1. 引言
随着核电厂中对正常满功率运行时裂变产物和腐蚀产物控制水平的不断提高，主要的弱β释放体(如氚和C-14)对公众的辐射影响变得日益重要。
氚在核电厂中引起关注的原因为其半衰期较长(12.3年)，如果留在厂内，会导致放射性水平的提高。氚主要以氚水形式存在，无论是液态还是气态，氚均可因吸入、食入或通过皮肤而进入人体，并构成危害。氚的生物半衰期(12天)较短，并且其衰变产生的β射线能量较低，氚在核电厂产生的放射性核素中属于毒性最小之列，但是在环境影响评价及环境监测中属于重点关注的核素。
压水堆核电厂中C-14的产生量相对不高，但由于半衰期很长(5730年)，而且C-14很容易通过食物链进入到人体内并滞留，因此从环境影响评价的角度，必须对C-14的产生量和排放量进行计算分析。
氚衰变时放出的β射线平均能量为5.7 keV，最大能量为18.6 keV；C-14衰变时放出的β射线平均能量为49.5 keV，最大能量为156 keV，均属于弱β释放体，主要对人员产生内照射危害。英国医学研究委员会在2007年发表的研究成果表明[1] ：如氚一样的弱β释放体对人体的辐射危害具有一些没有被包括在当前常规辐射防护评价中的特征，如在相同吸收剂量的情况下，低能β射线具有比较严重的生物学效应等。世界上发展核电的各国均对氚和C-14的释放进行了相应的研究和控制，中国国家标准GB 6249-2011中对流出物中氚和C-14的单机组和厂址的排放总量规定了控制值，也对内陆厂址排放口下游1 km处受纳水体中氚浓度进行了限制[2] 。
本文采用理论方法对核电厂流出物中氚和C-14的产生量进行分析，并从其产生途径和设计的角度，提出了切实可行的对释放到环境中的氚和C-14进行控制的方法和措施，以用于优化电厂设计，为环境影响评价和安全分析提供审评的依据。
2. 主要产生途径
2.1. 核电厂流出物中氚的主要产生途径
压水堆核电厂主回路中氚的主要产生途径包括：
1) 燃料裂变(三元裂变)产生的氚通过燃料包壳扩散或燃料包壳破损处泄漏进入主冷却剂中；
2) 主冷却剂中可溶硼与中子的反应；
3) 可燃的中子吸收体中产生的氚通过扩散或包壳破损进入主冷却剂中；
4) 主冷却剂中可溶锂与中子的反应；
5) 主冷却剂中氘与中子的反应。
一般情况下，压水堆核电厂主回路中产生的氚将通过调硼排水、反应堆冷却剂泄漏和乏燃料池的蒸发等途径进入到环境中，大部分以液体形式存在，少部分以气体形式存在。
2.2. 核电厂流出物中C-14的主要产生途径
压水堆核电厂主回路中C-14主要由O-17(n,α)C-14和N-14(n,p)C-14反应生成。虽然在燃料芯块、燃料包壳、反应堆冷却剂和结构材料中都含有O-17和N-14，但是电厂中向环境释放的C-14主要来自反应堆冷却剂中O-17和N-14的活化。C-14主要的排放途径是气态排放，其它排放途径包括通过离子交换累积在离子交换树脂中变成固体废物或通过液体途径排放。
3. 原分析方法
3.1. 核电厂流出物中氚的分析方法
在以往的西屋堆型核电厂中，西屋公司对氚排放量分析基于早期运行电厂经验数据，使用PWR- GALE程序计算分析[3] 。
PWR-GALE程序计算氚排放量的方法基于电厂运行经验，在NURGE-0017 [3] 中以1970年代的美国运行电厂的氚排放统计平均值为基础，其排放总量按照1.48E + 10 Bq/MWt/a进行简单估算，氚的气、液态排放比例根据主回路中氚的活度浓度及排放到环境中的废液量等进行调整。
从国内外的电厂运行经验数据看，PWR-GALE程序对氚排放总量的计算过于保守，气态和液态氚的排放比例与国际运行经验相比偏差较大，需要对分析方法进行优化改进。
3.2. 核电厂流出物中C-14的分析方法
在以往的西屋堆型核电厂中，西屋使用PWR-GALE程序计算得到的C-14总排放量，无法体现出核电厂的不同功率及其它具体特征，并且无法分别给出气态和液态所占排放量的份额，需要对分析方法进行优化改进。
4. 分析方法改进
计算向环境排放的氚和C-14的优化分析方法，基于采用机理模型计算得到的主回路中的氚和C-14的产生量和国际上核电厂的运行经验确定的氚和C-14通过液态和气态途径排放的不同比例。下文对主要分析过程及AP1000电厂的主要分析结果进行介绍：
4.1. 优化的核电厂流出物中氚分析方法
在通过理论方法得到氚在主回路中的产生量之后，结合调研得到的电厂运行经验数据，给出氚在气态和液态中排放量。
1) 三元裂变产氚
主冷却剂中由三元裂变产生的氚总量与堆芯热功率、氚的裂变产额及氚从燃料释放到主冷却剂中的份额等相关。本文计算采用的氚从燃料中的释放份额为2%。
2) 可燃毒物棒及主冷却剂中硼的贡献
硼与中子产氚的反应包括：
a) 10B(n,2α)T
b) 10B(n,α)7Li(n,nα)T
c) 11B(n,T)9Be
上述反应中，只有前两个反应对氚有显著贡献。11B(n,T)9Be反应的阈能较高，约为14 Mev，堆内能量高于14 MeV的中子注量率一般低于1.0E+10 n/cm2∙s，相应的截面也很小(约5 mb)，因此，这一反应的产氚量可忽略不计。故只需计算前两个反应的贡献。同时，需要考虑可燃毒物棒中产生的氚以一定份额释放到主冷却剂中。
3) 主冷却剂中可溶锂的贡献
主冷却剂中均采用LiOH作为pH值控制剂，主冷却剂中可溶锂与中子产氚的主要反应包括：
a) 7Li(n,nα)T反应
b) 6Li(n,α)T反应
4) 主冷却剂中氘的贡献
主冷却剂中氘与中子产氚的反应主要是2H(n,γ)T反应。
5) 氚的气、液态排放分配份额
关于氚的气、液态排放分配比例，本文推荐采用如下数据：
根据国际原子能机构(IAEA)的统计结果[4] ，压水堆核电厂典型的气态氚排放量为3.7E + 03 GBq/MWe/a，液态氚排放量为2.59E+04 GBq/MWe/a。
以上方案中氚的液态排放占总量的87.5%，气态排放占总量的12.5%；考虑到国际上最新的运行经验及一定的包络性，本文假定：液态氚的份额为氚产生总量的100%，气态氚的份额为氚总量的12.5%。
6) AP1000核电厂的氚产生量分析
基于如下的假设和参数对AP1000核电厂的氚产生量进行分析：
a) 对反应堆冷却剂中中子活化导致的氚产生量主要考虑了堆芯活性区、旁通水、下降段水、上反射层和下反射层5个区域的贡献；
b) 假定电厂全年满功率运行，即电厂可利用率为100%；
c) 采用ENDF数据库获得的47群产氚的中子反应截面；
d) 燃料棒和可燃毒物棒中氚产生量的2%释放入反应堆冷却剂中；反应堆冷却剂中添加的LiOH浓度平均值为3.0 ppm。
计算得到的AP1000核电厂氚产生量及各产生途径对总产生量的贡献可见表1。考虑了氚在气、液态排放分配份额后得到的单机组和六台机组的排放量均能够满足GB 6249-2011中规定的单机组和厂址排放量控制值要求。
4.2. 优化的核电厂流出物中C-14分析方法
由于C-14半衰期非常长，约为5730年，因此在反应堆寿期内(60年)计算C-14产生量及排放量时，可以不考虑C-14的衰减。
考虑到国际上最新的运行经验及一定的包络性，假定通过气态途径释放的C-14占反应堆冷却剂中产生总量的100%，通过液态途径释放的C-14占产生总量的10% [5] 。
用以上介绍的方法对AP1000电厂流出物中C-14的产生量进行分析，主要的假设和参数介绍如下：
1) 与计算氚源项类似，对反应堆冷却剂中中子活化导致的C-14的产生量主要考虑了5个区域的贡献，并假定电厂可利用率为100%；
2) 采用ENDF数据库获得的C-14的中子反应截面；
3) 反应堆冷却剂中N的平均浓度为15 ppm。
计算得到的AP1000核电厂C-14的产生量及各产生途径对总产生量的贡献可见表2。考虑了C-14在气、液态排放分配份额后得到的单机组和六台机组的排放量均能够满足GB 6249-2011中规定的单机组和厂址排放量控制值要求。
5. 放射性控制措施研究
5.1. 氚的放射性控制措施研究
由上文的分析结果可知，向环境中排放的氚主要来自于反应堆冷却剂中硼的活化、燃料的三元裂变和反应堆冷却剂中Li-6的活化。故从氚的主要产生途径的角度，可以得到的主要控制措施有：限制氚从燃料中的释放、限制反应堆冷却剂中硼和Li-6的浓度等。从更符合工程实际的角度，IAEA在参考文献[4] 中给出了如下的建议：
1) 发展燃料棒的结构和提高燃料棒的质量以避免燃料棒破损；
2) 尽可能使用锆合金包壳代替不锈钢包壳；
3) 使用Li-7富集度为99%的LiOH作为pH值控制剂；
4) 尽可能的隔离破损燃料棒，以避免污染乏燃料池；
5) 控制反应堆冷却剂的化学水平，以减少腐渣在燃料棒表面的沉积。
另外，在核电厂中关键位置设置氚的测量系统，并且允许对氚进行收集。
Table 1. The amount of tritium production in the primary loop of AP1000 power plant
表1. AP1000核电厂一回路中氚产生量
Table 2. The amount of carbon-14 production in the primary loop of AP1000 power plant
表2. AP1000核电厂一回路中C-14产生量
5.2. C-14的放射性控制措施研究
由上文的分析结果可知，向环境排放的放射性C-14的量主要由反应堆冷却剂中的O-17和N-14反应生成，故限制反应堆冷却剂中O-17和N-14的浓度，为控制C-14向环境排放的主要出发点。从更符合工程实际的角度，IAEA在参考文献[4] 中给出了如下的建议：
1) 减少反应堆冷却剂中N-14的量(包括：很多采用联氨做pH值控制剂的电厂采用LiOH作为控制剂，化学和容积控制箱等水箱中的覆盖气体不采用氮气等)；
2) 减少反应堆冷却剂中O-17的量，但这样做的经济性较差，一般不推荐。
5.3. AP1000电厂的氚和C-14控制措施分析和评价
针对IAEA提出的控制核电厂中氚释放的措施和方法，AP1000电厂的控制措施分析如下：
1) AP1000电厂采用了性能比较先进的燃料棒，电厂正常运行时，燃料棒发生破损的风险较小；
2) AP1000燃料棒和可燃毒物棒的包壳材料均为锆合金；
3) AP1000电厂要求在反应堆冷却剂中添加的LiOH中Li-7的富集度不能低于99.9%；
4) AP1000电厂中设置了专门贮存破损燃料棒的格架，从一定程度上对破损燃料棒进行了隔离；
5) AP1000电厂采用了优良的水化学控制和腐蚀产物控制措施，如向反应堆冷却剂中加锌和硼锂协调型pH值控制措施，来减少腐渣在燃料棒表面的沉积。
针对IAEA提出的控制核电厂中C-14释放的措施和方法，AP1000电厂的控制措施分析如下：
AP1000电厂采用了LiOH作为pH值控制剂，仅冷启动时向主冷却剂中加入少量的联氨，并且化学和容积控制系统中无容积控制箱，美国电厂运行经验表明冷却剂中N浓度低于0.5 ppm。
6. 结论与建议
基于压水堆核电厂中弱β释放体的特点，本文对气态和液态流出物的氚和C-14排放源项的分析方法及控制措施等进行了研究，根据研究给出如下的结论和建议：
1) 对于氚，根据理论模型计算核电厂氚的气态、液态排放量比原分析方法更符合电厂运行情况，可根据该方法，对单机组和厂址向环境排放的气态和液态氚申请排放量设计目标值，并可在设计阶段对是否可以满足GB 6249-2011规定的单机组和厂址排放量的控制值要求进行评估；
2) 对于C-14，通过机理模型计算得到的C-14气态和液态的产生量和向环境的排放量比原方法更加合理，可根据该方法，对单机组和厂址向环境排放的气态和液态C-14申请排放量设计目标值，并可在设计阶段对是否可以满足GB 6249-2011规定的单机组和厂址排放量的控制值要求进行评估；
3) 考虑到目前国内并无AP1000运行电厂，则计算过程中的部分参数无法准确确定，故计算结果考虑了一定的包络性和保守性，后续需要继续对部分模型和参数的选取进行进一步的研究和优化；
4) 根据IAEA给出的对压水堆核电厂流出物中氚和C-14的产生和排放进行控制的技术建议，AP1000电厂目前的设计符合相应的控制要求。
致谢
特别感谢上海核工程研究设计院的同事梅其良正研级高级工程师对本工作的指导帮助。