中间退火工艺对6111铝合金板材微观组织的影响研究

Effect of Intermediate Annealing Process on Microstructure of 6111 Aluminum Alloy Sheet

摘要: 采用光学显微分析、扫描电子显微镜观察、电子背散射衍射分析、差示扫描量热分析、拉伸试验等方式对不同中间退火工艺的6111铝合金板材的显微组织、织构及力学性能进行了研究。结果表明，退火后热轧板材的第二相有α-AlFeMnSi、Mg₂Si、Q及Si相；随着退火温度的升高，第二相的数量呈先增加后减少的趋势。中间退火温度对固溶后板材的织构体积分数影响较大，而退火前轧制变形量对固溶后板材的织构密度影响较大。低温下退火时，退火前轧制变形量的增加会显著增强固溶后的Cube和旋转立方织构；提高中间退火温度使得固溶后的再结晶织构分布随机化。

Abstract: The microstructure, texture and mechanical properties of 6111 aluminum alloy plates with different intermediate annealing processes were investigated by means of optical microscopy analysis, scanning electron microscopy observation, electron backscatter diffraction analysis, differential scanning calorimetry analysis and tensile test. The results show that the second phases of the hot-rolled sheet after annealing include α-AlFeMnSi, Mg₂Si, Q and Si phases. With the increase of annealing temperature, the quantity of the second phase shows a trend of first increasing and then decreasing. The intermediate annealing temperature has a significant impact on the texture volume fraction of the sheet after solution treatment, while the rolling deformation before annealing has a greater influence on the texture density of the sheet after solution treatment. When annealing at low temperatures, the increase in the rolling deformation before annealing will significantly enhance the Cube and rotational cube textures after solution treatment. Increasing the intermediate annealing temperature randomizes the recrystallized texture distribution after solution treatment.

1. 引言

汽车板用6xxx系铝合金通常需要热轧和多道次冷轧成形。在不同冷轧道次间增设中间退火工艺，可有效改善板材性能。对于6xxx系铝合金来说，中间退火工艺主要对板材的表面质量、最终的成形性等产生影响[1]-[3]。其中，比较重要的工艺参数有中间退火时间、中间退火温度和退火前后的冷轧形变量等[4]。例如，提高中间退火温度会使成品板材中再结晶织构占比增加，同时使成品板材的平面各向异性值减小，有利于成品板材成形性能的提升[5]；而成品板材中织构组分的占比与合金中第二相及弥散相的尺寸及分布有关[6]。Liu [7]等人发现低温退火后板材中会形成大量的细小沉淀析出相，而这些沉淀析出相会钉扎晶界使得板材中产生较强的M和P再结晶织构；随退火温度的升高，再结晶的速度加快，沉淀相的析出对再结晶的影响随之减弱，最终板材中M和P织构的强度较低。文章等人[8]研究了中间退火后的轧制下压量对6000系铝合金成形性的影响，发现轧制态板材中的轧制织构的体积分数随退火后冷轧压下量的增加而增加，轧制织构中S织构占比较大。在固溶预时效处理后，立方带处形核产生的Cube织构和颗粒诱导动态再结晶(PSN)效应产生的Cube + ND20织构的体积分数占比随退火后终轧压下量的增加而增加，而其他形核机制产生的R以及Brass-R织构的体积分数占比随退火后终轧压下量的增加而减少；同时退火后终轧压下量较大时，屈服强度较低，有利于成形。邓运来等人[9]研究指出，随着中间退火温度的上升，T4P态下板材中促进再结晶形核的AlFeSi相以及抑制PSN效应的弥散相的尺寸逐渐减小，数量逐渐增多；同时板材中的旋转立方织构、高斯织构以及P织构的密度随之增加，板材的成形性能显著提升；其中，P织构和旋转立方织构对成形性能的影响较大。

6111铝合金是一种高合金含量的6xxx系列铝合金，多用于美式车型。目前，国内对6111铝合金中间退火工艺的研究仍较少。本文对冷轧过程中间退火工艺进行设计，研究了退火温度及退火前轧制变形量对6111铝合金的微观组织、第二相及织构的影响，以期为该系合金轧制工艺的制定提供借鉴。

2. 实验材料与方法

试验材料选用南南铝加工有限公司生产的9 mm厚的6111铝合金热轧板材。首先通过差示扫描量热分析(DSC)探测板材中第二相的溶解温度。实验时的温度参数设置为室温至600℃，加热速率为10℃/min，保护气体为氩气。根据DSC结果，设置了不同的中间退火温度，同时设置了不同的退火前冷轧变形量，具体工艺方案见结果与分析章节表1。在冷轧板材取样，进行520℃/30 min的固溶处理，水淬至室温，并进行一周的自然时效即T4处理。采用Zeiss Gemini型扫描电子显微镜(SEM)和DMi8M型光学显微镜(OM)表征材料的微观组织和第二相的演变；使用Zeiss Sigma 500扫描电子显微镜进行电子背散射衍射(EBSD)表征；用X射线微区衍射仪表征轧制面的织构。按照GB/T228-2002《金属材料室温拉伸试样方法》标准使用Instron 5982电子万能试验机进行拉伸测试，每种板材的拉伸试验均沿轧制方向、与轧制方向成45˚、与轧制方向成90˚三个方向开展，获得强度、延伸率和塑性应变比r。其中，塑性应变比r值按照15%的拉伸应变来确定[10]。

3. 结果及分析

3.1. DSC分析

对热轧板材取样进行DSC实验，根据曲线分析确定合适的退火温度，如图1所示。图1显示，305℃附近存在一个放热峰，且放热峰面积较小，说明该温度下会析出较少含量的弥散相，可能是α-AlFeMnSi或者Mg₂Si相[11]。在539℃附近存在一个较大面积的吸热峰，说明热轧板材中有较多的第二相在该温度下溶解，溶解的相可能为Mg₂Si相和Q相。为进一步了解不同退火温度对应下的第二相的析出情况，选取7个温度参数(250℃、300℃、350℃、400℃、450℃、500℃及550℃)对热轧板材进行中间退火处理，保温时间均为30 min，冷却方式为空冷。

Figure 1. DSC curve of the hot-rolled sheet

图1. 热轧板材的DSC图

3.2. 不同温度下的第二相变化

图2是热轧板材经过不同温度退火后显微组织的SEM图。在进行不同温度的退火后，热轧板材中的第二相类型以及数量均有所不同。由图2可知，随着退火温度的升高，热轧板材中的黑色第二相颗粒的数量变化趋势为先增加后减少；其中，500℃退火组织中的黑色第二相颗粒最多，尺寸明显粗化；而550℃退火组织中黑色第二相颗粒明显减少，块状和颗粒状的白色第二相占比较大；另外以上退火组织中的第二相的分布方向均沿轧向分布。

为了更好地分析这些相的构成，进一步对退火组织中的第二相进行EDS能谱分析，结果表明，亮白色相为α-AlFeMnSi相，灰白色相为Q相(AlMgCuSi)，黑色相为Mg₂Si和Si相。显然，退火温度的改变使得组织中第二相的种类和数量产生了明显变化。随着退火温度的升高，第二相数量呈先增加后减少的趋势。

结合图1和图2结果，选择300℃和550℃作为退火温度，制定了轧制工艺，如表1所示。

Figure 2. SEM observations of second-phase particles in hot-rolled sheets annealed at different temperatures: (a) 250˚C, (b) 300˚C, (c) 350˚C, (d) 400˚C, (e) 450˚C, (f) 500˚C, (g) 550˚C

图2. 热轧板材不同温度退火态第二相颗粒的SEM观察(a) 250˚C，(b) 300˚C，(c) 350˚C，(d) 400˚C，(e) 450˚C，(f) 500˚C，(g) 550˚C

Table 1. Rolling process parameters

表1. 轧制工艺

	退火	一次冷轧压下量	退火	二次冷轧压下量	退火	三次冷轧压下量
1#	300˚C/30 min	2 mm		2 mm		2 mm
2#		2 mm	300˚C/30 min	2 mm		2 mm
3#		2 mm		2 mm	300˚C/30 min	2 mm
4#	550˚C/30 min	2 mm		2 mm		2 mm
5#		2 mm	550˚C/30 min	2 mm		2 mm
6#		2 mm		2 mm	550˚C/30 min	2 mm
7#		2 mm		2 mm		2 mm

3.3. 拉伸性能分析

图3所示为7种轧制工艺板材经T4处理后的力学性能，由图可知，经T4处理后的各板材在与轧制方向呈0˚、45˚、90˚三个方向上的屈服强度、抗拉强度及延伸率均存在一定程度的差别，而4#、5#、6#、7#的强度差异较小；4#的延伸率明显较高。薄板成型过程中在厚度方向上变形的难易程度可以通过$\overline{r}$ 值表征，其可由公式$\overline{r}=\left(r_{0°}+2*r_{45°}+r_{90°}\right)/4$ 计算；$\overline{r}$ 值越大，材料在厚度方向上的变形越困难，即越不容易变薄或变厚。除了$\overline{r}$ 值，平面各向异性指数$\Delta r$ 也常用来评价板材成型性能，其数值越大，表明制耳率越高，平面各向异性现象越显著；其可由公式$\Delta r=\left(r_{0°}+r_{90°}-2*r_{45°}\right)/2$ 计算。2#的$\overline{r}$ 值最大，但$\Delta r$ 较高，所以成形性能不是最优的；3#和6#的$\Delta r$ 值较低，$\overline{r}$ 值较高，说明3#和6#的成形性能较好。

3.4. 微观组织分析

各板材的力学性能差异显然与其相应的显微组织及织构状态有关，为了分析退火温度和退火后轧制变形量对晶粒形态和织构的影响，这里选取1#、3#、4#、7#进行分析比较。从图4可以看到，4种板材中

Figure 3. Mechanical property of sheets with different rolling processes in T4 temper: (a) yield strength, (b) tensile strength, (c) elongation, (d) r-value, (e) average r-value and Δr-value

图3. 不同轧制工艺板材T4态的力学性能(a) 屈服强度，(b) 抗拉强度，(c) 延伸率，(d) r值，(e) r均值及Δr值

Figure 4. Recrystallization maps and IPF maps of sheets with different processes in T4 temper: (a), (e) 1#; (b), (f) 3#; (c), (g) 4#; (d), (h) 7#

图4. 不同工艺板材T4态的再结晶图和IPF图(a)，(e) 1#；(b)，(f) 3#；(c)，(g) 4#；(d)，(h) 7#

的晶粒均为典型的再结晶等轴晶，说明经过T4处理后，各板材均已完成再结晶。EBSD图显示，同一微观组织中，晶粒尺寸差异明显，均存在明显的细晶区(晶粒尺寸较小的区域)和粗晶区(晶粒尺寸较大的区域)，而且各板材的粗晶和细晶区对应的晶粒大小及所占的面积比例均不相同。研究表明[12]，尺寸较小的晶粒所在区域一般与第二相颗粒的位置相对应；尺寸较大的第二相颗粒(>1 μm)通过PSN效应促进再结晶形核；而细小的弥散相通过对位错的钉扎以及阻碍晶界的移动来细化再结晶晶粒，因此，晶粒内部的弥散相密度会影响再结晶晶粒的尺寸大小。由第二相SEM图(图5)可知，T4态板材中存在不同数量的第二相粒子，1#板材中第二相数量明显最多。

图6展示了再结晶晶粒尺寸的统计分析，由图可知，4种合金的再结晶晶粒尺寸分布具有明显差异，

Figure 5. SEM observations of second-phase particles in sheets with different processes in T4 temper: (a) 1#, (b) 3#, (c) 4#, (d) 7#

图5. 不同工艺板材T4态的第二相SEM观察(a) 1#，(b) 3#，(c) 4#，(d) 7#

Figure 6. Grain size maps of sheets with different processes after T4 treatment: (a) 1#, (b) 3#, (c) 4#, (d) 7#

图6. 不同工艺板材经T4处理后的晶粒尺寸图(a) 1#，(b) 3#，(c) 4#，(d) 7#

1#板材T4态的晶粒尺寸主要分布在30 μm以下，大尺寸晶粒较少；而3#板材T4态的晶粒尺寸主要分布在30~100 μm范围内，50 μm以下晶粒占比在50%；4#板材T4态的晶粒尺寸大多分布在50 μm以下；7#板材T4态的再结晶晶粒尺寸分布与1#板材相似，最大晶粒尺寸为158 μm。在T4态下，1#、3#、4#、7#板材的晶粒尺寸平均值分别为41.4 μm、68.5 μm、50 μm、45.9 μm。各板材固溶后的晶粒尺寸占比不同使得其平均尺寸产生了差异。通过图3的性能对比可知，1#、3#、4#、7#板材T4态的性能差别主要在于延伸率和成形性能指标r均值；因此，这种由不同尺寸的晶粒搭配的组织对合金板材的最终性能产生了重要的影响。1#、3#、7#板材的退火温度分别为300℃、300℃、550℃，对应的中间退火前冷轧变形量分别为0%和44.4%、0%；结合晶粒尺寸的变化，说明在低温下，较低的退火前的冷轧变形量能够细化固溶后的晶粒。

对比各合金的晶粒尺寸可以看到，1#板材T4态的粗晶区面积比7#板材的粗晶区大，且其细晶区占比较大，这是由于中间退火降低了固溶处理前的变形储能，使得再结晶的驱动力下降；同时1#板材中位错密度较大的变形区占比较7#大，这也验证了这一说法的正确性。对比1#板材，4#板材T4态的粗晶、细晶区的晶粒尺寸较大，这是因为一方面，中间退火温度的升高使得第二相的数量和种类减少，而第二相在轧制过程中由于和铝基体变形不协同会使变形储能升高，高含量第二相可增加再结晶驱动力；另一方面，中间退火温度的升高，位错湮灭和重排的速度加快，降低了热轧板材中的一部分变形能；综合来看，中间退火温度的升高降低了固溶时的再结晶驱动力，同时第二相数量的变化引起再结晶形核位置的减少。

对比3#板材，1#板材的晶粒较小，这是因为中间退火后较大的冷轧变形量使得板材整体应变储能较高；同时较多的第二相在固溶处理过程中充当再结晶形核中心，使得板材整体的再结晶形核率较大；且第二相对再结晶晶粒长大还会起到一定的阻碍作用[13]，最终板材晶粒尺寸相对较为细小；而3#板材退火后的冷轧压下量较小，板材的应变储能较低，固溶过程中以晶界迁移和晶粒长大为主，所以固溶后3#板材中存在相对粗大的晶粒。

3.5. T4态织构分析

图7示出了不同轧制工艺板材固溶处理后的再结晶织构。由图可知，板材的织构组分和密度均有较大差异，说明轧制工艺对最终的再结晶织构有比较大的影响。1#与7#织构组分相似，这与EBSD的微观组织结果相同。3#的织构组分密度明显最强。

表2列出了再结晶织构组分的密度和体积分数。在T4态下，7#板材的再结晶织构组分主要包括Cube{001}<100>、Goss{011}<100>和旋转立方{001}<110>为主。在轧制过程中加入退火工艺后，板材T4态的织构组分均发生了变化。其中，1#板材的再结晶织构组分以旋转立方{001}<110>和Cube{001}<100>为主，3#板材的再结晶织构组分较多，以Cube{001}<100>、Goss{011}<100>、F{111}<112>和旋转立方{001}<110>为主，4#板材的再结晶织构组分以Cube{001}<100>和旋转立方{001}<110>为主。3#板材T4态的旋转立方织构密度最大，为14.1；说明晶粒取向集中；4#板材T4态的旋转立方织构体积分数最大，密度较小，说明晶粒取向较为随机。对比1#、7#板材可得，在轧制过程中加入退火有益于减弱固溶后的再结晶织构；对比1#、3#板材可知，退火前轧制变形量的增加会显著增强固溶后的Cube和旋转立方织构；对比1#、4#板材可得，提高退火温度使得固溶后的再结晶织构分布随机化。同时由图7及表2可知，低温下退火时，退火前轧制变形量对固溶后板材的织构密度影响较大；而退火温度对固溶后板材的织构体积分数影响较大；这可能都与析出相有关[14] [15]。

冷轧变形量的增加使得位错密度增加，进而增加了作为再结晶驱动力的形变储能，有利于再结晶的进行；冷轧这一塑性变形过程主要通过位错的滑移和孪生进行；随着冷轧的进行，会产生晶粒取向的

Figure 7. ODF maps of sheets with different rolling processes after T4 treatment: (a) 1#, (b) 3#, (c) 4#, (d) 7#

图7. 不同轧制工艺板材经T4处理后的ODF图(a) 1#，(b) 3#，(c) 4#，(d) 7#

Table 2. Recrystallization texture components

表2. 再结晶织构组分

	织构组分	密度	体积分数
1#	旋转立方{001}<110>	3.7	6.2
	Cube{001}<100>	3.3	11.6
	S{123}<634>	1.8	20
3#	Cube{001}<100>	14	11.8
	Brass{011}<211>	8.1	9.1
	S{123}<634>	8.0	7.7
	Goss{011}<100>	3.4	7.3
	F{111}<112>	3.6	13.4
	旋转立方{001}<110>	14.1	10.8
4#	Cube{001}<100>	5.5	20.5
	S{123}<634>	2.62	10.7
	旋转立方{001}<110>	2.3	20.5
7#	Cube{001}<100>	6	17.6
	Goss{011}<100>	5.6	7.2
	S{123}<634>	3.9	20.2
	旋转立方{001}<110>	1.3	9.1

择优集中即织构。在冷轧后的退火过程中，温度的升高加快了位错的运动，位错攀移形成亚晶，亚晶通过合并和迁移两种方式长大形成再结晶晶粒；同时尺寸较大的第二相由于PSN效应也可作为再结晶形核中心，促进再结晶的形成，而尺寸较小且弥散分布的第二相会对位错产生钉扎作用，阻碍再结晶。此外，再结晶和回复的进行，均会引起局部取向差的增大。铝合金的再结晶织构是由Cube取向亚晶[16]及立方带形核的晶粒和由颗粒诱发形核(Particle Stimulated Nucleation, PSN)形核的晶粒之间的作用产生的[17]。结合1#和7#板材的固溶态组织及性能分析，可以得出，1#中变形组织较多，平面各向异性值较大，1#的再结晶织构占比较7#低，说明再结晶的进行有利于成形性能的提高。铝合金板材在较低的中间退火温度下可能主要进行的是回复过程，形成了亚晶；同时回复过程消耗了一部分变形储能使得固溶过程中再结晶的驱动力下降，因此固溶后的板材中存在较多的Cube织构以及部分变形组织。在低温下退火时，退火前轧制变形量的增加可能对回复过程和PSN效应引起的再结晶过程均起到了促进的作用，退火后可能产生了一定比例的回复组织和再结晶组织；所以固溶后的板材中Cube织构与旋转立方织构占比基本相同。

4. 结论

(1) 对热轧板材进行不同温度的退火，随着退火温度的升高，第二相的数量呈先增加后减少的趋势。

(2) 在轧制过程中加入中间退火步骤有益于减弱固溶后的再结晶织构；中间退火前轧制变形量的增加会显著增强固溶后的Cube和旋转立方织构；提高中间退火温度使得固溶后再结晶织构分布随机化。

(3) 由ODF图及再结晶织构组分表可知，低温下退火时，中间退火前轧制变形量对固溶后板材的织构密度影响较大；而中间退火温度对固溶后板材的织构体积分数影响较大。

NOTES

^*通讯作者。