962 nm泵浦源与3.9 µm的量子转换效率(24%)，提高了激光输出效率。此外，还考虑了粒子从⁵I₇→⁵I₈和从⁵I₆→⁵I₄的能量上转化(Energy Transfer Upconversion, ETU)过程和粒子从⁵I₅→⁵I₇和从⁵I₈→⁵I₇的交叉弛豫(Cross Relaxation, CR)过程。在该模型中，通过双波长协同泵浦方案可以消除888 nm单波长泵浦Ho:YLF晶体下3.9 μm激光的自终止效应，有望实现3.9 µm的激光振荡。

根据上述的跃迁过程，建立了以下速率方程[11]：

$\frac{\text{d}{N}_5}{\text{d}t}=R_{p1ESA}-\frac{N_5}{{\tau }_5}$ (1)

$\frac{\text{d}{N}_4}{\text{d}t}=R_{p1GSA}+R_{p2}-{\sigma }_{em}c\varphi \left(f_4{N}_4-f_3{N}_3\right)+{\beta }_{54}\frac{N_5}{{\tau }_{r5}}+w_{nr54}{N}_5-\frac{N_4}{{\tau }_4}+k_1{N}_2{N}_3-k_2{N}_1{N}_4$ (2)

$\frac{\text{d}{N}_3}{\text{d}t}=-R_{p2}+{\sigma }_{em}c\varphi \left(f_4{N}_4-f_3{N}_3\right)+{\beta }_{53}\frac{N_5}{{\tau }_{r5}}+{\beta }_{43}\frac{N_4}{{\tau }_{r4}}+w_{nr43}{N}_4-\frac{N_3}{{\tau }_3}-k_1{N}_2{N}_3$ (3)

$\frac{\text{d}{N}_2}{\text{d}t}=-R_{p1ESA}+{\beta }_{52}\frac{N_5}{{\tau }_{r5}}+{\beta }_{42}\frac{N_4}{{\tau }_{r4}}+{\beta }_{32}\frac{N_3}{{\tau }_{r3}}+w_{nr32}{N}_3-\frac{N_2}{{\tau }_2}-k_1{N}_2{N}_3+2k_2{N}_1{N}_4$ (4)

$\frac{\text{d}{N}_1}{\text{d}t}=-R_{p1GSA}+{\beta }_{51}\frac{N_5}{{\tau }_{r5}}+{\beta }_{41}\frac{N_4}{{\tau }_{r4}}+{\beta }_{31}\frac{N_3}{{\tau }_{r3}}+{\beta }_{21}\frac{N_2}{{\tau }_{r2}}+w_{nr21}{N}_2+k_1{N}_2{N}_3-k_2{N}_1{N}_4$ (5)

$\frac{\text{d}\varphi }{\text{d}t}={\sigma }_{em}c\varphi \left(f_4{N}_4-f_3{N}_3\right)\frac{l_{med}}{l_{cav}}-\frac{\varphi }{{\tau }_{cav}}+\gamma {\beta }_{43}\frac{N_4}{{\tau }_{r4}}\frac{l_{med}}{l_{cav}}$ (6)

$N_1+N_2+N_3+N_4+N_5=N_{Ho}$ (7)

式中，N_i为i能级的粒子数密度，N_Ho为Ho³⁺的粒子数密度，τ_i为i能级的寿命，σ_em为⁵I₅→⁵I₆的受激发射截面，c为光速，φ为谐振腔内的光子数密度，f_i为i能级的玻尔兹曼因子，β_ij为i能级粒子衰减到j能级的荧光分支比，τ_ri为i能级的自发辐射寿命，W_nrii-1为i能级粒子衰减到i-1能级的非辐射跃迁速率，k₁和k₂分别为ETU和CR过程的能量传递参数，l_med为晶体长度，l_cav为谐振腔的光学长度，γ为自发辐射中振荡模式光子数占总自发辐射光子数的比例，τ_cav为谐振腔内光子数寿命，其表达式为：

${\tau }_{cav}=\frac{2l_{cav}}{c\delta }$ (8)

式中，$\delta =L+ln\left[1/\left(1-T\right)\right]$ 为谐振腔的损耗因子，L为谐振腔的固有损耗，T为输出镜透过率。R_p1GSA，R_p1ESA和R_p2分别是888 nm从⁵I₈到⁵I₅的GSA泵浦速率、从⁵I₇到⁵F₅的ESA泵浦速率和2.1 µm从⁵I₆到⁵I₄的VGSA泵浦速率，具体表达式如下[11]：

$\begin{array}{l}{R}_{p1GSA}=\frac{P_1}{h{\nu }_1\pi {\omega }_{p1}^2{l}_{med}}\frac{{\sigma }_{14}{N}_1}{{\sigma }_{14}{N}_1+{\sigma }_{25}{N}_2}\left\{1-\exp \left[-\left({\sigma }_{14}{N}_1+{\sigma }_{25}{N}_2\right)l_{med}\right]\right\}\\ R_{p1ESA}=\frac{P_1}{h{\nu }_1\pi {\omega }_{p1}^2{l}_{med}}\frac{{\sigma }_{25}{N}_2}{{\sigma }_{14}{N}_1+{\sigma }_{25}{N}_2}\left\{1-\exp \left[-\left({\sigma }_{14}{N}_1+{\sigma }_{25}{N}_2\right)l_{med}\right]\right\}\\ R_{p2}=\frac{P2}{h{\nu }_2\pi {\omega }_{p2}^2{l}_{med}}\left[1-exp\left(-{\sigma }_{34}{N}_3{l}_{med}\right)\right]\end{array}$ (9)

式中，P₁为888 nm泵浦功率，σ_ij为从i能级到j能级的有效吸收截面，h为普朗克常量，v₁和v₂分别为888 nm和2.1 µm泵浦光频率，ω_p1和ω_p2分别为888 nm和2.1 µm泵浦光斑半径，P₂为2.1 µm泵浦功率，其表达式如下：

$P_2\left(t\right)=\frac{E}{w\sqrt{\pi /2}}exp\left[-2\frac{{\left(t-t_0\right)}^2}{w^2}\right]$ (10)

式中，E为2.1 µm泵浦单脉冲能量，t₀为泵浦脉冲波形中心处t的坐标值，w为泵浦脉冲标准差σ的2倍，并且与脉冲宽度满足如下关系式：

$w=2\sigma =\frac{\text{FWHM}}{\sqrt{\ln 4}}$ (11)

模拟所需参数及其数值如表1所示。

3. 数值模拟结果与分析

首先选取长度为30 mm、掺杂浓度为4 at.%的Ho:YLF晶体作为增益介质，对应的ETU和CR能量传递速率分别为1.067 × 10⁻²³ m³/s和1.067 × 10⁻²⁵ m³/s [11]。设定谐振腔光学长度为100 mm，888 nm泵浦功率为4 W，2.1 µm泵浦单脉冲能量为2.5 mJ，脉冲宽度为50 ns，脉冲重复频率为2 kHz，输出镜透过率为10%，888 nm、2.1 µm泵浦光和3.9 µm振荡光的光斑半径均为50 μm。通过数值模拟获得了双波长协同泵浦下3.9 μm脉冲激光器各能级粒子数密度及腔内光子数密度的瞬态演化规律，如图2所示。

Table 1. Spectral parameters of Ho:YLF laser crystal

表1. Ho:YLF激光晶体的光谱参数

参数名称	参数值	参考文献
τ5	26.3 μs	[12]
τ4	69.4 μs	[12]
τ3	2.1 ms	[12]
τ2	17.2 ms	[12]
τr5	1400 s	[12]
τr4	100 s	[12]
τr3	125 s	[12]
τr2	58 s	[12]
Wnr54	3.66 × 10^4 s^−^1	[12]
Wnr43	1.43 × 10^4 s^−^1	[12]
Wnr32	350 s^−^1	[12]
Wnr21	0 s^−^1	[12]
β54, β53, β52, β51	0.0032, 0.0417, 0.1813, 0.7738	[13]
β43, β42, β41	0.0348, 0.5649, 0.4002	[13]
β32, β31	0.0902, 0.9098	[13]
β21	1	[13]
σ14	1 × 10^−^21 cm^2	[14]
σ25	1.9 × 10^−^22 cm^2	[15]
σem	1.5 × 10^−^20 cm^2	[14]
σ34	7.4 × 10^−^21 cm^2	[11]
f3, f4	0.1728, 0.235	[14]
L	1%	[11]
γ	1 × 10^−^7	[16]

Figure 2. Temporal evolution of (a) population density at each energy level of Ho:YLF and (b) intracavity photon density based on the DWP scheme

图2. 双波长协同泵浦下，(a) Ho:YLF各能级粒子数密度和 (b) 谐振腔内光子数密度随时间的变化

888 nm泵浦功率(P₁: 0~20 W)和2.1 μm单脉冲能量(E: 0~3 mJ)对3.9 μm激光平均输出功率的协同影响如图3所示。结果表明：固定P₁时，3.9 μm激光平均输出功率随E的增加呈准线性增加。当P₁为5 W、E为3 mJ时，3.9 μm激光输出功率达到最大值为0.83 W。固定E时，存在最优的P₁使3.9 μm激光平均输出功率最大，且随着E的增加，对应的最优P₁值也增加。

Figure 3. Dependence of 3.9 μm laser average output power with dual pump powers based on the DWP scheme: (a) three-dimensional contour map, (b) two-dimensional cross-sectional profile

图3. 双波长协同泵浦下3.9 μm激光平均输出功率随两个泵浦光功率的变化：(a) 三维等高线图，(b) 二维剖面图

在P₁为4 W、E为2.5 mJ、脉冲宽度为50 ns时，2.1 μm脉冲重复频率对3.9 μm激光输出特性的影响如图4所示。3.9 μm激光的重复频率与2.1 μm泵浦光的重复频率一致。随2.1 μm泵浦光重复频率的增加，3.9 μm激光的平均输出功率呈线性增加；单脉冲能量基本保持不变，约为0.35 mJ；输出脉冲宽度保持恒定，约为7.5 ns。该双波长协同泵浦方案使3.9 μm激光的重复频率从50 Hz以下[3] [6]提升至最大9 kHz，实现了高重复频率脉冲激光输出。

Figure 4. Dependence of (a) pulse repetition frequency, single pulse energy and (b) average output power, output pulse width of 3.9 μm laser with 2.1 μm pulse repetition frequency

图4. 3.9 μm激光的(a) 脉冲重复频率、单脉冲能量与(b) 平均输出功率、脉冲宽度随2.1 μm泵浦光脉冲重复频率的变化

在三组协同泵浦光参数下(P₁为2.5 WE为1.5 mJ，P₁为4 W、E为2.5 mJ，P₁为5 W、E为3 mJ)，2.1 μm脉冲宽度对3.9 μm激光输出特性的影响如图5所示。随着2.1 μm脉冲宽度的增加，3.9 μm激光的脉冲宽度也略有增加。在P₁为4 W、E为2.5 mJ和P₁为5 W、E为3 mJ时，随着2.1 μm脉冲宽度的增加，3.9 μm激光的平均输出功率先增加后减小；在P₁为2.5 W、E为1.5 mJ时，随着2.1 μm脉冲宽度的增加，3.9 μm激光的平均输出功率略有下降。

Figure 5. Dependence of (a) output pulse width and (b) average output power of 3.9 μm laser with 2.1 μm pulse width under three collaboratively pumping optical parameters

图5. 三组协同泵浦光参数下，3.9 μm激光的(a) 脉冲宽度及(b) 平均输出功率随2.1 μm泵浦光脉冲宽度的变化

在E为2.5 mJ，改变P₁；P₁为4 W，改变E以及三组协同泵浦光参数(P₁为2.5 W、E为1.5 mJ，P₁为4 W、E为2.5 mJ，P₁为5 W、E为3 mJ)下，输出镜透过率对3.9 μm激光平均输出功率的影响如图6所示。随着输出镜透过率的增加，3.9 μm激光平均输出功率均为先快速增大，然后存在一段基本保持不变的平台区，最后缓慢衰减至0。且随着泵浦功率或单脉冲能量的增加，平台区间也变长。在不同泵浦情况下，均可以认为输出镜透过率在5%~30%为最佳区间。

Figure 6. Dependence of 3.9 μm average output power with transmittance under different (a) 888 nm pump power, (b) 2.1 μm Single pulse energy, (c) three cooperative pumping optical parameters

图6. 在(a) 不同888 nm泵浦功率，(b) 不同2.1 μm单脉冲能量，(c) 三组协同泵浦光参数下，3.9 μm激光的平均输出功率随输出镜透过率的变化

Ho:YLF晶体长度和掺杂浓度对3.9 μm激光输出特性的影响如图7所示。由图7(a)可知，在P₁为1 W时，2.1 μm的阈值单脉冲能量随Ho:YLF晶体长度的增加呈先下降后保持不变的趋势；随Ho:YLF晶体掺杂浓度的增加而减小。由图7(b)可知，在P₁为4 W，E为2.5 mJ时，3.9 μm激光的平均输出功率随Ho:YLF晶体长度的增加呈先增加后略微下降的趋势；随Ho:YLF晶体掺杂浓度的增加而增加。当晶体掺杂浓度过高时，热效应显著加剧，抑制了高重复频率激光输出，实测最大重复频率被限制在50 Hz以下[3] [6]；当晶体长度过长(大于泵浦光的瑞利长度)时，泵浦光在晶体内的空间分布不均匀，影响激光的模式匹配。综合考虑下，本研究认为Ho:YLF晶体的最佳掺杂浓度为4 at.%、最佳长度为30 mm。

Figure 7. Dependence of (a) threshold single pulse energy at 2.1 μm and (b) 3.9 μm average output power with Ho:YLF crystal length under various doping concentrations

图7. 不同掺杂浓度下，(a) 2.1 μm阈值单脉冲能量和(b) 3.9 μm平均输出功率随Ho:YLF晶体长度的变化

3.9 μm激光平均输出功率与泵浦光斑半径的关系如图8所示。在不同ω_p2下，3.9 μm激光平均输出功率都随ω_p1的增加呈现先快速上升至峰值后缓慢下降的趋势。在两泵浦光斑半径比为0.9~1.1之间，3.9 μm激光获得了高效输出。同时发现增大ω_p2至85 μm时，3.9 μm激光无法实现有效输出。结合图3中，在ω_p2为50 μm时，2.1 μm的阈值单脉冲能量为0.9 mJ，通过计算可以得到2.1 μm的阈值能量密度约为115 mJ/mm²。相较于888 nm和2.1 μm双波长连续泵浦方案[11]中2.1 μm的阈值功率约为1900 W/mm²，极大降低了2.1 μm泵浦光的阈值。

Figure 8. Dependence of the 3.9 μm laser average output power with 888 nm pump beam waist radii under different 2.1 µm pump beam waist radii

图8. 3.9 μm激光平均输出功率在不同2.1 µm泵浦光束腰半径下随888 nm泵浦光束腰半径的变化

4. 结论

本文提出了888 nm和2.1 μm双波长协同泵浦Ho:YLF晶体的3.9 μm中红外激光产生方案，以消除888 nm单波长泵浦下3.9 μm激光的自终止效应。在考虑能量上转换和交叉弛豫过程的基础上，建立了双波长协同泵浦3.9 μm波段的中红外Ho:YLF固体激光器速率方程理论模型，数值模拟了3.9 μm激光动力学过程，理论分析了泵浦光参数、晶体参数、输出镜透过率等对3.9 μm脉冲激光输出特性的影响。研究结果表明输出镜透过率的最佳区间为5%~30%，Ho:YLF晶体的最佳掺杂浓度为4 at.%、最佳长度为30 mm，2.1 μm泵浦光的阈值能量密度约为115 mJ/mm²。

NOTES

^*通讯作者。