LD抽运c-cut Nd:YVO₄/a-cut YVO₄/c-cut GdVO₄同步脉冲多波长拉曼激光器的研究

Study on Synchronously Pulsed Multi-Wavelength Diode-Pumped Raman Laser Based on c-cut Nd:YVO₄/a-cut YVO₄/c-cut GdVO₄

摘要: 本文报道了一种采用c-Nd:YVO₄为自拉曼晶体，a-YVO₄和c-GdVO₄作为拉曼晶体的声光调Q同步脉冲三波长复合拉曼激光器，利用c切YVO₄和c切GdVO₄都有的有效259 cm⁻¹次级频移，在腔内加入a切YVO₄提高1178 nm斯托克斯激光增益以实现高功率抽运下三种一阶斯托克斯光的增益相对平衡。采用声光调Q，实现了1097 nm、1177 nm、1178 nm三个频移对应的一阶斯托克斯光同步脉冲三波长高峰值功率输出，且无二阶斯托克斯光产生。当脉冲重复率为10 kHz，入射泵浦功率为6.42 W时，1097 nm，1177 nm和1178 nm三波长同步脉冲激光平均功率为885 mW，光–光转换效率为13.79%。

Abstract: This paper reports an actively Q-switched synchronous pulse three-wavelength composite Raman laser using a c-Nd:YVO₄ as the self-Raman crystal, an a-YVO₄ and a c-GdVO₄ as the Raman crystals. By utilizing the common effective secondary Raman shift of 259 cm⁻¹ in c-cut YVO₄ and c-cut GdVO₄, and the relative balance of gain among the three first-order Stokes lines under high-power pumping conditions is achieved by introducing an a-cut YVO₄ crystal into the cavity to enhance the 1178 nm Stokes laser gain. The use of acousto-optic Q-switching enables the simultaneous pulse output of the first-Stokes light at 1097 nm, 1177 nm, and 1178 nm, achieving high peak power. At a pulse repetition frequency of 10 kHz and an incident pump power of 6.42 W, the maximum effective output power of the combined laser at 1097 nm, 1177 nm, and 1178 nm is 885 mW, and the optical-to-optical conversion efficiency was 13.79%.

1. 引言

掺钕钒酸钇(Nd:YVO₄)和掺钕钒酸钇钆(Nd:GdVO₄)都属于四方晶系[1]，空间结构群为D_4h，结构特征是由[VO₄]构成的孤立四面体簇群[2]。光轴与四次对称轴c轴的方向一致，输出激光为线性偏振，避免了热致双折射对谐振腔稳定性的影响，尤其适合连续波和脉冲运转模式[3]，因此Nd:YVO₄和Nd:GdVO₄已被证明是用于制作全固态激光器优秀的激光工作物质[4]。

2004年，Chen等人首次报道了基于二极管泵浦主动调Q Nd:YVO₄自拉曼激光器的1525 nm眼安全激光器。该研究利用1342 nm基频激光在Nd:YVO₄晶体中通过自受激拉曼散射实现频率转换。在13.5 W泵浦功率下，于20 kHz重复频率下获得1.2 W平均输出功率，峰值功率超过10 kW，光学转换效率达8.9% [5]。同年，又报道了基于主动调Q Nd:GdVO₄自拉曼转换的1521 nm眼安全激光器。采用低掺杂浓度(0.15 at.%)的晶体以减轻热效应，在13.6 W泵浦功率、20 kHz重复频率下，获得1.18 W平均输出功率，转换效率为8.7%。在5 kHz重复频率下，脉冲宽度窄于5 ns，峰值功率超过20 kW [6]。2010年，Wang等人研究了a切Nd:YVO₄晶体在主动调Q自拉曼激光器中的性能。通过优化输出镜透射率，在18 W泵浦功率、30 kHz重复频率下，实现了1173.6 nm的激光输出[7]。同年，他们又系统比较了平凹腔与凹凸腔在主动调Q a切Nd:GdVO₄自拉曼激光器中的性能。采用凹凸腔在18 W泵浦下获得2.26 W的1173 nm输出[8]。2012年，Shi等人首次实现了基于Cr:YAG被动调Q的a切Nd:YVO₄自拉曼激光器。在10 W泵浦功率下，于66 kHz重复频率下获得347 mW的1176 nm输出[9]。2011年，Fan等人首次报道了基于c切Nd:YVO₄晶体中259 cm⁻¹拉曼频移的1097 nm自拉曼激光器[10]。2012年，Peng等人首次报道了基于Cr:YAG被动调Q的a切Nd:GdVO₄自拉曼激光器，成功获得1173 nm斯托克斯光输出[11]。2013年，Wang等人研究了c切Nd:GdVO₄晶体在被动调Q自拉曼激光器中的高效转换。通过优化Cr:YAG初始透过率(T0 = 91%)和输出镜反射率，在4 W泵浦功率下实现了410 mW的1176 nm输出[12]。2020年，Sun等人报道了一种基于分离结构的Nd:YAP/YVO₄拉曼激光器，采用主动调Q方式实现1195 nm激光输出。实验中还观察到由376 cm⁻¹小拉曼频移产生的弱1125 nm斯托克斯线[13]。2023年，Duan等人基于c切Nd:YVO₄自拉曼晶体，利用级联拉曼频移(890 cm⁻¹与259 cm⁻¹)实现了1216 nm红外激光及其倍频608 nm橙色激光的输出[14]。

Li等人在同一个激光腔内组合Nd:YVO₄和GdVO₄两种拉曼晶体，可以实现两种晶体的多频移的同步受激拉曼散射。在2020年，他们设计了一种基于c切Nd:GdVO₄和Nd:YVO₄晶体的被动调Q拉曼激光器，实现了259、882和890 cm⁻¹三个拉曼位移的同时输出。其中1128 nm (对应259 cm⁻¹的第二斯托克斯光)占主导。由于两晶体在259 cm⁻¹处拉曼增益系数相近，该波长可在两晶体中同时获得增益，从而实现了有效的三波长振荡[15]。2021年，又接着报道了一种基于c切Nd:YVO₄与GdVO₄晶体的主动调Q拉曼激光器，首次实现了三个拉曼位移(259、882和890 cm⁻¹)的同时振荡。该激光器在20 kHz脉冲重复频率下，最高输出功率达到1.31 W，对应波长包括1097、1129、1177和1178 nm，而1163 nm激光仅在10 kHz下出现，平均功率为115 mW [16]。此两种利用259 cm⁻¹次级频移的复合增益获得三种频移的一阶斯托克斯激光的三波长同步输出，由于输出镜的镀膜不是优化设计，导致259 cm⁻¹次级频移的一阶斯托克斯激光腔内功率密度远高于主频移的一阶斯托克斯光功率密度，容易产生二阶甚至三阶斯托克斯激光，导致三种一阶斯托克斯激光输出只占总输出的一小部分。

针对这一问题，本文在一个激光腔内集合c切Nd:YVO₄、a切YVO₄与c切GdVO₄，利用c切Nd:YVO₄和c切GdVO₄两者都具有的有效259 cm⁻¹次级拉曼频移，实现了259 cm⁻¹、882 cm⁻¹与890 cm⁻¹三个频移所对应的一阶斯托克斯光对应各自输出透过率的合理增益匹配，获得不产生二阶斯托克斯光的1097 nm、1177 nm、1178 nm激光的同步脉冲三波长高峰值功率输出。当脉冲重复率为10 kHz，入射泵浦功率为6.42 W时，1097 nm，1177 nm和1178 nm共同组成的激光有效最高输出功率为885 mW，其光-光转换效率为13.79%。

2. 实验装置与设计

实验LD抽运声光调Q c-cut Nd:YVO₄/a-cut YVO₄/c-cut GdVO₄同步脉冲三波长拉曼激光器实验装置如图1所示。

Figure 1. AO Q-switched c-cut Nd:YVO₄/a-cut YVO₄/c-cut GdVO₄ Raman laser experimental setup

图1. 主动调Q c-cut Nd:YVO₄/a-cut YVO₄/c-cut GdVO₄拉曼激光器实验装置图

本研究采用一台输出波长为808 nm、最大功率为40 W的半导体激光器作为泵浦源。该泵浦激光器的纤芯直径为400 μm，数值孔径(NA)为0.22，通过一套聚焦透镜系统将泵浦光聚焦至c-cut Nd:YVO₄自拉曼晶体中。该透镜组由两个焦距相同的透镜构成，构成一个1:1成像光学结构，对808 nm透过率为97%。激光腔型采用平凹腔，输入镜M₁选用平面镜，其镀膜在1060~1180 nm波段具有HR (R > 99.8%)，在808 nm波段具有HT (T > 97%)；输出镜M₂选用R = 500 mm的凹面镜，其镀膜在1066.6 nm处HR (R = 99.9%)，在1097 nm (R = 95.1%)、1128 nm (R = 94.1%)、1177 nm (R = 88.9%)及1178 nm (R = 88.7%)处为部分反射。实验采用c切Nd:YVO₄作为自拉曼晶体，c切的GdVO₄和a切YVO₄作为拉曼晶体，晶体参数如表1所示。晶体顺序按照c切Nd:YVO₄、a切YVO₄、c切GdVO₄排列，通过将a切YVO₄置于增益介质后基频光强度最高的位置，将890 cm⁻¹频移的拉曼转换效率最大化。此结构为1178 nm斯托克斯线提供了优势，使其能够与后面的GdVO₄晶体更强的主频移882 cm⁻¹相竞争，从而实现所需的增益平衡与多波长同步输出。根据Bai F.等人分别测量了c切YVO₄与a切YVO₄的自发拉曼光谱。可以看到a切YVO₄的光谱中，890 cm⁻¹频移峰值最高，259 cm⁻¹频移很小，与c切YVO₄相比可以忽略[17]。因此我们在腔内加入a切YVO₄，对890 cm⁻¹频移进行有效增益补偿，以实现1097 nm、1177 nm、1178 nm三个波长激光的接近平衡的高峰值功率同步输出而不产生259 cm⁻¹次级频移的二阶斯托克斯1129 nm激光。

Table 1. Characteristics of the crystals used in the experiment

表1. 实验晶体参数

Name	Size	Doping concentration	Cavity mirror coating system
c-Nd:YVO4	3 × 3 × 15 mm	0.3-at.%	AR/AR@1075 nm + 1178 nm + 808 nm (R < 0.5%)
a-YVO4	3 × 3 × 3 mm	0.3-at.%	AR/AR@1064 nm + 1178 nm = 808 nm (R < 0.5%)
c-GdVO4	3 × 3 × 15 mm	0.4-at.%	HT@输入面808 nm (T > 95%) AR@1060~1180 nm (R < 0.2%)

所有晶体侧面用铟箔包裹，放置在18℃恒温水冷铜块中。声光调Q开关型号为(Gooch & House go公司型号：I-QS041-1.5C10G-4-SO12)，通光长度35 mm，该开关以41 MHz中心驱动频率及20 W射频功率驱动，其每个光学表面对1064 nm波长均进行了增透膜处理，其反射率R < 0.2%。激光腔总长度为11.5 cm。使用F150A功率计(OPHIR公司)对激光的平均输出功率进行测量。

3. 实验结果与讨论

本实验研究了在泵浦波长为808 nm，不同脉冲重复率(PRF)下的拉曼激光功率输出。利用横河(AQ 6373 350~1200 nm)光谱分析仪，研究了主动调Q c-Nd:YVO₄/a-YVO₄/c-GdVO₄同步脉冲多波长拉曼激光器在PRF为10 kHz，入射泵浦功率为6.42 W时的光谱变化图。图2(a)所示的光谱图中，1066 nm为c切Nd:YVO₄的基频光，1178 nm为Nd:YVO₄的主频移890 cm⁻¹所对应的一阶斯托克斯光，1177 nm为GdVO₄的主频移882 cm⁻¹所对应的一阶斯托克斯光，1097 nm为两个晶体共有的次级频移259 cm⁻¹所对应的一阶斯托克斯光，1129 nm为两个晶体共有的次级频移259 cm⁻¹所对应的二阶斯托克斯光。当激光腔中只有c切Nd:YVO₄和c切GdVO₄时，1177 nm、1178 nm所对应的882 cm⁻¹、890 cm⁻¹的拉曼增益系数基本相等，而两种晶体中共有的次级频移259 cm⁻¹的增益系数是882 cm⁻¹和890 cm⁻¹的一半，在一定抽运功率下，腔型配置以及热效应的作用下，可使得1097 nm的总体增益和1177 nm、1178 nm基本相等，而由于1097 nm波长处的透射率(T = 12.2%)明显小于1177 nm和1178 nm波长处的透过率(T = 30%)，1097 nm的振荡阈值更小，在竞争中优势太大，在获得三个波长的一阶斯托克斯激光同步输出的同时，会产生1129 nm二阶斯托克斯激光。如图2(b)所示，由于a-YVO₄晶体中次级频移259 cm⁻¹增益系数很小，只有主频移890 cm⁻¹对应的1178 nm激光能获得有效增益，在腔内加入3 mm长的a切YVO₄后，当泵浦功率增长到一定区间，由于热透镜和腔型配置的共同作用下的腔内轴向上光束半径分布而导致1177 nm和1178 nm增益大致相等的时候，1097 nm激光增益会略小于两者，在合适的脉冲重复率下，就能够实现1097 nm、1177 nm、1178 nm三个波长激光的接近平衡的高峰值功率同步输出而不产生259 cm⁻¹次级频移的二阶斯托克斯1129 nm激光。

Figure 2. Output spectrum at the incident pump power of 6.42 W with the PRF of 10 kHz. (a) Spectral diagram without an a-cut YVO4 crystal. (b) Spectral diagram with an a-cut YVO4 crystal

图2. 注入泵浦功率6.42 W，脉冲重复率10 kHz时的输出光谱。(a) 没有加入a切YVO4晶体时的光谱图。(b) 加入a切YVO4晶体时的光谱图

Figure 3. The variation of Raman laser output power with incident pump power

图3. 拉曼激光输出功率随入射泵浦功率的变化

图3给出了在10 kHz、15 kHz、20 kHz的PRF下，激光输出功率随入射泵浦功率的变化。由于较长的脉冲间隔周期所导致的上能级粒子数显著积累，在较低泵浦功率条件下，拉曼振荡率先在PRF为10 kHz时产生，并且当入射泵浦功率达到7.8 W时激光输出功率达到最高值978 mW，从半导体LD激光到斯托克斯光的转换效率为12.79%。当PRF提高至15 kHz，入射泵浦功率达到9.18 W时，激光的最高输出功率达到1135 mW，其光–光转换效率为12.36%；当PRF提高至20 kHz，入射泵浦功率达到9.64 W时，激光的最高输出功率达到1162 mW，光–光转换效率为12.05%，当泵浦功率继续增大时，由于晶体的热效应以及热透镜效应的影响，输出功率不再增大，而是有减弱趋势。

热效应分析

设定入射泵浦功率和脉冲重复率，激光腔内有1066 nm基频光和三种一阶斯托克斯光，分别为主频移890 cm⁻¹所对应的波长1178 nm，主频移882 cm⁻¹所对应的波长1177 nm以及次级频移259 cm⁻¹所对应的波长1097 nm，功率密度分别为$I_{1g}={\text{e}}^{g_1{l}_{r2}{I}_l}$ 、$I_{2y}$ 、$I_{3y}$ 。a-cut YVO₄ 890 cm⁻¹频移的拉曼增益系数$g_{22}$ ，c-cut Nd:YVO₄主频移的拉曼增益系数$g_{21}$ 是a-cut YVO₄增益系数的60%，c-cut Nd:GdVO₄主频移的拉曼增益系数$g_1$ ，c-cut Nd:YVO₄次级频移259 cm⁻¹的拉曼增益系数$g_{31}$ ，c-cut Nd:GdVO₄次级频移259 cm⁻¹的拉曼增益系数$g_{32}$ ，$l_{r1}$ 、$l_{r2}$ 、$l_{r3}$ 是c切Nd:YVO₄、c切Nd:GdVO₄、a切YVO₄晶体长度，可得：

$\frac{\text{d}{I}_{1g}}{\text{d}t}=\frac{1}{{\tau }_c}{g}_1{I}_l{I}_{1g}{l}_{r2}\frac{A}{A_1}$ (1)

$\frac{\text{d}{I}_{2y}}{\text{d}t}=\frac{1}{{\tau }_c}{g}_{21}{I}_l{I}_{2y}{l}_{r1}\frac{A}{A_2}+\frac{1}{{\tau }_c}{g}_{22}{I}_l{I}_{2y}{l}_{r3}\frac{A}{A_3}$ (2)

$\frac{\text{d}{I}_{3y}}{\text{d}t}=\frac{1}{{\tau }_c}{g}_{31}{I}_l{I}_{3y}{l}_{r1}\frac{A}{A_1}+\frac{1}{{\tau }_c}{g}_{32}{I}_l{I}_{3y}{l}_{r2}\frac{A}{A_2}$ (3)

其中，${\tau }_c$ 为归一化时间，$A$ 为基频光在自拉曼晶体c-Nd:YVO₄泵浦焦点的光束半径，$A_1$ 为c-cut GdVO₄晶体中心处的光束半径。$A_2$ 为基频光在自拉曼晶体c-Nd:YVO₄中心处的光束半径。$A_3^{}$ 为a-cut YVO₄晶体中心处的光束半径。根据方程(2)~(4)，通过理论计算可以分析出腔内热效应的变化。

Figure 4. Output power of the first-Stokes light as a function of the incident pump power

图4. 一阶斯托克斯光输出功率随入射功率的变化

测量输出激光经过四个不同镀膜曲线的镜片的透过功率，经计算可以得到输出激光中各波长激光的平均功率。如图4所示，为一阶斯托克斯光平均功率随入射泵浦功率的变化，1097 nm激光对应GdVO₄晶体和Nd:YVO₄晶体的259 cm⁻¹次级频移，1177 nm与1178 nm激光则分别对应GdVO₄晶体的882 cm⁻¹主频移和Nd:YVO₄晶体的890 cm⁻¹主频移。在晶体长度固定的前提下，这三种谱线的增益速率主要由谐振腔结构和晶体热效应决定的腔内光束分布的影响。在低入射泵浦功率区间，热效应不明显，两块拉曼晶体长度相等，光束半径差异较小。此时，凭借a-YVO₄晶体对890 cm⁻¹的增益，1178 nm激光泵浦阈值(2.74 W)比1177 nm激光(阈值5.04 W)更低。与此同时，对应 259 cm⁻¹频移的1097 nm激光由于具有最低的透过率损耗和振荡阈值(1.82 W)，因此率先起振。当入射泵浦功率超过5.04 W后，三种一阶斯托克斯光能够实现同步振荡。随着泵浦功率提升，热效应加剧导致GdVO₄晶体内的光束截面比变小，1178 nm的输出功率随泵浦增长开始下降，1177 nm的增益增长速率逐渐超越1178 nm开始占据增益优势，功率明显上升，并在7.8 W泵浦功率达到915 mW的峰值。三条谱线间具有显著的级联竞争关系，在入射泵浦功率为4.12 W时，由于1178 nm增益增长较快，1097 nm受到抑制导致功率下降至120 mW；随后在6.42 W时，随着1177 nm增益的快速增长并抑制了1178 nm，1097 nm的增益再次上升，功率回升至239 mW，最后在高功率下因1177 nm增益占据主导被抑制而再次下降。在入射泵浦功率为6.42 W时，PRF为10 kHz时，可以达到三种一阶斯托克斯光1097 nm、1177 nm、1178 nm激光的同步脉冲三波长高峰值功率输出，1097 nm，1177 nm和1178 nm共同组成的激光有效最高输出功率为885 mW，1097 nm激光输出功率为239 mW，1177 nm激光输出功率为353 mW，1178 nm激光输出功率为293 mW，其有效的光–光转换效率为13.79%。

用示波器(Tektronix MDO 3054，500 MHz，5 × 109采样/s)和InGaAs偏置检测器(Thorlabs Det 10 C/m, 700~1800 nm)记录激光输出的激光脉冲轮廓。如图5所示，当脉冲重复率为10 kHz，入射泵浦功率为6.42 W时的典型示波器轨迹。脉冲峰值由三种一阶斯托克斯光1097 nm，1177 nm和1178 nm共同组成，其脉冲宽度为4.1 ns，其峰值功率为21.6 kW。

Figure 5. Typical pulse shape of the output laser at a PRF of 10 kHz and an incident pump power of 6.42 W

图5. PRF为10 kHz入射泵浦功率6.42 W时输出激光的典型脉冲形状

使用光束质量分析仪(M²-200s-FW, Spiricon Corp.)对光束轮廓进行了测量。如图6显示了在入射泵浦功率为6.42 W条件下，输出激光经F1滤光片后的光束轮廓。两个正交方向上的M²因子分别为1.47和1.32。

Figure 6. The beam profile of the output laser at the incident pump power of 6.42 W and PRF of 10 kHz

图6. 泵浦功率为6.42 W，脉冲重复频率为10 kHz时输出激光的光束分布

4. 结论

本文使用c切Nd:YVO₄作为自拉曼晶体，c切GdVO₄作为拉曼晶体，利用两块晶体共有的259 cm⁻¹次级频移，在腔内加入a切YVO₄，实现了259 cm⁻¹、882 cm⁻¹与890 cm⁻¹三个频移所对应的一阶斯托克斯光对应各自输出透过率的合理增益匹配， 获得不产生二阶斯托克斯光的三种一阶斯托克斯光1097 nm、1177 nm、1178 nm激光的同步脉冲三波长输出，并对其腔内热效应、光谱、功率、脉冲图以及光束质量进行了研究。当脉冲重复率为10 kHz，入射泵浦功率为6.42 W时，1097 nm，1177 nm和1178 nm共同组成的激光有效最高输出功率为885 mW，1097 nm激光输出功率为239 mW，1177 nm激光输出功率为353 mW，1178 nm激光输出功率为293 mW，光–光转换效率为13.79%，脉宽为4.1 ns，其峰值功率为21.6 kW。

基金项目

吉林省自然科学基金(20240101306JC)。