1. 引言
四川盆地作为中国页岩气勘探开发的核心区域,已在奥陶系五峰组–志留系龙马溪组海相页岩层系成功实现商业化开发,建立了威远、长宁、焦石坝等大型页岩气田,有力保障了国家能源需求[1] [2]。近年来的勘探发现显示,中国二叠系页岩气资源潜力突出,其地质资源量达17.81 × 1012 m3,可采资源量2.67 × 1012 m3,整体资源规模较五峰组–龙马溪组的16.89 × 1012 m3地质资源量和3.20 × 1012 m3可采资源量更为可观,广泛分布于上扬子地区,是页岩气增储上产的重要接替阵地[3]-[5]。2020年,中国石化江汉油田分公司在红星地区部署实施的HY1井在二叠系吴家坪组获得天然气产量8.90 × 104 m3/d,实现了该层系海相页岩气的重大勘探突破[5];2022年,中国石化在普光部署的雷页1井在大隆组页岩层系获取42.66 × 104 m3/d的高产工业气流[6];2023年,中国石化在红星地区部署的红页1井在二叠系孤峰组页岩层段获取6.40 × 104 m3/d的工业气流[7],充分证实了该层系的巨大勘探潜力与战略价值。目前,关于川东北地区上二叠统吴家坪组–大隆组泥页岩的研究已较为丰富,在沉积相、沉积特征、油藏描述及油气富集规律等方面开展了大量工作,并取得了较多成果[5]-[8]。然而,现有研究多集中于红星地区吴家坪组和普光地区大隆组,但现有研究区古环境研究多聚焦于局部区域分析,尚未对川东北地区吴家坪组–大隆组开展整体区域的系统性研究,缺乏从整体上揭示研究区古环境纵向演化规律及不同层系间环境特征差异与演变机制的整体性认识,限制了对富有机质页岩发育主控因素的整体判断,制约了该区页岩气勘探的突破。因此,亟需开展针对该套地层的古环境特征综合研究,为此,在前人基础上,选取川东北地区上二叠统吴家坪组–大隆组黑色泥页岩为研究对象,通过开展有机地球化学和元素地球化学研究,判断其沉积期的古水深、古盐度、氧化还原条件及古气候特征等,以期对研究区沉积时期古环境进行重建,并建立不同沉积时期的古环境演化模式与有机质富集模式。为研究区泥页岩有机质富集规律提供重要的理论支撑,对页岩气勘探方向优选具有重要的启示意义。
2. 区域地质背景
在二叠纪,华南板块位于古特提斯洋东缘的古赤道附近(图1(A)),扬子地块主体被陆表海覆盖,形成上扬子浅海盆地[9]。至二叠纪晚期,受全球海平面下降及峨眉山大火成岩省喷发影响,上扬子海西部(今四川盆地位置)逐渐演化为半封闭的局限海盆,并发育大规模碳酸盐岩台地。四川盆地发育于扬子克拉通西北侧,是经过多次构造活动而形成的叠合盆地,构造复杂,油气资源丰富[10]。川东北位于四川盆地的大巴山构造带前缘,范围包括西起南充,东至奉节,北起广元,南至广安(图1(B))。晚二叠世期间,四川盆地在东吴构造运动、峨眉地裂运动、火山喷发及南秦岭洋扩张的影响下[11],海平面频繁发生变化,进而导致沉积环境频繁变化,形成了“开江–梁平”海槽(图1(C)),其整体上为一套深水陆棚相地层,为海相沉积古环境重建研究提供了理想场所[12] [13]。川东北地区上二叠系各地层出露较为完整,自下而上发育吴家坪组、大隆组。其中,吴家坪组受中、晚二叠世东吴运动的影响,发生拉张活动导致地层下降,其与上覆上二叠统大隆组呈整合接触,与下伏地层中二叠统茅口组为假整合接触,整体上顶底板条件较好,对吴家坪组页岩气有较强的封隔能力。大隆组与上覆三叠系呈整合接触。与下伏上二叠统吴家坪组呈整合接触(图2)。吴家坪组自下而上分为吴家坪组一段(以下简称吴一段)、吴家坪组二段(以下简称吴二段)和吴家坪组三段(以下简称吴三段),其中,吴一段岩性主要为泥岩、灰岩夹凝灰岩;吴二段岩性主要为泥页岩、灰岩;吴三段为深水陆棚相沉积,发育深黑色泥页岩、硅质页岩等。大隆组岩性主要为灰岩、硅质页岩,发育深黑色泥页岩等[14]-[16]。
Figure 1. Global paleogeographic map of Late Permian (A) [9]; structural map of the Sichuan Basin (B); sedimentary facies diagram of the Permian Wujiaping-Dalong Formations in northeastern Sichuan (C) (modified from [14] [15])
图1. 晚二叠世全球古地理图(A) [9];四川盆地构造图(B);川东北地区二叠系吴家坪组–大隆组沉积相图(C) (据[14] [15])
3. 地球化学特征
3.1. 样品采集与分析方法
本文选取吴家坪组和大隆组为目的层,测试分析的样品均采自广元地区的国华、燕儿洞、西北乡等野外露头,岩性主要为泥页岩、硅质泥岩。本次共取样63块样品,吴家坪组泥页岩目的层厚度约74 m,共计54件样品,其中国华地区取样30块,燕儿洞地区取样14块,西北乡地区取样10块;大隆组泥页岩、硅质页岩目的层厚度约50 m,共取样9块,其中,国华地区取样4块,燕儿洞地区取样5块。采集样品时,为避免出现误差,选择岩性均匀、未发生风化蚀变的新鲜样品,野外照片如图2所示。采取的岩心样品采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测试页岩的主、微元素组成及含量。
Figure 2. Lithological column and field photos of mudstone and shale from the Wujiaping-Dalong Formations of the Permian in the northeastern Sichuan region
图2. 川东北地区剖面上二叠统吴家坪组–大隆组泥页岩岩性柱状图和野外照片
3.2. 页岩主微量元素特征
主微量元素在沉积岩或沉积物中的含量与分布,记录了丰富的沉积古环境信息,其涵盖了物源输入、元素的富集或亏损、古氧化还原状态等多个方面,它们的浓度及其比值对于揭示古环境条件具有重要的指示意义[17]-[20]。
3.2.1. 主量元素特征
在对川东北地区样品的主量元素分析中,研究区泥页岩主要包含SiO2、Al2O3、CaO、Na2O等氧化物。无论是吴家坪组还是大隆组,SiO2均是含量最高的氧化物。其中,吴家坪组SiO2平均含量约为52.47%,大隆组则达到59.31%,显示其在两类样品中均占主导地位。Al2O3含量次之,在吴家坪组和大隆组中平均含量分别为10.73%和10.02%。其余主量元素的平均含量均低于10%,按含量从高至低依次为CaO、K2O、Na2O、TiO2、P2O5、MgO等。具体而言,CaO在吴家坪组中平均为8.69%,在大隆组中为7.13%;K2O平均含量分别为1.66%和1.23%;Na2O分别为0.55%和0.58%;TiO2分别为0.47%和0.38%;P2O5则分别为0.22%和0.35%。
3.2.2. 微量元素特征
研究区吴家坪组–大隆组泥页岩样品的微量元素分析结果如表2所示,样品中主要包括V、Cr、Co、Ni、Sr、Th、U等元素。测试数据表明,V在吴家坪组的含量介于28.3~3106.0 μg/g,平均值为831.5 μg/g;在大隆组中为104.0~1583.0 μg/g,平均值为718.8 μg/g。Ni在吴家坪组中的含量范围为9.2~630.0 μg/g,平均为162.7 μg/g;在大隆组中为20.4~685.0 μg/g,平均为140.6 μg/g。Cr在吴家坪组中的含量介于24.3~1287.0 μg/g,平均为190.4 μg/g。Sr在吴家坪组中含量为41.6~1857.0 μg/g,平均值为423.0 μg/g;在大隆组中为60.6~931.0 μg/g,平均值为209.1 μg/g。Th在吴家坪组中含量介于0.3~72.4 μg/g,平均为10.6 μg/g;在大隆组中则为1.2~15.6 μg/g,平均值为6.8 μg/g。
4. 讨论
4.1. 古气候特征
气候和古环境物理化学条件的显著影响,通过详细分析元素之间的比值关系,能够揭示出古气候环境的特征[21]。常用的相关指标参数有化学风化指数(CIA)、C值、Sr/Cu比值等。
化学风化指数(CIA)值可以用来评估沉积物或岩石经历化学风化程度的指标[22]。CIA既可以反映页岩遭受的化学风化强度,也可指示页岩形成时古气候特征。其计算公式为:
(1)
式中各氧化物以摩尔分数表示,CaO*是指硅酸盐中的CaO含量,即全岩的CaO中扣除掉化学沉积的Ca的摩尔分数。由于未测量CaO*值,采用Mclennan (1993) [23]提出的方法计算CaO*,公式如下:
(2)
当CaO* > Na2O时,则CaO* = Na2O;当CaO* <= Na2O时,则CaO* = CaO。一般来说,CIA的低值(50~60)、中等(60~80)和高值(80~100)分别代表寒冷干旱、温湿和湿热气候,且该值越大,反映的风化作用强度越高[23]。
气候对页岩中不同元素的富集存在重要影响,潮湿气候有利于Fe、Mn、Cr、V、Co、Ni元素的富集,干旱气候易于富集Ca、Mg、Na、K、Sr和Ba等元素,因此C值是指示古气候的有效指标,且其值为>0.8、0.2~0.8、<0.2分别指示古气候为湿润、半湿润到半干旱和干旱的气候特征[24]。C值的表达式如下:
(3)
Sr/Cu比值也可以反映古气候变化,沉积物中微量元素含量受古气候影响,不同气候条件下的二者的含量也会发生变化,因此喜湿型元素Cu与喜干型元素Sr的比值也是分析古气候常用指标之一。Sr/Cu值可以指示页岩沉积时的气候特征,Sr/Cu > 10和Sr/Cu ≤ 10分别反映干旱气候和温暖湿润气候[25]。
根据A-CN-K三角图(图3(A))和Sr/Cu-C值图(图3(B))显示,研究区泥页岩形成于湿润–半湿润气候,整体经历了弱–中等强度化学风化。吴家坪组的CIA值范围在76.28~84.93,平均值为80.31,整体反映风化强度中等,气候指数C值平均值为0.55,Sr/Cu平均值为5.55,整体指示为湿润–半湿润气候。其中,吴一段处于半湿润气候,风化强度弱;吴二段以半湿润–半干旱为主,风化强度中等;吴三段处于湿润气候,中等化学风化强度。大隆组的CIA值范围为73.73~90.13,平均值为82.49,反映中等风化强度,气候指数C值平均值为0.97,Sr/Cu平均值为3.56,整体为湿润–半湿润气候。
Figure 3. Discrimination diagrams for weathering intensity and paleoclimate during deposition of Permian Wujiaping-Dalong Formations shale in northeastern Sichuan: (A) A-CN-K triangle diagram; (B) Sr/Cu vs. C value diagram [24] [25]
图3. 川东北地区二叠系吴家坪组–大隆组泥页岩沉积期风化作用强度和古气候判别图:(A) A-CN-K三角图;(B) Sr/Cu值-C值图[24] [25]
4.2. 氧化还原条件
水体的氧化还原条件对生物种类与丰度、沉积物特征、有机质富集与保存具有重要影响[26] [27]。对氧化还原条件敏感的元素以不同形式赋存在水体中,不同氧化还原条件下元素价态发生相应变化发生分离或者沉淀,导致沉积物中的元素含量也不同,在沉积物中富集或者亏损[28]。因此,沉积岩中相关元素的含量变化可以指示古水体的氧化还原条件。常用的元素比值包括Ni/Co比值、V/Cr比值、V/(V + Ni)比值和U/Th比值等(表1) [26]-[29]。
Table 1. Analysis results of main elements in samples
表1. 样品中主量元素分析结果表
判别参数 |
氧化还原环境 |
氧化 |
贫氧 |
厌氧 |
V/(V + Ni) |
<0.46 |
0.46~0.54 |
>0.54 |
V/Cr |
<2.00 |
2.00~4.25 |
>4.25 |
Ni/Co |
<5.00 |
5.00~7.00 |
>7.00 |
U/Th |
<0.75 |
0.75~1.25 |
>1.25 |
根据氧化还原判别参数交会图(图4)显示,研究区吴家坪组V/(V + Ni)平均值为0.78、V/Cr平均值为4.65、Ni/Co平均值为21.10、U/Th平均值为2.43,指示贫氧到厌氧的环境条件。其中,吴一段的V/(V + Ni)平均值为0.81、Ni/Co平均值为21.59、U/Th平均值为1.38、V/Cr平均值为2.96,整体指示厌氧到贫氧环境;吴二段的V/(V + Ni)平均值为0.62、Ni/Co平均值为12.37、V/Cr平均值为2.74、U/Th平均值为0.81,处于贫氧环境;吴三段V/(V + Ni)平均值为0.86、V/Cr平均值为7.17、Ni/Co平均值为26.28、U/Th平均值为4.28,表现为厌氧环境,还原性强;大隆组样品中,V/(V + Ni)平均值为0.83、V/Cr平均值为7.74、Ni/Co平均值为23.63、U/Th平均值为8.54,均指示为厌氧环境。
Figure 4. Cross-plots of redox discrimination parameters for Permian Wujiaping-Dalong Formations shale in northeastern Sichuan Basin
图4. 川东北地区二叠系吴家坪组–大隆组泥页岩水体氧化还原判识参数交会图
4.3. 古盐度
古盐度是指保存于古沉积物之中的所有可溶盐的质量分数,表示地质历史时期水体的含盐程度。含盐度的高低可以很好地反映水体当时的古环境特点,对有机质的富集及保存具有重要影响[30]。对沉积环境的古盐度进行表征通常采用Sr/Ba及Th/U比值法。
前人研究认为Sr、Ba两者的化学性质较为相似[31],两者区别在于Sr元素的溶解度更大、迁移能力更强,当沉积水体盐度较低时,Sr2+、Ba2+沉淀的形式均为重碳酸盐;当沉积环境的盐度增加时,Ba2+会以硫酸钡(BaSO4)的形式沉淀,若沉积水体盐度持续增加,直至达到Sr2+的沉淀浓度时,将发生硫酸锶(SrSO4)沉淀,因此,Sr/Ba比值可以用来判断水体盐度:Sr/Ba < 0.6时,为淡水环境;位于0.6~1之间时为半咸水海陆过渡相环境;当Sr/Ba > 1时,为咸水环境。
此外,Th/U比值也可判断沉积水体古盐度,沉积物中的黏土矿物可以吸附Th元素,而U元素相比较而言更易发生氧化而发生淋失[32],因此,可以根据Th和U的比值大小关系判断沉积水体的盐度大小。通常在海相咸水环境下,U元素相对富集,因而Th/U比值 < 2;在半咸水海陆过渡相环境中Th/U比值在2~7之间;而在陆相淡水环境下,U元素因遭受淋滤或氧化而降低,Th/U比值常>7。
根据古盐度判别图(图5),吴家坪组样品的Sr/Ba值范围为0.26~26.25,平均值为4.09,Th/U值在0.06~12.13之间,平均值为1.28,整体表现为咸水–半咸水环境。其中,吴一段Sr/Ba平均值为3.30,Th/U平均值1.05,处于咸水环境中;吴二段Sr/Ba平均值为4.49,Th/U平均值2.91,处于半咸水环境;吴三段Sr/Ba平均值为4.44,Th/U平均值0.43,处于咸水环境。大隆组样品的Sr/Ba值范围为0.27~3.93,平均值为1.23,Th/U值范围为0.04~0.36,平均值为0.19,综合两个指标,指示咸水环境。
Figure 5. Discrimination diagram for paleosalinity of Permian Wujiaping-Dalong Formations shale in northeastern Sichuan
图5. 川东北地区二叠系吴家坪组–大隆组泥页岩水体古盐度判别图
4.4. 古水深
沉积水体的深浅对于水体的水动力、氧化还原条件具有很大影响。一般,水体水动力相对强,氧化性强,不利于有机质保存;相反,水体水动力相对弱,还原性强,则有利于有机质保存。前人研究结果表明,元素在沉积分异过程中会因为离岸距离的不同而呈现不同的聚集和分散特征[33],一些元素的分布受沉积水体的古水深影响明显。由于Zr化学性质稳定,一般在水体较浅时易以锆石等重矿物形式直接沉淀;而Rb化学性质活泼,易与黏土矿物等结合迁移到较深的水体中沉积[34],因此Zr/Rb值能代表近距离搬运的陆源组分及水体深度的变化,Zr/Rb值越小,表示离岸越远,水体更深。
如图6所示,晚二叠世时期开江–梁平海槽内水体深度变化明显,海平面波动频繁,研究区吴家坪组样品的Zr/Rb比值介于1.04~26.17之间,平均值为4.32。根据Zr/Rb比值与水深的关系,整体反映水体较深。其中,吴一段样品的Zr/Rb值介于1.43~14.92之间,平均值为5.10,反映沉积时期水体较深;吴二段样品的Zr/Rb值介于1.04~19.89之间,平均值为7.30,反映沉积时期水体较浅;吴三段样品的Zr/Rb值介于1.27~4.92之间,平均值为1.82,反映沉积时期水体最深;大隆组在样品分析中,剖面展现的较为一致,Zr/Rb平均值为1.59,同样反映沉积时期水体深度。
4.5. 古环境演化特征
基于对研究区泥页岩样品系统的无机地球化学分析,构建了不同沉积时期的古环境演化模式,为深入理解研究区泥页岩形成的沉积环境背景提供了重要的理论支撑。吴一段沉积时期(图6(A))处于半湿润气候条件下,水体盐度较高,海侵作用导致水体加深,沉积水体还原性整体较好,为有机质的富集与保存创造了良好条件;吴二段沉积时期(图6(B))气候呈现向暖湿转变的趋势,区域海平面相对下降,水体盐度降低,叠加海退作用,致使底层水体的氧化程度略微增强,整体呈现贫氧环境特征,制约了有机质的富集与保存;吴三段沉积时期(图6(C))处于温暖湿润气候,海平面再次上升,该期形成了“高古盐度–厌氧–深水–湿润气候”的协同作用机制:高古盐度强化了水体分层,厌氧环境有效抑制了有机质的氧化分解,深水条件利于维持稳定的还原状态,湿润气候促进了陆源营养输入和古生产力提高,上述多因素协同驱动利于富有机质页岩的形成;大隆组沉积时期(图6(D))气候由半干旱向湿润转化,总体呈现温暖湿润特征,沉积水体呈较高古盐度、深水环境,底层水体处于还原状态,充足的营养供给维持了较高的初级生产力,加之良好的有机质保存条件,共同促成了富有机质页岩的形成。
Figure 6. Evolution of mud shale sediments in the Permian Wujiaping-Dalong formations in northeast Sichuan
图6. 川东北地区二叠系吴家坪组–大隆组泥页岩沉积古环境演化图
4.6. 地球化学指标适用性评价
本研究采用了一系列经过广泛验证的元素地球化学指标,系统重建了川东北地区上二叠统吴家坪组–大隆组泥页岩的沉积古环境。为确保这些指标在特定地质背景下的解释可靠性,本研究综合采用了多种指标进行交叉验证,并审慎评估了其在研究区的适用性。
古气候指标:对于古气候的恢复,本研究综合运用了CIA、C值及Sr/Cu比值。考虑到研究区地层含有碳酸盐岩夹层,Sr/Cu比值的确可能受到碳酸盐相中Sr本底值较高的影响。为此,本研究在解释Sr/Cu数据时,重点参考了其对气候变化的相对指示意义,并将其与对碎屑输入更为敏感的CIA值、C值进行协同分析。多个气候指标所揭示的干湿变化规律相互吻合,表明它们在本研究区的气候序列重建中具有良好的适用性。
氧化还原指标的多参数综合判识:为准确甄别水体的氧化还原条件,本研究并未依赖单一指标,而是综合运用了V/(V + Ni)、V/Cr、Ni/Co及U/Th等多重比值。尽管在强还原环境中,V、Ni等元素可能因有机质结合或硫化物沉淀而出现异常富集,导致个别比值(如V/(V + Ni))可能产生“高估”现象,但本研究所有指标均一致地指向强还原环境,这种多参数的高度协同性极大地增强了氧化还原条件判识结论的可靠性。此外,U在成岩过程中的活动性可能影响U/Th比值的绝对数值,但本研究样品中极高的U富集程度以及其与Mo/Al等更稳定的硫化指标的变化趋势一致性,共同证实了其环境指示意义在本研究区是有效的。
古盐度指标:Sr/Ba比值常用于判别古盐度,但Sr在成岩过程中易受碳酸盐矿物溶解与再沉淀的影响,可能导致Sr的异常富集,进而高估古盐度。本研究样品中Sr含量变化较大,部分高值可能与成岩阶段Sr的再活化有关。因此,在解释Sr/Ba比值时,需结合Th/U比值进行交叉验证。Th/U比值受U在氧化条件下的淋失影响较大,本研究样品中U/Th普遍偏高,反映出强还原环境,有助于U的保存,增强了Th/U指示古盐度的可靠性。
古水深指标:本研究采用Zr/Rb比值作为古水深的替代性指标。需要明确的是,Zr/Rb比值直接反映的是沉积水体的水动力条件与陆源碎屑的沉积分异过程:Zr主要赋存于近岸浅水区富集的锆石中,而Rb则趋向于在远岸深水区的粘土矿物中富集。本研究的数据显示,从吴二段到吴三段,比值显著降低,这与由海退转向海侵、水体加深的地质背景吻合。该变化趋势与氧化还原条件恶化及有机质富集程度增强呈系统性耦合,有力证实了Zr/Rb比值在研究区作为古水深替代指标的有效性。
5. 结论
(1) 川东北地区吴家坪组整体沉积于半湿润至湿润气候。其中,吴一段以半湿润气候为主;吴二段气候呈现半湿润–半干旱过渡特征;吴三段则为典型的湿润气候。大隆组沉积期气候由半干旱向湿润转化,总体呈现温暖湿润特征。
(2) 川东北地区吴家坪组沉积水体整体处于贫氧至厌氧状态。其中,吴一段为厌氧–贫氧环境;吴二段氧化程度相对升高,处于贫氧环境;吴三段则表现为强厌氧环境,还原性最强。大隆组沉积水体整体表现为厌氧环境。
(3) 川东北地区吴家坪组沉积水体古盐度整体处于咸水–半咸水环境。具体为:吴一段为咸水环境;吴二段盐度降低,进入半咸水环境;吴三段再次转变为咸水环境。大隆组沉积水体为咸水环境。
(4) 川东北地区吴家坪组沉积期水深变化显著:吴一段沉积时期水体较深;吴二段受海退影响,水体变浅;吴三段海平面上升,水体达到最深。大隆组沉积水体小幅下降,但仍沉积于深水环境。
(5) 川东北地区上二叠统吴家坪组–大隆组沉积水体经历了水进–水退–水进的旋回变化。沉积环境经历了半湿润–咸水–较深水体–厌氧、半湿润–半咸水–浅水–贫氧、湿润–咸水–深水–强厌氧、湿润–咸水–深水–厌氧的演化过程。其中,吴三段和大隆组具备“咸水–厌氧–深水–湿润气候”的优越特征,使其更有利于富有机质页岩的形成,认为吴三段及大隆组是研究区泥页岩富集的有利层段。
基金项目
重庆科技学院研究生创新计划项目“川东北地区上二叠统吴家坪组–大隆组泥页岩古环境特征研究”(立项编号:YKJCX2420111)。