高电阻率高矫顽力DyF₃/NdF₃夹层钕铁硼复合磁体研究

Research on High Resistivity and High Coercivity DyF₃/NdF₃ Interlayered NdFeB Composite Magnets

摘要: 为了提高钕铁硼磁体的电阻率，降低其在高频高速永磁电机工作时的涡流损耗和温升，本文采用热压热变形工艺制备了含DyF₃/NdF₃复合绝缘夹层的高电阻率钕铁硼磁体，研究了绝缘夹层成分、含量及热变形温度对磁体微观结构、磁性能、电阻率和抗弯强度的影响。结果表明，随着DyF₃/NdF₃含量或者NdF₃占比的增大，夹层钕铁硼复合磁体的电阻率逐渐提高，当DyF₃/NdF₃比例为1:5、含量为6.52 × 10⁻⁴ g/mm²时，磁体电阻率最高，为11.5 mΩ·cm。当DyF₃/NdF₃比例为1:5、1:3时，磁体抗弯强度随添加量的增加呈先下降后增加变化，复合粉体以1:1、3:1比例添加时，磁体抗弯强度也是整体降低，但随添加量的增加呈波动性变化。DyF₃/NdF₃含量越高，对磁体的性能影响越大，但是夹层钕铁硼复合磁体的矫顽力(H_cj)都比较高，最低也接近10 kOe。当DyF₃/NdF₃比例3:1、含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时，复合磁体最大磁能积(BH)_max最高，为46.47 MGOe。热变形温度对夹层钕铁硼复合磁体的磁性能和电阻率影响较大，在825℃热变形制备的夹层钕铁硼复合磁体的矫顽力最高，为15.6 kOe，在850℃热变形制备的夹层钕铁硼复合磁体的剩磁B_r、(BH)_max和电阻率最大，分别达到了13.42 kGs、42.95 MGOe和9.37 mΩ·cm。

Abstract: In this paper, in order to enhance the resistivity of NdFeB magnets and reduce their eddy current losses and temperature rise during operation in high-frequency and high-speed permanent magnetic motors, high-resistivity NdFeB magnets with DyF₃/NdF₃ composite insulating interlayers through hot-pressing and hot-deformation processes have been fabricated. The effects of insulating interlayer composition, amount, and hot-deformation temperature on the microstructure, magnetic properties, resistivity and bending strength of the magnets are systematically investigated. The results show that as the DyF₃/NdF₃ amount or NdF₃ proportion increases, the resistivity of the interlayered NdFeB composite magnets gradually increases. When the DyF₃/NdF₃ ratio is 1:5 and the amount is 6.52 × 10⁻⁴ g/mm², the resistivity of the magnets reaches a maximum of 11.5 mΩ·cm. When the DyF₃/NdF₃ ratio is 1:5 or 1:3, the overall bending strength of the magnet initially decreases and then increases as the addition’s amount increases. When the DyF₃/NdF₃ ratio is 1:1 or 3:1, the magnet’s bending strength also generally decreases, but fluctuates with the increase of the addition’s amounts. The higher the DyF₃/NdF₃ content, the greater the impact on the magnetic properties of the magnets, but the coercivity, H_cj, of the interlayered NdFeB composite magnets is relatively high, with a minimum value close to 10 kOe. When the DyF₃/NdF₃ ratio is 3:1 and the content is 3.26 × 10⁻⁴ g/mm², the maximum magnetic energy product, (BH)_max, of the composite magnets reaches a maximum of 46.47 MGOe. The hot-deformation temperature has a significant impact on the magnetic properties and resistivity of the interlayered NdFeB composite magnets. The coercivity of the interlayered NdFeB composite magnets hot-deformed at 825˚C reaches a maximum of 15.6 kOe, while the remanence, B_r, (BH)_max and resistivity of the interlayered NdFeB composite magnets hot-deformed at 850˚C are the highest, reaching 13.42 kGs, 42.95 MGOe and 9.37 mΩ·cm, respectively.

1. 引言

钕铁硼磁体是永磁电机装配的关键组件。在新能源汽车、风力发电、航空航天、电子信息、先进轨道交通、高档数控机床和人形机器人等战略领域具有不可替代的重要作用，尤其是牵引电机和发动机等旋转电力设备[1]。在当前全球推进新一轮科技革命与“碳中和”目标背景下，钕铁硼永磁材料已成为支撑产业变革的核心功能材料，同时构成了国际地缘政治竞争的关键技术要素。然而在高频高速电机中，磁体运行时产生的涡流损耗会导致磁体局部温升[2]，造成磁性能衰减，进而降低系统效率，这些问题已严重制约其在高端领域的应用拓展。

针对这一技术瓶颈，提高磁体电阻率是一种有效降低涡流损耗的方法。不论是粘结、热压/热变形，还是烧结磁体，基本都是通过在钕铁硼基体中引入高电阻率基元[3]，目前，用于提高磁体电阻率的常用绝缘包覆材料包括有机聚合物和高电阻率无机物两大类。已报道的有机物主要是具有高电阻率和良好相容性的聚合物，常用的有绝缘环氧聚酯漆、聚乙烯醇缩丁醛等[4]，Pan等[5]使用粘结技术，将环氧聚酯和聚偏丁醛作为绝缘剂，环氧树脂和硅烷偶联剂作为粘结剂，制作的钕铁硼磁体虽巨幅提升了磁体的电阻率，但磁性能损失严重，很难满足现在的牵引电机使用要求。无机物包括氟化物[6]、硫化物[7]、氧化物[8]等。Gabay等[7]通过在钕铁硼磁体中引入CaS、Dy₂S₃、CaF₂、FeS、Fe₃P和MoS₂绝缘层，发现硫化物、磷化物添加会形成NdS、NdP等，消耗磁体的钕，并使冶金结合降低，或造成不连续，难以提高电阻率；而CaF₂的引入，可以形成${\text{Nd}}_{1-x}{\text{Ca}}_x{\left(\text{F},\text{O}\right)}_{\delta }$ 界面相，提高界面结合强度和电阻率。氧化物掺杂Nd-Fe-B复合磁体中，由于Nd极易与氧化物中的氧结合形成钕的氧化物，造成磁性主相和富钕相的损失，降低磁体性能[9]，张等[10]采用晶间掺杂法在钕铁硼合金粉体中掺入Al₂O₃，制备了Al₂O₃掺杂的烧结钕铁硼磁体，磁体电阻率随Al₂O₃掺杂量的增加而增大，但磁体的矫顽力先上升后下降。相对于氧化物、硫化物、磷化物来讲，氟化物与稀土永磁材料之间的惰性是最好的[11]。

但是，人们通常采用的是单一氟化物掺杂或夹层提高钕铁硼磁体的电阻率，少有用复合氟化物作为夹层提高钕铁硼磁体电阻率的报道[12]，如Wang等[13]通过将MQU-F粉末与不同含量的NdF₃混合，作为添加层使用，随着NdF₃添加量的增加，由于形成了连续的分段氟化物层，电阻率单调上升，磁能积和剩磁单调下降，而矫顽力有所上升，Kautsar等[14]通过使用电泳沉积将DyF₃涂覆在Nd-Fe-B熔体快速凝固薄片上并且和掺杂DyF₃以及无处理的磁粉作为对照组，将磁粉进行热变形，不仅成功提高了各向异性Nd-Fe-B基磁体在c轴平行和垂直方向的电阻率，矫顽力也有所增加。因此，本文采用DyF₃/NdF₃复合粉体作为夹层制备了热压夹层钕铁硼复合磁体，研究DyF₃/NdF₃复合粉体含量、比例和热变形温度对于磁体磁性能、电阻率以及力学性能的影响，探讨了磁体矫顽力增强机制，为开发新一代高效永磁器件提供理论支撑。

2. 实验

实验采用DyF₃和NdF₃粉体纯度均为99.99%，选择了不同含量及成分比例的DyF₃/NdF₃夹层钕铁硼复合磁体。制备热压钕铁硼磁体的步骤如下：1) 首先在500℃~600℃、350 MPa真空条件下热压制备各向同性热压磁体；2) 将制备的热压磁体沿垂直于后续热变形压力方向水平切开获得两个小毛坯，将切开的毛坯表面用砂纸打磨光滑，清洁干燥处理；3) 根据不同比例和不同含量称取所需的DyF₃和NdF₃并在研钵中进行充分混合，将粉体混合好后在其表面滴几滴丙酮使其润湿，利用药品勺将润湿后的粉体置于切开的毛坯表层，轻微按压使得粉体能够水平均匀地覆盖在毛坯层表面，然后将两个毛坯重新拼接在一起；4) 将含有夹层的毛坯在800℃~900℃、350 MPa进行变形，变形时间为80 s，制备出具有一层水平致密绝缘层的夹层钕铁硼复合磁体。

采用电火花线切割机于样品中心处切割出Φ6 mm × 5 mm的测试用样，使用FT-300A1导电材料电阻率测试仪和四探针电阻率测试仪对试样进行电阻率测试；采用PM-1脉冲充磁机进行充磁，采用NIM-6200C永磁精密测试仪进行磁性能测试，获得退磁曲线。采用电火花线切割机从样品上切下长度为19 mm、宽度为6 mm、高度为5 mm抗弯强度测试样品，在MTS880-25T万能试验机上采用三点抗弯试验进行测定；使用Olympus Corporation全自动金相显微分析系统对夹层钕铁硼复合磁体进行断面微观形貌分析和夹层厚度测量，夹层厚度采用同一放大倍数下测量10个位置厚度的平均值。

3. 结果与讨论

3.1. DyF₃/NdF₃复合夹层含量对钕铁硼磁体电阻率和磁性能的影响

表1为DyF₃/NdF₃复合粉不同比例、不同含量的夹层钕铁硼复合磁体的夹层厚度和电阻率，从表1可以看出，随着夹层添加含量的提高，夹层厚度逐渐增大，DyF₃/NdF₃夹层钕铁硼复合磁体的电阻率都比不含夹层的纯钕铁硼磁体大一个数量级，当DyF₃/NdF₃含量为6.52 × 10⁻⁴ g/mm²时，复合磁体的电阻率达到最大，为11.5 mΩ∙cm，可见氟化物复合夹层对磁体的电阻率提升效果显著。

Table 1. Interlayer thicknesses and resistivities of the interlayered NdFeB composite magnets with different amounts and ratios of DyF₃/NdF₃

表1. 不同含量和比例的DyF₃/NdF₃夹层钕铁硼复合磁体的夹层厚度和电阻率

	DyF3/NdF3比例	DyF3/NdF3含量(10^−^4 g/mm^2)
		0.815	1.63	3.26	6.52
夹层厚度(μm)	1:5	25.96	41.58	60.19	67.07
	1:3	41.33	41.65	62.93	70.99
	1:1	19.30	34.82	50.31	53.64
	3:1	33.46	36.32	58.38	73.27
电阻率(mΩ∙cm)	1:5	8.55	2.13	6.25	11.5
	1:3	1.25	5.22	5.43	11.24
	1:1	3.78	6.32	9.37	10.15
	3:1	0.21	0.37	0.46	1.81

图1为DyF₃/NdF₃比例为1:5时不同含量的DyF₃/NdF₃夹层钕铁硼复合磁体断面(平行于压力方向)金相照片。从图1可以看出，DyF₃/NdF₃夹层的衬度是黑色，夹层表面却更显得十分粗糙，夹层粉体呈颗粒状分布其中，层间可以看到有灰白色的小点分布于其中，另外在夹层边缘存在小块状的凸起。

Figure 1. Metallographic images of the cross-section of the interlayered NdFeB composite magnets with an amount of (a) 0.815 × 10⁻⁴ g/mm², (b) 1.63 × 10⁻⁴ g/mm², (c) 3.26 × 10⁻⁴ g/mm² and (d) 6.52 × 10⁻⁴ g/mm² of DyF₃/NdF₃ at a ratio of 1:5

图1. DyF₃/NdF₃比例为1:5，含量为(a) 0.815 × 10⁻⁴ g/mm²、(b) 1.63 × 10⁻⁴ g/mm²、(c) 3.26 × 10⁻⁴ g/mm²和(d) 6.52 × 10⁻⁴ g/mm²的夹层钕铁硼复合磁体断面金相图

图2(a)为DyF₃/NdF₃复合粉体比例为1:5时不同含量的钕铁硼磁体磁性能变化曲线。由图2(a)可以看出，随着DyF₃/NdF₃含量的增加，磁体的矫顽力H_cj整体持续升高且保持在10 kOe以上，原因是随着DyF₃含量的增加，在高温高压外力条件下，DyF₃在升高温度下分解[14]，Dy部分取代Nd进入主相晶粒表层，通过形成(Nd, Dy)₂Fe₁₄B壳层结构增强磁晶各向异性场，抑制反磁化畴形核，提高了磁体的矫顽力[15]，矫顽力最高达到了10.6 kOe，但是由于夹层原因，矫顽力提升的十分有限。磁体的剩磁B_r以及最大磁能积(BH)_max随着含量的增大呈现先增大后减小的趋势，当含量为1.63 × 10⁻⁴ g/mm²有略微提高，剩磁B_r和最大磁能积(BH)_max分别从13.42 kGs、43.03 MGOe提高到了13.63 kGs、44.1 MGOe，而后随着含量的增加迅速下降，这是由于氟化物的存在还是会影响磁体的织构，当含量增加到6.52 × 10⁻⁴ g/mm²时，复合磁体的B_r和(BH)_max分别下降到13.08 kGs、40.79 MGOe。图2(b)为DyF₃/NdF₃复合粉体比例为1:5时不同含量的钕铁硼磁体抗弯强度变化图，可以看到在零添加量时磁体的抗弯强度最高，添加复合粉体后为先下降后上升变化，结合图1磁体金相图可以看到夹层见有一些灰色的主相，导致夹层区域变得并不致密，随着复合粉体添加量的增加，一些粉体扩散进上下磁体中，由于晶界钉扎效应提高矫顽力的同时，也提升了磁体的抗弯强度[9]。

Figure 2. (a) Magnetic property curves of the interlayered NdFeB composited magnets with different amounts of DyF₃/NdF₃ at a ratio of 1:5; (b) Flexural strength plots of interlayered NdFeB composited magnets with different amounts of DyF₃/NdF₃ at a ratio of 1:5

图2. (a) DyF₃/NdF₃比例为1:5时不同含量夹层钕铁硼复合磁体的磁性能曲线；(b) DyF₃/NdF₃复合粉体比例为1:5时不同含量的夹层钕铁硼复合磁体的抗弯强度图

图3是DyF₃/NdF₃比例为1:3时不同含量的夹层钕铁硼复合磁体断面金相照片。由图3可以看出，随着DyF₃占比的提高，夹层中心出现有更大区域的灰白色，随着含量的增加，该现象越来越明显，另外在添加含量达到1.63 × 10⁻⁴ g/mm²时，夹层边缘区域也出现了扩散现象，这种现象如同添加Sm元素相同[9]，说明Dy元素除了与主相发生反应，还有部分扩散到主相间，这也就导致了磁体间的夹层对于电流的阻碍几乎没有，电阻率更低。

图4(a)为DyF₃/NdF₃比例为1:3时不同含量的夹层钕铁硼复合磁体磁性能曲线。由图4(a)可以看出，随着夹层DyF₃/NdF₃含量的增加，磁体的矫顽力H_cj整体大幅下降后保持稳定，当DyF₃/NdF₃含量为0.815 × 10⁻⁴ g/mm²时，磁体的矫顽力高达14.24 kOe，结合图3可知，该含量的复合磁体夹层较紧密，致密化隔离层的存在阻碍了磁体间晶粒耦合，抑制了反磁化畴的扩展，另外还会与主相反应提高磁体的矫顽力；随着含量的提高，夹层致密度降低，无法起到有效阻隔电子输运的作用，但是磁体的矫顽力仍然保持在10 kOe以上，相较于SmF₃/NdF₃夹层钕铁硼复合磁体的矫顽力更高[9]。

Figure 3. Metallographic images of the cross-section of the interlayered NdFeB composite magnets with an amount of (a) 0.815 × 10⁻⁴ g/mm², (b) 1.63 × 10⁻⁴ g/mm², (c) 3.26 × 10⁻⁴ g/mm² and (d) 6.52 × 10⁻⁴ g/mm² of DyF₃/NdF₃ at a ratio of 1:3

图3. DyF₃/NdF₃复合粉体比例为1:3，含量为(a) 0.815 × 10⁻⁴ g/mm²、(b) 1.63 × 10⁻⁴ g/mm²、(c) 3.26 × 10⁻⁴ g/mm²和(d) 6.52 × 10⁻⁴ g/mm²的夹层钕铁硼复合磁体断面金相图

Figure 4. (a) Magnetic property curves of interlayered NdFeB composite magnets with different amounts of DyF₃/NdF₃ at a ratio of 1:3; (b) Flexural strength plots of interlayered NdFeB composite magnets different amounts of DyF₃/NdF₃ at a ratio of 1:3

图4. (a) DyF₃/NdF₃比例为1:3时不同含量夹层钕铁硼复合磁体的磁性能曲线；(b) DyF₃/NdF₃复合粉体比例为1:3时不同含量的夹层钕铁硼复合磁体的抗弯强度图

DyF₃/NdF₃夹层复合磁体的B_r以及(BH)_max随着DyF₃/NdF₃含量的增加先升高后降低，在添加含量1.63 × 10⁻⁴ g/mm²时，绝缘层的致密度下降导致磁体矫顽力降低的同时，提高了磁体的剩磁以及磁能积，添加含量1.63 × 10⁻⁴ g/mm²和3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时，磁体的剩磁达到了13.75 kGs左右，相较于添加含量为0.815 × 10⁻⁴ g/mm²时提高了0.43 kGs，而磁体的(BH)_max达到了45.55 MGOe左右，提高了2.3 MGOe，但是添加含量达到6.52 × 10⁻⁴ g/mm²时，磁体的剩磁和最大磁能积大幅下降，含量过高的氟化物夹层也会大幅影响了磁体的性能。图4(b)为DyF₃/NdF₃复合粉体比例为1:3时不同含量的钕铁硼磁体抗弯强度变化图，可以看出随夹层复合粉体添加含量的增加，磁体的抗弯强度同样呈现先下降后上升的变化，添加含量为1.63 × 10⁻⁴ g/mm²时，磁体的抗弯强度降低到了93 Mpa，结合图3可以发现，夹层中间的灰白色主相比比例为1:5的磁体的要多，夹层边缘的扩散现象也较比例为1:5的磁体的明显，主要是由于层间密度下降，添加含量达到6.52 × 10⁻⁴ g/mm²时，磁体的抗弯强度增加超过了纯粉制备磁体的抗弯强度，达到了316 MPa，结合表1可以看出，添加含量为6.52 × 10⁻⁴ g/mm²时，磁体的夹层区域厚度与添加含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²的夹层厚度相差甚小，层间灰白色主相区域占比也减小，夹层区域结合得更加致密，导致磁体的抗弯强度增大。

从表1可知，当DyF₃/NdF₃比例为1:1时，随着DyF₃/NdF₃含量的增大，钕铁硼磁体夹层厚度和电阻率依旧稳定增高，平均厚度与其余比例组基本无差距，磁体电阻率提高到了10.15 mΩ·cm。图5是DyF₃/NdF₃比例为1:1时不同含量的夹层钕铁硼复合磁体的断面金相照片，从图5可以看出，当DyF₃/NdF₃比例为1:1时，绝缘夹层区域相较于DyF₃/NdF₃比例为1:3组较疏松，在DyF₃/NdF₃含量为0.815 × 10⁻⁴ g/mm²时就出现了明显扩散，说明采用DyF₃/NdF₃与SmF₃/NdF₃复合夹层相似[9]，随着DyF₃的占比增加、含量增大，夹层边缘区域也会出现扩散。另外，层间灰白色主相区域增大，这也就导致了夹层所能起到提高电阻率的作用更低。

图6(a)为DyF₃/NdF₃比例为1:1时不同含量的钕铁硼磁体磁性能曲线。由图6(a)可以看出，随着添加含量的增加，磁体的H_cj从9.68 kOe升高到10.46 kOe，同样是因为DyF₃粉体的作用。随着DyF₃/NdF₃含量的增加，磁体的B_r和(BH)_max整体呈现下降趋势，当DyF₃/NdF₃含量达到6.52 × 10⁻⁴ g/mm²时，磁体的B_r和(BH)_max降到最低，Br从13.82 kGs降低到了13.05 kGs，下降了5.5%，(BH)_max从45.91MGOe降低到了40.07 MGOe，下降了12.7%。当DyF₃/NdF₃含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时有略微提高，Br从13.28 kGs提高到了13.42 kGs，磁体的最大磁能积(BH)_max从41.41 MGOe提高到了42.95 MGOe。图6(b)为DyF₃/NdF₃复合粉体比例为1:1时不同含量的钕铁硼磁体抗弯强度变化图，夹层磁体抗弯强度波动性变化，由图中可以看出，在添加含量为0.815 × 10⁻⁴ g/mm²时，磁体的抗弯强度下降到了135 MPa，比其余添加含量的夹层磁体的抗弯强度都要低，结合图5(a)，磁体的夹层松散以及有严重的扩散，而且夹层的厚度最低，所以其抗弯强度最低。添加含量在3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时，磁体的抗弯强度略高于0.815 × 10⁻⁴ g/mm²时，虽然在添加含量在3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时磁体的夹层区域结合较为松散，但是磁体夹层间的复合粉体与钕铁硼主相结合得更加充分，添加含量达到6.52 × 10⁻⁴ g/mm²时，并没有像添加DyF₃/NdF₃复合粉体比例为1:3时，磁体的抗弯强度有大幅的增加，但是也有略微提高。

Figure 5. Metallographic images of the cross-section of the interlayered NdFeB composite magnets with an amount of (a) 0.815 × 10⁻⁴ g/mm², (b) 1.63 × 10⁻⁴ g/mm², (c) 3.26 × 10⁻⁴ g/mm² and (d) 6.52 × 10⁻⁴ g/mm² of DyF₃/NdF₃ at a ratio of 1:1

图5. DyF₃/NdF₃比例为1:1，含量为(a) 0.815 × 10⁻⁴ g/mm²、(b) 1.63 × 10⁻⁴ g/mm²、(c) 3.26 × 10⁻⁴ g/mm²和(d) 6.52 × 10⁻⁴ g/mm²的夹层钕铁硼复合磁体断面金相照片

Figure 6. (a) Magnetic property curves of the interlayered NdFeB composite magnets with different amounts of DyF3/NdF3 at ratio of 1:1, (b) Flexural strength plots of interlayered NdFeB composite magnets with different amounts of DyF₃/NdF₃ composite powder at a 1:1 ratio

图6. (a) DyF₃/NdF₃比例为1:1时不同含量夹层钕铁硼复合磁体的磁性能曲线；(b) DyF₃/NdF₃复合粉体比例为1:1时不同含量夹层钕铁硼复合磁体的抗弯强度图

图7是DyF₃/NdF₃比例为3:1时夹层复合磁体的断面金相照片，从图7可以看出，随着DyF₃/NdF₃含量的增加，磁体绝缘夹层区域变得不致密，边缘区域的扩散现象更加明显。结合表1中的电阻率可以看出，当DyF₃/NdF₃含量为0.815 × 10⁻⁴ g/mm²时，磁体的电阻率仅为0.21 mΩ∙cm，相较于纯钕铁硼磁体电阻率提升较小，说明复合粉体中DyF₃粉体占比越高，磁体的电阻率提升效率越低。

Figure 7. Metallographic images of the cross-section of the interlayered NdFeB composite magnets with an amount of (a) 0.815 × 10⁻⁴ g/mm², (b) 1.63 × 10⁻⁴ g/mm², (c) 3.26 × 10⁻⁴ g/mm² and (d) 6.52 × 10⁻⁴ g/mm² of DyF₃/NdF₃ at a ratio of 3:1

图7. DyF₃/NdF₃比例为3:1，含量为(a) 0.815 × 10⁻⁴ g/mm²、(b) 1.63 × 10⁻⁴ g/mm²、(c) 3.26 × 10⁻⁴ g/mm²和(d) 6.52 × 10⁻⁴ g/mm²的夹层钕铁硼复合磁体断面金相照片

图8(a)为DyF₃/NdF₃比例为3:1时不同含量的夹层钕铁硼复合磁体磁性能曲线。由图8(a)可以看出，随着DyF₃/NdF₃含量的增加，磁体的H_cj整体还是十分的平稳，稍有下降，从11.06 kOe降低到10.47 kOe。磁体的B_r和(BH)_max随着DyF₃/NdF₃含量的增加而降低，当DyF₃/NdF₃含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时，磁体的B_r从13.56 kGs提高到了13.83 kGs，而磁体的最大磁能积(BH)_max从44.05 MGOe提高到了46.47 MGOe，提高了2.5 MGOe左右。当DyF₃/NdF₃含量达到6.52 × 10⁻⁴ g/mm²时，磁体的B_r和(BH)_max便大幅下降，B_r降低到了12.83 kGs，(BH)_max降低到了38.9 MGOe。图8(b)为DyF₃/NdF₃复合粉体比例为3:1时不同含量的钕铁硼磁体抗弯强度变化图，从图中可以看出，磁体的抗弯强度都有所下降，磁体的夹层区域的复合粉体相较于添加DyF₃/NdF₃复合粉体比例为1:1虽然更加的松散以及更严重的扩散，但是夹层磁体的抗弯强度要更高一些，原因是比例的不同，在添加DyF₃/NdF₃复合粉体比例为3:1时，对于磁体的抗弯强度影响较轻。

Figure 8. (a) Magnetic property curves of the interlayered NdFeB composite magnets with different amounts of DyF₃/NdF₃ at a ratio of 3:1; (b) Flexural strength plots of interlayered NdFeB composite magnets with different amounts of DyF₃/NdF₃ composite powder at a 3:1 ratio

图8. (a) DyF₃/NdF₃比例为3:1、不同含量的夹层钕铁硼复合磁体的磁性能曲线；(b) DyF₃/NdF₃复合粉体比例为3:1时不同含量的夹层钕铁硼复合磁体的抗弯强度图

3.2. DyF₃/NdF₃复合夹层成分比例对钕铁硼磁体的影响

当DyF₃/NdF₃含量保持3.26 × 10⁻⁴ g/mm²不变时，研究了成分配比DyF₃/NdF₃为3:1、1:1、1:3和1:5的夹层钕铁硼复合磁体的磁性能和电阻率。由表1可知，当DyF₃/NdF₃含量保持3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时，随着DyF₃/NdF₃的比例增大，绝缘夹层的平均厚度相差不大，在60 μm左右，复合磁体的电阻率却逐渐降低。但当DyF₃/NdF₃比例为1:1时，磁体的绝缘夹层厚度较低，为50.31 μm，说明夹层更致密，这可能是其电阻率提高的原因。

图9为DyF₃/NdF₃含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时不同比例的夹层复合磁体断面金相照片。从图9可以看出，磁体夹层间存在着一些灰白色的小点，这些灰白色的点是钕铁硼主相，原因可能为DyF₃粉体中的Dy元素部分取代了钕铁硼磁体中的Nd元素生成了(Dy, Nd)₂Fe₁₄B相，随着DyF₃占比的提高，绝缘夹层间出现了越来越多的灰白色主相，同时夹层边缘区域的扩散更加严重，导致夹层区域的致密度大幅下降，对于电流的阻碍降低，所以电阻率也随着复合粉体中DyF₃的占比提高而降低。

图10(a)为相同含量下不同比例的DyF₃/NdF₃复合粉体制备的夹层钕铁硼磁体的磁性能。由图10(a)可以看出，添加DyF₃/NdF₃复合粉体所制备磁体的性能都较优异，每个比例的磁体的最大磁能积都在42 MGOe以上，在添加比例为3:1时达到了最高，为46.67 MGOe。相较于添加SmF₃/NdF₃夹层制备的磁体的性能要高，磁体的矫顽力基本保持在10 kOe以上，DyF₃粉体的添加有利于磁体的矫顽力，磁体的剩磁Br也十分优异，不同比例的磁体剩磁都达到了13 kGs。图10(b)为相同含量下不同比例的DyF₃/NdF₃复合粉体制备的夹层钕铁硼磁体抗弯强度图。可以从图中看出，添加DyF₃/NdF₃复合粉体比例为1:5时，磁体的抗弯强度为245 MPa，相较于纯粉制备的磁体的258 MPa只是略微下降，随着DyF₃粉体占比的提高，磁体的抗弯强度大幅度下降，添加比例为1:1时，磁体的抗弯强度最低，为138 MPa。结合图9夹层复合磁体断面金相照片，可知复合粉体比例为1:5时夹层表现为均匀致密，而其他三个比例的金相照片中的夹层都或多或少地向上下磁体扩散，且复合粉体中夹杂着灰白色磁体主相，这是影响磁体抗弯强度的关键因素。

Figure 9. Metallographic images of the cross-section of the interlayered NdFeB composite magnets with an amount of 3.26 × 10⁻⁴ g/mm² of DyF₃/NdF₃ at ratios of (a) 1:5, (b) 1:3, (c) 1:1 and (d) 3:1

图9. DyF₃/NdF₃含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时，比例为(a) 1:5、(b) 1:3、(c) 1:1和(d) 3:1的夹层钕铁硼复合磁体断面金相照片

Figure 10. (a) Magnetic property curves of the interlayered NdFeB composite magnets with DyF₃/NdF₃ composite powder content of 3.26 × 10⁻⁴ g/mm² at ratios of 1:5, 1:3, 1:1 and 3:1; (b) Flexural strength plots of interlayered NdFeB composite magnets with DyF³/NdF³ composite powder content of 3.26 × 10⁻⁴ g/mm² at ratios of 1:5, 1:3, 1:1, and 3:1

图10. (a) DyF₃/NdF₃复合粉体含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时，比例为1:5、1:3、1:1和3:1的夹层钕铁硼复合磁体的磁性能曲线；(b) DyF₃/NdF₃复合粉体含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时，比例为1:5、1:3、1:1和3:1的夹层钕铁硼复合磁体的抗弯强度图

3.3. 热变形温度对DyF₃/NdF₃夹层钕铁硼复合磁体的影响

本实验同样选择了在800℃、825℃和850℃下进行热变形实验制备夹层磁体，选择了DyF₃/NdF₃比例为1:1、含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²的情况进行探究。表2列出了DyF₃/NdF₃比例为1:1、含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时不同热变形温度的夹层钕铁硼磁体的夹层厚度和电阻率。由表2可知，在添加含量相同的情况下，磁体夹层的平均厚度在800℃和825℃时相差只有2 μm左右，但是当热变形温度提高到850℃时，磁体的平均厚度降低了20 μm左右，为50.31 μm，说明温度的升高促进了夹层与磁体的结合，另外磁体的电阻率随着温度的升高明显提高，800℃下磁体电阻率为4.32 mΩ∙cm，升高到850℃时，磁体电阻率最高，达到了9.37 mΩ·cm。

Table 2. Interlayer thickness and resistivity of the interlayered NdFeB magnets with a ratio of 1:1 and amount of 3.26 × 10⁻⁴ g/mm² of DyF₃/NdF₃ prepared at different hot-deformation temperatures

表2. DyF₃/NdF₃比例为1:1、含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时不同热变形温度的夹层钕铁硼磁体的夹层厚度和电阻率

热变形温度(℃)	800	825	850
夹层平均厚度(μm)	71.33	73.95	50.31
电阻率(mΩ∙cm)	4.32	5.15	9.37

图11是DyF₃/NdF₃比例为1:1、含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时不同热变形温度下夹层复合磁体断面金相照片。从图11可以看出，在800℃时，夹层间存在十分明显的灰白色主相区域，随着变形温度的增加，从800℃升高到850℃，磁体夹层间的灰白色主相区域大幅减少，另外磁体夹层边缘区域出现了较明显的扩散现象，说明温度升高促进了磁体间结合的同时，也促进了Dy元素的反应与扩散。

Figure 11. Metallographic images of the cross-section of the interlayered NdFeB composite magnets with an amount of 3.26 × 10⁻⁴ g/mm² and a ratio of 1:1 of DyF₃/NdF₃ prepared at hot-deformed temperatures of (a) 800˚C, (b) 825˚C, and (c) 850˚C

图11. 在(a) 800℃、(b) 825℃、(c) 850℃热变形制备的DyF₃/NdF₃含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²、比例为1:1的夹层复合磁体断面金相照片

图12为DyF₃/NdF₃比例为1:1、含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时不同热变形温度下钕铁硼磁体的磁性能曲线。由图12可以看出，随着热变形温度的升高，磁体的矫顽力H_cj先提高后降低，在825℃下H_cj最高，达到了15.6 kOe，温度升高到850℃时大幅下降，可能是由于高温下主相晶粒异常长大，磁畴尺寸增大，反磁化畴扩展阻力降低。磁体的B_r和(BH)_max随着热变形温度的升高先降低后提高，在热变形温度为850℃下达到最高，B_r为13.42 kGs，是由于高温下会促进塑性变形与动态再结晶，增强晶粒c轴取向，提升B_r。(BH)_max为42.95 MGOe，说明热变形温度的提高有利于提高磁体的整体性能，而且温度的提高会使绝缘夹层致密化减少导电通道，电阻率随之提高。

Figure 12. Magnetic property curves of the interlayered NdFeB composite magnets with a ratio of 1:1 and an amount of 3.26 × 10⁻⁴ g/mm² of DyF₃/NdF₃ prepared at different hot-deformed temperatures

图12. 在不同热变形温度下制备的DyF₃/NdF₃比例为1:1、含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²的夹层钕铁硼复合磁体的磁性能曲线

4. 总结

通过使用夹层的方式添加DyF₃/NdF₃复合粉体进行制备热压夹层复合钕铁硼磁体，研究了DyF₃/NdF₃复合夹层含量、成分比例和热变形温度对于夹层复合磁体磁性能、电阻率以及力学性能的影响，获得以下结论：

1) 随着复合粉体的含量增大，或者NdF₃占比的提高，夹层复合磁体的电阻率增大，当DyF₃/NdF₃复合粉体比例为1:5、含量为6.52 × 10⁻⁴ g/mm²时，夹层复合磁体的电阻率最高，达到了11.5 mΩ∙cm。当同含量复合粉体不同比例，且比例为1:5时，磁体的抗弯强度为四个比例中最高，达到245 MPa。

2) 添加DyF₃/NdF₃复合粉体含量越高，对于磁体的性能影响越大，但是在添加DyF₃/NdF₃复合粉体时，磁体的矫顽力H_cj都比较高，磁体的矫顽力最低也接近10 kOe，另外磁体的最大磁能积(BH)_max在添加DyF₃/NdF₃复合粉体比例为3:1、添加含量为3.26 × 10⁻⁴ g/mm²时最高，磁体的最大磁能积(BH)_max达到了46.47 MGOe。

3) 热变形温度在825℃时制备的磁体的矫顽力最高，为15.6 kOe，在850℃时磁体的剩磁Br和最大磁能积(BH)_max最优异，剩磁Br为13.42 kGs，最大磁能积(BH)_max为42.95 MGOe，而且在850℃制备出的磁体的电阻率最高，为9.37 mΩ∙cm。

基金项目

感谢国家重点研发计划项目(2022YFB3505600)对本研究工作的支持。

NOTES

^*通讯作者。