1. 引言
前人已通过常规的生物标志化合物油源对比技术对鄂尔多斯盆地下组合油藏组做过相关的研究，鄂尔多斯盆地延安地区下组合发育长7~长10多套油层组，其中延安地区长7油层组中以储油为主的长72和71油藏中的原油主要来源于长73中的“张家滩”页岩 [1]。南部吴堡地区长8致密砂岩中的油源主要来自于上覆长73烃源岩、长8内部烃源岩和长9顶部烃源岩 [2]。长9储层的油气来源则具有争议，其核心焦点在于是否有来自长7烃源岩的注入，有人认为该区长9储层原油来源于长7“张家滩”油页岩和长9“李家畔”油页岩的共同贡献 [3]；也有人认为志丹地区长9储层油源主要来源于长9烃源岩，而无长7烃源岩的混入 [4] [5]。而对该区长10油层组中油气的来源，不同的学者研究得出了不同的结论，具有较大的争议性，其核心焦点在于长7、长9和长10那一套烃源岩供烃。有观点认为陕北志丹地区长10原油来自长7优质烃源岩 [6] [7]；长9烃源岩为长10油藏的主力烃源岩，长7烃源岩也有贡献，但作用有限 [8]；长10原油主要为长9烃源岩贡献，长10烃源岩有一定贡献 [9] [10]。由此可以看出，对于志丹地区延长组下组合各油层组中的油气来源问题，目前还没有统一的认识，因此，有必要对该地区延长组下组合的油气来源做一个系统的、精细的分析，弄清各油层组主要的油气来源贡献。
Figure 1. Study area and sample location distribution
图1. 研究区及样品位置分布
近年来，随着鄂尔多斯盆地石油勘探的逐渐深入，发现在延安地区延长组的下组合地层中发育有长7、长9和长10这3套有效烃源岩，3套烃源岩的存在使得长8、长9和长10原油的来源问题成为研究的焦点 [11] [12] [13]。前人在该问题上已经做了大量的、卓有成效的工作，但是得出的结论存在很大争议。目前关于造成研究区延长组下组合油源对比结果存在较大分歧的主要原因：1) 湖相油源本身的复杂性，研究区存在长7、长8、长9、长10四套烃源岩，且均属于延长湖沉积期形成的，本身之间的地球化学特征就差别不大；2) 研究手段的单一性，主要运用地球化学指标进行油源对比，缺乏一些辅助的手段提供佐证。随着现代测试技术的进步，原油中可以检出的微量元素种类日益增多，目前已从石油中鉴定出大约80多种微量元素。原油中这种微量元素地球化学组成种类众多的特点为应用其开展油源对比研究奠定了良好基础。据此，一些学者通过统计归纳分析，并与常规有机地球化学研究结果相互对比，寻找判识原油成因类型和油源对比的指标。生油岩有机质中含有一定量的微量元素，其生成的油气可继承有机质及其沉积成岩环境中特有的微量元素组成，其中的某些微量元素组成像指纹一样记录了母岩的遗传信息，而且不易因油气运移、油藏破坏、氧化和生物降解作用而变化 [14] [15] [16]。在面对复杂油气运聚，几乎所有常见有机地球化学指标参数发生无规律变化时，原油中微量元素分析是油源对比的重要补充手段 [17]。
本文在调研前人关于长9~长10成藏地质条件、油源及有机物微量元素等方面研究成果的基础上，采用生物标志化合物和微量元素综合研究对研究区的油源进行精细对比，以期弄清不同区块、不同层位原油的来源。由于各地区沉积环境及所经历地质过程的差异，其原油中微量元素的分布及含量存在明显差异，因此，在进行原油类型划分时，首先应选择含量较高、差异相对明显且主要指示原始沉积环境的微量元素作为典型指标。
2. 样品采集与分析
为了开展研究组延长组下组合油源精细对比，本次研究共采集烃源岩样品21个(其中长10泥岩5个，长9泥岩6个，长7烃源岩10个)，油砂样品11个，原油样品22个，样品信息见表1，分布见图1。对各类型的样品进行了粉碎、抽提、分离、饱和烃生物标志化合物、沥青质中的微量元素相关实验分析。
Table 1. Collection information table of mud shale, oil sand and crude oil samples
表1. 泥页岩、油砂和原油样品采集信息表
2.1. 烃源岩及油砂抽提及原油分离
首先，烃源岩样品和油砂样品粉碎至100目，防止微量元素分析时样品受到污染，本次碎样用碳化钨锅进行碎样，将碎好的烃源岩和油砂样品用索氏抽提法进行抽提。其次，对原油及泥岩抽提物样品进行族组分分离，具体方法如下：首先用正己烷沉淀出沥青质后，用氧化铝/硅胶柱进行分离；饱和烃和芳烃馏分分别用正己烷 + 苯冲洗，非烃馏分用乙醇冲洗；氯仿沥青“A”中的沥青质用正己烷沉淀后，分离出饱和烃，见流程图2。
Figure 2. The sample separation flow chart
图2. 样品分离流程图
2.2. 样品测定
饱和烃使用安捷伦科技有限公司6890N-GC/5973N-MS进行分析。分析条件：炉温初始温度80℃，以4℃/min程序升温至290℃，恒温30 min；色谱进样口离子源温度为280℃；载气为高纯氦(99.999%)；载气流量1.2 mL/min；弹性石英毛细管柱为美国HP-5 (30 m × 0.25 mm × 0.25 μm)；无分流进样；使用全扫描模式和选择离子模式进行检测；进样量：1微升。MS条件：离子源为EI源；离子源温度230℃；四极杆温度150℃；离子源电离能70 eV；质谱与色谱接口为280℃。谱库使用美国NIST02L谱库。
微量元素分析ICP-MS 7500a电感耦合等离子体质谱仪(美国Agilent公司)：利用调谐液调谐ICP-MS各项指标，使仪器灵敏度、氧化物、双电荷、分辨率等指标达到测定要求。仪器RF功率1350 W，采样深度6.80 mm，采样锥(Ni)孔径1.00 mm，截取锥(Ni)孔径0.80 mm，等离子体气流速16.0 L/min，辅助气流速1.00 L/min，载气流速1.12 L/min，样品提升速率1.00 mL/min，定量分析模式，单位质量数采集点数为3，驻留时间30 ms，数据采集重复次数3次，积分时间0.1 s。
3. 烃源岩类型划分
由于研究区存在长7、长9已经证实了的烃源岩 [6] - [12]，对加之长10烃源岩，三套烃源岩均属于延长湖泊沉积而成，因此，烃源岩的沉积环境趋于一致，且这三套烃源岩均距离长8、长9、长10储层较近极易形成混源。前人关于研究区延长组下组合烃源岩的重排藿烷、伽马蜡烷，Ts/Tm比值，C30＊/C30藿烷比值，C29Ts/C30藿烷等生物标志化合物参数均未取得很好的油源比效果。本次利用C27,C28,C29重排甾烷判识油源。
通过对烃源岩样品饱和烃的C27DiaH、C28DiaH、C29DiaH三角图可分为五种类型，长7湖盆中心的优质烃源岩、研究区内的黑色泥岩，生油母质类型以低等水生生物为主；长9吴起地区黑色泥岩、西河口和顺宁地区黑色泥岩，其生油母质类型以高等植物为主；长10研究区黑色泥岩，其生油母质类型以陆源高等植物为主(图3)。
Figure 3. Triangulation of the types of alkanes from C27DiaH, C28DiaH and C29DiaH
图3. C27DiaH、C28DiaH、C29DiaH烷烃源岩类型划分三角图
4. 微量元素分析
利用ICP-MS仪器测定了烃源岩样品沥青质中的微量元素，烃源岩沥青质中含有多种微量元素，稀土元素包括：La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Gd、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu过渡族金属元素：Se、V、Cr、Fe、Co、Ni、Zn、Cu、La、Ti、Cs等元素。通过对烃源岩沥青质中的稀土元素丰度配分模式分析表明(图4)：长7烃源岩的稀土元素丰度配分模式分为两类，其中以长7湖盆中心优质烃源岩为代表的(G135、B212、B27、B407、B417、B516、H320)井位一类，而位于研究区的G77井的长7黑色泥岩为一类；长9烃源岩中G135、G66、G22井稀土元素配分模式为一类，G52井则为一类；长10烃源岩的G34、G36、G68、Q132井的稀土元素配分模式整体上为一类。另外，通过对烃源岩沥青质中的过渡族金属元素丰度配分模式分析表明(图5)：长7烃源岩的10口井的过渡族金属元素的配分模式一致，为一类型烃源岩，与稀土元素配分模式的两种类型存在一定的差异，这可能过渡族金属元素在油气运移过程中，受到水岩的作用使之过渡族金属元素含量发生变化有关；长9烃源岩的沥青质中的过渡族金属元素丰度配分模式分为两类，G135、G66、G22井过渡族金属元素配分模式为一类，G52井则为一类，这一特征与稀土元素的划分类型完全一致；长10烃源岩的沥青质中的过渡族金属元素配分模式整体上为一类，这与稀土元素配分模式划分特征一致。
综合烃源岩样品饱和烃的C27DiaH、C28DiaH、C29DiaH三角图、稀土元素丰度配分模式及过渡族金属元素丰度配分模式，将所采集的长10、长9、长7烃源岩划分为五种类型：长7湖盆中心的优质
Figure 4. Distribution pattern of rare earth elements in asphaltene of Yanchang formation in the study area (left: Chang 7, middle: Chang 9, right: Chang 10)
图4. 研究区延长组烃源岩沥青质中稀土元素配分模式图(左：长7，中：长9，右：长10)
烃源岩、长7研究区内的黑色泥岩，长9吴起地区黑色泥岩、长9西河口和顺宁地区黑色泥岩，长10研究区黑色泥岩。在此基础上，将分析的稀土元素和过渡族金属元素同一类型进行平均值化(图6，图7)。
Figure 5. The distribution pattern of transition group metal elements in the asphaltene of Yanchang formation in the study area (left: Chang 7, middle: Chang 9, right: Chang 10)
图5. 研究区延长组烃源岩沥青质中过渡族金属元素配分模式图(左：长7，中：长9，右：长10)
Figure 6. The average distribution pattern of rare earth elements in the asphaltene of Yanchang formation in the study area (left: Chang 7, middle: Chang 9, right: Chang 10)
图6. 研究区延长组烃源岩沥青质中稀土元素平均值配分模式图(左：长7，中：长9，右：长10)
Figure 7. Average partition pattern of transition group metal elements in the asphaltene of Yanchang formation in the study area (left: Chang 7, middle: Chang 9, right: Chang 10)
图7. 研究区延长组烃源岩沥青质中过渡族金属元素平均值配分模式图(左：长7，中：长9，右：长10)
5. 油源精细对比
为了进行研究区延长组下组合油源的精细对比，本次研究将长7、长9、长10三套5种类型的烃源岩与原油的生物标志化合物参数、原油和烃源岩沥青质中的稀土元素、过渡族金属元素进行多参数分析，对长8、长9、长10油藏进行油源精细对比，
5.1. 长10油层组
烃源岩及原油样品饱和烃的C27DiaH、C28DiaH、C29DiaH三角图分析(图8)，研究区长10油源散点投在了长7湖盆中心的优质烃源岩和吴起地区的长9烃源岩范围内，而与长10烃源岩和西河口地区的长9烃源岩无关系；通过长10原油和烃源岩沥青质中的稀土元素、过渡族金属元素丰度配分模式可以看出，长10原油与长7湖盆中心的优质烃源岩及长9烃源岩的配分模式保持一致，而与长10烃源岩的配分模式不一致(图9、图10)，因此，综合分析认为，长10原油来自长7湖盆中心的优质烃源岩和长9烃源岩，为二源供烃的混源，而长10烃源岩和西河口地区的长9烃源岩基本上对长10原油没有贡献，所以长10具有长7远源侧向运移和长9近距垂向倒灌的石油运移及成藏特征。
Figure 8. The oil source comparison triangle of the lower combined biomarkers in Yanchang group in the study area (left: Chang 10, middle: Chang 9, right: Chang 8)
图8. 研究区延长组下组合生物标志化合物油源对比三角图(左：长10，中：长9，右：长8)
Figure 9. Oil source comparison diagram of the distribution model of combined rare earth elements in the Yanchang formation in the study area (left: Chang 10, middle: Chang 9, right: Chang 8)
图9. 研究地区延长组下组合稀土元素配分模式油源对比图(左：长10，中：长9，右：长8)
Figure 10. Oil source comparison diagram of composite transition group metal element distribution model in Yanchang group in the study area (left: Chang 10, middle: Chang 9, right: Chang 8)
图10. 研究区延长组下组合过渡族金属元素配分模式油源对比图(左：长10，中：长9，右：长8)
5.2. 长9油层组
烃源岩及原油样品饱和烃的C27DiaH、C28DiaH、C29DiaH三角图分析(图8)，研究区长9油源散点投在了长7湖盆中心的优质烃源岩和吴起地区的长9烃源岩范围内，而与长10烃源岩和西河口地区的长9烃源岩无关系；通过长9原油和烃源岩沥青质中稀土元素、过渡族金属元素丰度配分模式可以看出，吴起地区长9原油与长7湖盆中心的优质烃源岩及长9烃源岩的配分模式保持一致，而与长10烃源岩的配分模式不一致(图9、图10)。因此，综合分析认为，吴起地区长9原油来自长7湖盆中心的优质烃源岩和研究地区的长9烃源岩，为二源供烃的混源，而长10烃源岩和西河口地区的长9烃源岩基本上对吴起地区长9原油没有贡献，所以吴起地区长9具有长7远源侧向运移+长9近源辅助的运移及成藏特征。
5.3. 长8油层组
烃源岩及吴起地区原油样品饱和烃的C27DiaH、C28DiaH、C29DiaH三角图分析(图8)，研究区长8油源散点投在了长7湖盆中心的优质烃源岩和吴起地区的长9烃源岩范围内，而与长10烃源岩和西河口地区的长9烃源岩无关系；通过吴起地区长8原油和烃源岩沥青质中稀土元素、过渡族金属元素丰度配分模式可以看出，吴起地区长8原油与长7湖盆中心的优质烃源岩及志丹地区的长9烃源岩沥青质中的稀土元素配分模式保持一致，而与长10烃源岩沥青质中稀土元素的配分模式不一致(图9、图10)。因此，综合分析认为，吴起地区长8原油来自长7湖盆中心的优质烃源岩和研究地区的长9烃源岩，为二源供烃的混源，而长10烃源岩和西河口地区的长9烃源岩基本上对吴起地区长8原油没有贡献，所以吴起地区长8具有长7远源侧向运移 + 长9近源垂向向上的运移及成藏特征。
6. 结论
1) 综合烃源岩饱和烃的C27DiaH、C28DiaH、C29DiaH三角图、沥青质中的稀土元素及过渡族金属元素丰度配分模式，将研究区延长组下组合烃源岩划分为五种类型：长7湖盆中心的优质烃源岩，长7研究区内的黑色泥岩，长9吴起地区黑色泥岩，长9西河口和顺宁地区黑色泥岩，长10研究区黑色泥岩。
2) 研究区长8~长10油层组原油来自长7湖盆中心的优质烃源岩和长9烃源岩，为二源供烃的混源，而长10烃源岩和西河口地区的长9烃源岩基本上对研究区延长组下组合油层原油没有贡献，同时，吴起、顺宁、西河口3个地区以及不同的层位的油源存在一定的差异性。
3) 利用油砂和烃源岩抽提沥青质的稀土元素、过渡族金属元素丰度配分模式判识油源在研究区长8~长10油源对比方面具有良好的应用效果，该方法是对鄂尔多斯盆地延长组下组合油源判识的一种有效补充。
基金项目
国家科技重大专项“大型油气田及煤层气开发”2016ZX05050和2017ZX05001002。
NOTES
*通讯作者。